双梳光谱是一种新的光谱工具，具有通过快速数据采集同时实现宽光谱覆盖范围和超高光谱分辨率的潜力。然而，对两个独立稳定的超快激光器的需求极大地阻碍了双梳光谱的潜在应用。在此，研究人员实现了基于具有自适应采样方法的自由运行的单腔双梳光纤激光器的太赫兹区域的模式分辨双梳光谱。虽然使用自由运行的单腔双梳光纤激光器消除了对两个锁模激光器及其频率控制的需求，但自适应采样方法可以很好地防止由自由运行的双梳激光器中的残余定时抖动引起的光谱性能下降。实验中，研究人员采用梳模式分辨太赫兹光谱研究了线宽低至25 MHz的低压乙腈/空气混合气体的多普勒极限接近吸收特征。这项研究清楚地表明了其在实现低复杂度、多普勒极限太赫兹光谱仪器方面的巨大潜力。该工作发表在Advanced Photonics上。
Jie Chen, Kazuki Nitta, Xin Zhao, Takahiko Mizuno, Takeo Minamikaw Francis Hindle, Zheng Zheng and Takeshi Yasui, Adaptive-sampling near-Doppler-limited terahertz dual-comb spectroscopy with a free-running single-cavity fiber laser, Advanced Photonics, 2(3): 036004 (2020).
太赫兹或远红外区域（频率为0.1-10 THz，波长30 μm-3 mm）是各种重要应用的使能技术。在这些技术中，基于光子的太赫兹时域光谱已被应用于各种样品的研究，例如，极性气体分子的旋转跃迁，水体系中的氢键特征和蛋白质的自组装，因为它利用了超快激光器泵浦的太赫兹发射器/接收器的宽光谱带宽。这种成熟的太赫兹方案使用来自飞秒锁模激光器的泵浦脉冲和延迟探头脉冲分别用于太赫兹辐射和太赫兹检测。然而，由于机械延迟块的行程范围、可重复性和速度的限制，它的光谱分辨率和精度有限。因此，使用光子太赫兹技术进行多普勒极限光谱测量和分子旋转跃迁的定量分析，对于包括气体传感在内的许多应用具有吸引力，尚未得到很好的探索。
光学频率梳在操纵光学频率、双梳光谱时提供前所未有的自由度和准确性是克服此限制的强大工具。使用两个具有小频率间隔偏移的光学梳，使人们能够通过避免物理延迟块来实现大大提高的光谱性能。在太赫兹区域，太赫兹双梳光谱已成为迈向超高分辨率宽带太赫兹光谱的有前途的途径。虽然一对太赫兹量子级联激光器可以直接产生两个太赫兹梳，这种紧凑的太赫兹源在梳模态之间具有相对较大的重复率（频率间隔）且它们之间的相互相干性通常较差，导致采样间隔粗糙且频谱分辨率有限。相比之下，如果使用两个具有高度相互稳定性的稳定光学梳来生成和检测太赫兹梳，则可以将具有高度互相干性的双太赫兹梳的混合映射到具有时间放大倍数的射频梳，该时间放大倍数由重复率之比给出(frep1/Δfrep)。射频梳可通过低带宽电子设备轻松访问并经过进一步处理以产生高带宽、高分辨率太赫兹光谱信息。太赫兹双梳光谱使人们能够实现与太赫兹梳模式线宽相等的频谱分辨率，该线宽约为MHz或更高。然而，模式分辨太赫兹双梳光谱的实际使用仍然受到需要两个重复速率稳定的光学频率梳源的阻碍，因为它们的昂贵和复杂性与光学双梳光谱相同。
目前，研究人员研究了各种方案，以进一步降低太赫兹双梳光谱和光学双梳光谱系统的复杂性。最近，从自由运行的单腔激光器生成一对频率梳的努力取得了进展在实现这一目标方面显示出巨大的潜力。通过相同的激光腔传播，双光梳会经历几乎相同的干涉，共模波动从而防止了双光梳之间相互相干性的下降。这种单腔双梳激光器已有效地应用于光学双梳光谱和太赫兹-直流电复杂性低。使用单腔双梳激光器在光学和太赫兹区域获得模式分辨梳光谱。然而，它们的应用仅限于具有亚GHz至GHz线宽吸收特征的压力展宽气体光谱由于单腔双梳激光器的残余时序抖动导致时间放大倍数不稳定导致频谱分辨率有限。最近，一种计算相位校正方法已应用于光学双梳光谱。根据噪声特性和可用信号，在获取时域干涉图后，可以通过计算过程补偿这种时序抖动。频率稳定梳和慢速计算校正相结合，有助于在近红外区域实现1 Hz线宽。计算方法也扩展到基于量子级联激光器的太赫兹光谱体系。它已被应用于单腔双梳激光器的近红外区域的多普勒极限气体光谱，观测到的吸收特征的光谱线宽在600 MHz附近，在相对较高frep1下(142 MHz)。自适应采样是另一种有吸引力的技术。通过使用自适应定时时钟校正时间放大倍数不稳定性引起的时间尺度非线性，可以在相对较长的时间尺度上主动恢复两个梳之间的相对相干性，而无需对干涉图进行任何计算处理。研究发现，在双梳光谱中，自适应采样方法与两个自由运行的激光器的组合比在没有进一步后校正的情况下将恒定采样方法与两个稳定激光器的组合更强大。或者，数字域自适应采样方法，其中，双梳光谱信号被数字化，然后，重新采样，也可能非常有效且可以处理更快的噪声。这些自适应采样方法使梳状梳之间相互相干，因此，提供了更高的光谱分辨率。这种自适应采样方法与较低frep1代表单腔双梳激光器将成为双梳光谱的终极形式，可实现高光谱性能和降低系统复杂性。
工作原理
太赫兹双梳光谱可在频域或时间范围内获得，太赫兹频率梳频谱通过异步光学采样和傅里叶变换，如图1(a)所示。使用两个锁模激光器轻微不匹配的重复率（frep1和frep2，Δfrep= frep2 − frep1），用于太赫兹产生和检测，太赫兹脉冲序列（重复频率为frep1，连续太赫兹脉冲且时间窗口大小为N/frep1）减速至射频脉冲串（重复率为Δfrep，连续射频脉冲为N，时间窗口大小为N/Δfrep）时间放大倍数（1/Δfrep）基于时间放大函数异步光学采样；这使得能够直接获取射频脉冲串使用数据采集板，无需机械延时扫描。射频脉冲串的快速傅里叶变换导致具有频率间隔的模式分辨射频梳频谱Δfrep。最后，得到了模式分辨的太赫兹梳谱通过校准射频梳频谱的频率标度与时间放大倍数相反。模式解析太赫兹梳谱包含一系列连续的窄线频率间隔等于重复率（frep1）频谱采样步长等于时间窗口的倒数（频率1/N）。每个梳模式的线宽等于光谱采样步长。
图1 (a) 时域太赫兹双梳光谱流程图。(b) 使用自适应采样方法获取时间波形。
自适应采样方法可简要描述如下。如果时间放大倍数受到自由运行的单腔双梳激光器的残余时序抖动的影响，则射频脉冲序列的时间尺度线性度会失真，如图1(b)的上行所示。这种时间非线性传递到射频梳和太赫兹梳的频率标度，这将严重降低频谱分辨率。如果射频脉冲序列由与残余时序抖动同步的采样时钟（即自适应时钟）采集，如图1(b)的中间行所示，则可以恢复采样信号的时间标度线性度[图1(b)的下行]。在这种情况下，可以有效地扩展时间窗口大小，而不会累积时序误差。还可以获取较长时间的累积数据，以实现改进的信噪比。
单腔双梳激光器
图2左上部分显示了一个自由运行的单腔双梳激光器全光纤环形腔振荡器、带通滤波器和掺铒光纤放大器（EDFA）。双梳泵具有不同中心波长和不同frep的光束通过复用锁模从光纤振荡器获得波长范围内的运转。光纤振荡器具有全光纤环形腔光束沿着公共路径路径传播。空腔由混合波分复用器和隔离器，一根0.46 m长的掺铒光纤（EDF）由980 nm激光二极管、偏振控制器（PC）泵浦，单壁碳纳米管可饱和吸收器（SA）、保偏光纤偏振器尾纤和40%光纤输出耦合器（OC）。此外，65 cm长的色散补偿光纤以优化腔内色散。这个空腔的总长度为4.21米保偏光纤的双折射和在线偏振器的使用，光谱滤波通过调整偏振控制器双梳光不同的中心波长和不同的frep（λfrep1、λ2梳与frep2）与振荡器分离分成两个中心波长不同的独立梳以及带通滤波器产生的不同frep掺铒光纤放大器进一步放大了梳，差异中心波长用于检测。
图2 梳模式分辨自适应采样太赫兹双梳光谱的配置。SFG-X，和频生成互相关器；M，双平衡混合器；FM，倍频器（倍频因子N=40）；PCA，光导天线；AMP，电流前置放大器。
自适应时钟发生器
自适应时钟发生器提供自适应时钟，以抑制自由运行的单腔双梳激光器的重复率差Δfrep中的残余长期漂移和定时抖动，使人们能够恢复所获取的时间波形的时间线性。为了实时跟踪时序波动，研究人员使用了参考连续波太赫兹辐射和两个光载流子太赫兹梳（带frep1的PC太赫兹梳1和带frep2的PC太赫兹梳2）之间的光导外差混合单腔双梳激光器输出，如图2中间部分所示。两个蝴蝶结形状的低温生长GaAs光电导天线（BT-PCA1和BT-PCA2）被光学双梳的二次谐波产生光光激发（图2中未显示）。当连续波太赫兹辐射（fTHz=0.1 THz，线宽<0.6 Hz，平均功率=2.5 mW）来自有源倍频器链一个微波频率合成器也入射到两个天线上BT-PCA1和BT-PCA2，产生两个射频差拍信号连续波太赫兹和最近的相邻PC太赫兹梳之间模式。它们的频率（fbeat1和fbeat2）由|fTHz −mfrep1|和|fTHz− mfrep2|给出，假设涉及相同的m阶梳线。fbeat2− fbeat1信号它携带定时波动信息（mfrep2−mfrep1=mΔfrep）通过双平衡混合器（M）中的电混合获得。所得信号进一步乘以倍频器（倍频因子N=40），作为自适应采样时钟。
太赫兹双频光谱
图2的右侧部分显示了太赫兹双梳光谱的实验装置。太赫兹梳由光纤耦合的带状线状LT-InGaAs/InAlAs光电导天线（PCA1，TERA 15-TX-FC，Menlo Systems，偏置电压为20V，光功率为20 mW）激发λ1梳泵浦光然后通过低压气室（长度为38 cm，直径为17 mm)。然后，由另一个光纤耦合的偶极子形LT-InGaAs/InAlAs光电导天线（PCA2，TERA 15-RX-FC，Menlo Systems，光功率为20 mW）产生λ2梳泵浦光。PCA2的电输出由电流前置放大器产生（AMP，带宽为3.8MHz, 增益为1×106 V/A)。分离的一部分λ1和λ2梳光汇入一个和频率产生交叉相关器（SFG-X），其设置基于非线性配置构建，带有一块β-BaB2O4（BBO）晶体。每1/Δf产生的和频产生脉冲用作数据采集板的触发信号。
放大器输出的时间波形是用数据采集板采集的。通过对时域中累积的时间波形进行傅里叶变换，得到模式分辨太赫兹梳频谱。铷频率标准（斯坦福研究FS725 在1 s时，精度为5×10−11和不稳定度为2×10−11）用于为连续波太赫兹源和数据采集板提供公共时基信号（图2中未显示）。
样本
乙腈（CH3CN）是一种对称的顶部分子9.194 GHz的常数B和离心畸变恒定的DJK为17.74 MHz，其气相具有相对太赫兹域中复杂的光谱吸收特征。其旋转跃迁的频率如下等式：
其中，J和K是旋转量子数。有两个CH3CN的太赫兹光谱中的一组特征特征。根据等式中的第一项，存在多个流形等间距为2B（≈18.388 GHz）的旋转过渡。根据等式中的第二项，每个流形进一步由一系列紧密间隔的吸收线组成几十MHz量级。MHz级吸收特性使这种气体成为演示太赫兹区域的多普勒限制气体光谱。
单腔双梳激光器的基本性能
当腔体掺铒光纤泵浦超过其锁模阈值并适当调整腔内偏振控制器时，在两个具有相似峰强度的不同中心波长下实现了双梳锁模振荡，如图3(a)所示。1532.5 nm和1557.7 nm 处的两个光谱峰的 3-dB 带宽分别为 4.2 nm和 3.6 nm，对应于λ1和λ2梳光。由于精细调整的低腔内反常色散，λ1和λ2梳光的重复率略有不同，frep1（48.804486 MHz） 和frep2（48.804296 MHz）以及它们的差异 （Δfrep） 仅为190 Hz，如图3(b)所示。通过掺铒光纤放大器单独放大后，双梳灯被光谱展宽并在时间上压缩至110 fs通过标准单模光纤传播，以半最大全宽值传输。实现的脉冲持续时间足以驱动宽带太赫兹梳频谱。
图3 双梳光纤激光器的性能。(a) 激光器的输出光谱。(b) 双梳脉冲的射频频谱。(c) frep1、frep2和Δfrep的波动。(d) 测量frep1和Δfrep的频率不稳定性。
太赫兹双梳光谱自适应采样性能
研究人员提出了自适应采样的有效性太赫兹双梳光谱方法，采集并累积10个连续太赫兹脉冲序列的100000个时间波形通过自适应采样方法。为进行比较，类似基于恒定采样采集时间波形方法，广泛用于以前的双梳光谱与单腔双梳激光器。在常数如图4(a)上部所示的取样方法太赫兹脉冲几乎消失，除了第一个脉冲，剩余的定时抖动导致时间每个延时扫描中的采样位置，导致低信号累积的效率。显然，当数字信号累积的使用单腔双梳激光器的采样方法不适合扩展累积时间波形的时间窗口高达多个脉冲周期。因此，以前的单腔双梳激光器在时间波形（典型地＜1 s）。当自适应采样方法用于太赫兹双梳光谱和单腔双梳激光器，每个太赫兹脉冲在累积的时间波形，如图4(a)下部所示。此外，每个太赫兹脉冲是彼此的完全重复，与太赫兹梳在时域中的行为一致。如图图4(a)的插图所示。不对称双极单循环脉冲形状是由于光电导体的偶极辐射天线，其时间波形由时间给出泵浦光引起的瞬态光电流的导数。
图4 (a) 使用不同采样时钟获得的100000次平均时间波形的比较。插图：主太赫兹脉冲的放大图。(b) 梳模式通过室温下的空气分辨太赫兹光谱。插图：放大图，约0.5672 THz。
接下来，研究人员获得了模式分辨的太赫兹梳谱通过计算自适应的时间波形的傅里叶变换采样射频脉冲串[图4(a)下部]，如图4(b)所示。A∼50 dB功率动态范围为在0.1-1.5 THz频带内实现。扩展的0.567 THz附近光谱区域的视图，如图4(b)的插图所示，表示具有常数的多条离散线48.8 MHz的频率间隔完全等于frep1每个梳线的频谱宽度为4.88 MHz等于理论傅里叶变换光谱分辨率时间窗口大小的倒数（在这种情况下为frep1/10）。随后，研究人员研究了吸收线宽范围内的样品气体几十MHz到100 MHz，梳模式线宽为设置为frep1∕10（4.88 MHz）以获取频谱所需的最小分辨率和数据大小。在上一个双稳恒采样太赫兹双梳光谱的研究激光可以用时间窗口大小100/frep1，而自适应采样太赫兹双梳光谱双自由运行激光器比恒流激光器更强大用双稳激光器对太赫兹双梳光谱进行采样，存在进一步减小梳模式线宽的空间在本系统中。这样采用单腔双梳激光器的自适应采样方法具有潜力达到MHz或更低的频谱分辨率单腔双梳激光器中残余定时抖动的影响。在图4(b)中，在0.557 THz和0.752 THz处出现两个光谱下降模式分辨太赫兹梳中7 GHz的线宽由大气水蒸气引起的光谱存在于气室外部的太赫兹光路中。这是压力增宽气体光谱的简单实现在太赫兹区域中。
低压乙腈/空气的进多普勒光谱
为了证明所提出的系统，混合气体的太赫兹光谱乙腈（CH3CN）和空气在低压下进行。CH3CN具有9.194 GHz的旋转常数B和离心失真常数DJK为17.74 MHz多普勒限制气体光谱学演示候选在太赫兹区域，由于紧密间隔的旋转在每个流形中的几十MHz量级的转变。用CH3CN和空气的混合物填充气室总压为360 Pa。该混合物的吸收光谱气体是通过对模式分辨的太赫兹梳进行归一化而获得的CH3CN中测得的光谱∕充气气体电池在真空气室中测量。图5(a)显示了宽带频率范围内的吸收系数谱范围为0.2-0.7 THz。研究人员观察到29个歧管18.388 GHz的频率间隔等于2B通过与Jet的比较，正确分配给J=10-38推进实验室（JPL）光谱数据库。图5(b)显示了图5(a)在频率范围内的放大图0.31-0.37 THz。除了基态J=16-19，振动的旋转跃迁的流形激发态被清晰地观察到红色星号。这些光谱特征可以通过在低压下增强光谱分辨率和灵敏度来获得气体条件，这是一个显著的增强在光谱性能方面以前的实现。
图5 总压为360 Pa的CH3CN和空气混合气体样品的梳模分辨太赫兹光谱。CH3CN在(a)0.2-0.72 THz和(b)0.31-0.37 THz频率范围内的吸收光谱。红星表示振动激发态的旋转跃迁流形。(c) 比较数据库拟合和实验数据之间的吸收光谱及其残差以及(d) 0.3310 THz和0.3677 THz附近的相应放大图。(e) 吸收光谱约为0.3310 THz和(f) 0.3677 THz。
每个歧管由多个紧密间隔的旋转跃迁，由K指定，如JPL中的表格所示光谱数据库。研究人员进行了多峰拟合分析以确定CH3CN分压和相应的洛伦兹线型旋转过渡的线宽用于每个旋转线和全局线宽参数已应用于所有行。线路位置和强度是固定参数，而乙腈是部分压力和线宽保留为自由参数。一个例子如图5(c)的红色和蓝色图所示127（±1）Pa的CH3CN分压和线宽77（±2）MHz。数据库拟合曲线（红线）与实验数据一致（蓝线）对于0.2-0.4 THz频率范围内的所有峰值轻微残留（黑线）。周期调制的原因残差的一点是拟合模型不包括振动激发态的旋转跃迁。这在图5(d)的放大视图中得到了更好的说明0.3310 THz和0.3677 THz，表明大的残余是主要围绕振动激发态。图5(e)和5(f)显示了在0.3310 THz处J=17的放大光谱和在0.3677 THz处J=19的放大光谱，其中，蓝色图显示实验数据实验数据点的频率间隔，对应于光谱采样间隔48.8 MHz，等于frep1。基于多峰值的曲线拟合结果拟合分析用红线表示，而JPL光谱数据库的值由图5(e)和5(f)绿线表示。大多数吸收线具有频率彼此之间的间距等于或小于光谱采样间隔（绿线和蓝色图）。精细光谱特征的这种欠采样采集导致实验区和吸收区之间的分歧线位置。然而，重要的是，即使这样欠采样频谱采集对于-基于曲线拟合的多普勒限制气体光谱。
图6 CH3CN在0.331 THz附近的模式分辨吸收表征：(a) 430 Pa, (b) 330 Pa, (c) 280 Pa, (d) 256 Pa, (e) 149 Pa, 和(f) 115 Pa。
自适应采样太赫兹双梳光谱方案的有效性为通过测量压力展宽更精确地评估CH3CN中CH3CN旋转转变的特征∕空气混合的气体类似于360 Pa的程序，如图5所示，旋转跃迁的一系列吸收光谱在J=17时，在0.331 THz下测量CH3CN/空气混合气体的压力，至115 Pa，不确定度为2 Pa，如图6(a)-6(f)蓝色所示。执行定量分析，基于假设所有K线具有相同的线宽。总压力由一个压力表，用于帮助获得所需的样品近似浓度，在拟合过程中未使用。如图6(a)-6(f)中的红线所示，曲线拟合光谱与实验光谱非常吻合。二者都实验数据和曲线拟合结果清楚地表明吸收形状的压力依赖性变化谱表1显示了定量分析的结果对于CH3CN分压和相应的线宽相对于不同总压力的旋转转变该混合气体样品。表1中提供的不确定性为作为拟合过程的一部分计算的置信区间。确定了分压和线宽在所有总压力下具有良好的不确定性，表明自适应采样THz双梳光谱的有效性及以下内容曲线拟合分析。特别是，确定了线宽在115 Pa的总压力下为25 MHz，分析表明所提出的系统能够实现MHz级吸收特性的太赫兹光谱降低了系统复杂性。
表1 CH3CN/空气混合气体的定量分析。
首先，研究人员讨论了自适应采样太赫兹双梳光谱的潜力多普勒限制气体光谱方案。研究人员确认了吸收线宽与气体压力的明显差异，如图6和表1所示。图7显示了CH3CN分压与吸收线宽的关系，即压力展宽特性混合气体样品。它们之间的线性趋势表明这种混合气体的压力增宽特性是正确的通过建议的系统和以下定量分析我们认为线性关系是由其他实验不确定因素引起的，例如，时间放大倍数的漂移，因为自适应采样校正时间尺度的非线性，但不能保证精度时间尺度的变化。从线性趋势的斜率来看，压力增宽系数介于自展宽值（912 kHz/Pa）和氮气加宽（91.2 kHz/Pa）。多普勒限制线宽CH3CN气体在0.2 THz和1.34 MHz下为382 kHz（FWHM）为0.7 THz。与这些值一致自适应采样太赫兹双梳光谱具有询问的潜力具有吸收特性的低压气体接近多普勒极限。
图7 CH3CN/空气气体的压力展宽特性。
接下来，研究人员讨论了所提出的方法的可能性太赫兹光谱，进一步提高了精度。虽然在太赫兹区域，频率梳间距frep1为48.8 MHz对于旋转过渡的完整分析而言MHz阶结构。为此，一种有前景的方法是在太赫兹梳中使用无间隙技术，其中两个稳定太赫兹梳的频率间隔精确扫描以将额外的梳线交错到原始梳中线基于双梳光纤的简单结构激光，也可以预见达到更高的分辨率，等于通过移动梳线来调整梳线宽（4.88 MHz）通过调谐激光腔。然而，要扩展此技术进入由单腔双梳激光器生成的自由运行的THz梳，必须考虑太赫兹梳的频率不稳定性，因为它确定了频谱交织间隔。尽管太赫兹梳线的频率不稳定性取决于关于Δfrep和frep1的波动，前者可以通过自适应采样方法很好地补偿，如图4(a)所示。frep1的波动是剩余的与THz梳线位置波动相关的因素。由图3(d)上可知frep1的频率不稳定性10−8，预计THz梳线在频率范围为在0.33 THz时为3.3 kHz，在0.55 THz时为5.5 kHz。因为这个kHz波动比由时间倒数确定的MHz梳线宽窗口大小（这里为4.88 MHz），波动的影响对于无间隙太赫兹双梳光谱，frep1可以忽略不计。frep1和frep2，Δfrep几乎没有变化用额外的压电材料拉伸腔光纤的一部分致动器或电机驱动的平移台。
总之，研究人员在单腔双梳激光器的多普勒限制太赫兹梳光谱。使用具有自适应采样的自由运行单腔双梳激光器方法，时间放大倍数的长期不稳定性是有效的抑制，促进长期获取和暂时具有时间窗口的太赫兹时间波形的累积延伸到多个激光脉冲周期。这导致宽带，具有频率的模式分辨太赫兹梳 频谱采样间隔为48.8 MHz，频谱分辨率为4.88 MHz和50 dB的功率动态范围。低压三氯甲烷∕吸收光谱特征接近的空气气体测量的MHz阶数与理论预测。自适应采样方案可以在模拟域中实现或通过对数字化信号重新采样。解决方案使用简单的单腔双梳激光器可以大大扩展精确太赫兹的适用范围光谱技术在更广泛的应用领域。
