自由梳相敏开路双梳光谱
开路双梳光谱技术以其宽带光谱覆盖、高光谱分辨率和快速更新率等显著优势，成为一种很有前途的区域多气体监测技术。然而，由于双梳源和空气路径中湍流的不期望的相互相干，阻碍了其在现场部署的开放路径应用，因此，实现其全部潜力是具有挑战性的。在此，陈馨怡等人发现了基于自由运行梳的相敏开路双梳光谱，其中提出了两用补偿，以提供对梳源的时间抖动和湍流噪声的免疫力。基于这种双重用途补偿，使用自由运行的双梳光谱仪获得大气吸收的高保真强度和相位特征。研究人员获得了900米湍流空气路径上包含气体吸收和散射信息的宽带高保真大气振幅和相位谱。对于CO2和H2O在6250–6660 cm-1中的回旋共振，振幅谱的平均残差不超过0.01，相位谱的平均残差为0.2 mrad，对应于相对定时噪声的约0.2 as或目标路径上约6×10-14的折射率变化。CO2浓度反演的精度在30 s内约为3 ppm。此外，研究人员还提出了一个模拟管道泄漏的现场测试场景，以证明动态排放监测的能力。从振幅和相位谱中检索到的浓度与0.82 ppm非常一致。这种高效的噪声补偿方法提供了部署便携式配置的可能性，并具有推动环境保护和大气科学的潜力。该工作发表在Physical Review Applied上。
大气痕量气体的开路测量对于量化城市排放、石油和天然气生产以及工业运营产生的温室气体、危险气体和污染物至关重要。双梳光谱的固有优势——宽光谱覆盖范围、快速更新率和梳齿分辨率——使其非常适合高精度获得多种气体的大气光谱。目前，在相互相干锁相方案上实现的双梳光谱为跨千米级路径的开放路径光谱测量提供了光明的前景，当与机载回射器或多路径相结合时，该技术最近已被证明能够实现空间映射和区域发射归因。
然而，在开放路径双梳测量中，一方面，光源的时间抖动削弱了两个自由运行的梳之间的相互一致性。目前的研究均采用互相锁相方案，导致光源具有稳定的光学参考的高频稳定性，但严格的锁定设备大大增加了系统的复杂性。大气湍流很容易导致干涉测量中的严重退相干，特别是对于要求苛刻的相位测量，这给开路光谱带来了明显的挑战。为了避免这个问题，在开路双梳光谱中通常采用非相位敏感配置进行共模噪声抑制，其中提供分子色散信息的相位特征不可用。迄今为止，在泰勒冻结湍流假说下，仅通过相位补偿方法获得了宽带大气相谱。它认为双梳光谱具有在单个干涉图的时间尺度上实现湍流抗扰度的能力，因此，仅执行相对于参考的干涉图相位对齐。湍流引入的干涉图内高频噪声从未得到有效补偿。
在开放路径测量中，湍流是一项重大挑战，会在激光传播中引起强度和相位噪声，严重降低光谱质量。直接导致明显间歇性信号闪烁的强度噪声引起了一些关注。在单个采样周期内，它不会使频谱失真且可以允许相干平均。在连续采样过程中，它会导致光束位置漂移，导致接收光功率的波动，如图1(a)所示。如果存在明显的衰减，则需要丢弃信噪比过低的干扰信号。更重要的是，在相位敏感双梳光谱配置中，湍流相位噪声会导致信号梳出现明显的脉冲漂移。在这种情况下，大气湍流会导致信号梳和本振的退相干，从而直接使干涉测量失真。
图1 湍流噪声示意图。（a）湍流强度噪声;（b）湍流相位噪声。顶部，理想的脉冲序列；底部，受湍流影响的脉冲序列。
湍流相位噪声可以表示为 δφ(t) = 2πλ0−1δx(t)。λ0是光载波波长。δx(t)是光程长度的变化，如 δx(t)=φ(t) =2πλ0−1δx(t)，其中，L是总路径长度，z是光束传播方向。对于光学载波，δn(z,t)是相位折射率的变化。湍流相位噪声主要由大气折射率的时间变化产生。因此，通过对湍流引起的折射率变化进行量化补偿来抑制大气退相干，以实现高质量的光谱是合理的。折射率变化的影响可以分为其导数相对于频率的零阶、一阶和高阶项的变化。对于零阶项的变化，它导致相对于脉冲包络的载流子相位逐渐变化，Δφ0对于一阶项的变化，它导致群折射率的波动，而群折射率的波动主导了脉冲到脉冲到达时间T0零阶和一阶项的效果直观地表示在图1(b)中。对于高阶项的变化，它会导致脉内时间展宽。在皮秒级脉冲宽度和公里级路径长度的情况下，色散引起的时间抖动可以忽略不计。
为了验证理论分析，研究人员比较了双梳源与双梳干涉信号穿过大气前后的相对线宽。一对梳的频谱，如图2(a)所示。传输后，由于湍流相位噪声引起的时间抖动，两个自由运行的梳之间的相对线宽进一步拓宽，从而导致分辨率降低。此外，在理想情况下，双梳干涉信号的相位应随着时间的推移保持线性增加。实际相位与理论线性值之间的偏差，如图2(a)所示。由于源引起的时间抖动，两个自由运行的梳之间的干涉信号相位随机波动，湍流进一步加剧了这种相位波动，导致干涉信号的失真更加严重。
根据分析和验证，湍流相位噪声引起的载波相位和脉冲飞行时间的变化可以等效于抖动对梳子载波包络偏移和重复频率的影响。在双梳光谱中，两个二极管激光器被明智地用作梳的相干信息提取的中间体。使用二极管激光器和梳之间的干涉信号可以补偿梳的两个频率参数的抖动。在相敏开放路径双梳光谱配置中，双梳源的频率稳定性可以通过两个二极管激光器的数字补偿间接提高。同时，无需额外数据，也可以通过采用类似的数字方法抑制湍流相位噪声的影响。具体来说，从气路返回的信号梳用于干涉二极管激光器。利用包含湍流诱导和源噪声动信息的干扰信号，在数据后处理过程中通过数字算法实现两用补偿。梳和二极管激光器之间的干涉产生两组拍频（nfr±f beat, nfr−f beat）且只有最低拍频（fbeat）由低通滤波器选择。两个梳和二极管激光器之间的四个滤波拍频构成补偿信号，可用于提取信号和本振梳的相干信息，然后利用该信息对双梳干涉图进行相位校正和线性采样重建。因此，湍流引起的和源引起的抖动的影响得到补偿，干涉图的失真得以恢复。此外，干涉图中的每个单独样品都由相应的补偿信号进行补偿。因此，还可以抑制干涉图内高频湍流相位噪声。通常，可以同时实现对干涉内湍流诱导和源诱导抖动的双重用途补偿，从而可以使用自由运行的梳进行开路径大气吸收光谱检测。
图2（a）双梳源的相对线宽;（b）双梳干涉信号相位与理论线性值之间的偏差。验证湍流诱导对双梳干涉的影响.通过大气层之前（绿色）和之后（黄色）的结果比较（混合良好，风速约为1-3 m/s，路径长度约为900 m）。
带自由运行梳的相位敏感开放路径双梳光谱的装置，如图3所示。系统由两个自由运行的掺铒光纤频率梳组成，具有重复频率fr约为250 MHz，相差 Δfr（梳重复频率的差异，290 Hz）。信号和本振梳覆盖6250–6660 cm-1（1.5–1.6 μm），与CO2和 H2O频段重合。没有反馈信号输入信号或本振梳，用于锁相控制。信号梳通过单模光纤传输到位于带有可固定脚轮的室外机柜中的收发器单元。在收发器单元，信号梳在通过光纤环行器后由反射准直器（直径为8 mm）准直。然后通过一对离轴抛物面镜（直径，1”，4”；焦距，1”,4”)。信号梳作为高斯光束发射，直径为 32 mm，功率约为 5 mW。该装置采用全反射设计，可实现宽带测量。一条 900 米的往返开放路径在该单元和直径 2”远端的空心反射器。电流路径长度受路况限制，而收发器的效率具有长距离检测的潜力。在相位敏感双梳光谱配置中，只有信号梳通过湍流气路传输。逆反射光由同一单元接收，最后收集到单模光纤中。
返回信号梳分为两部分，一部分用于两用补偿，另一部分用于干扰本振梳。由于对主要的可调光学元件（两个离轴抛物面镜和逆向反射器）进行了微调，因此，接收的光功率约为0.2-0.9 mW（风速约为1-3 m/s），可以支持上述两部分的需求。对于补偿部分，基本单元是由全光纤组件组成的便携式模块。两个窄线宽二极管激光器（1534.223 nm和1564.701 nm）用于补偿信号提取。对于干涉部分，两个梳通过95:5光纤合路器组合，然后由探测器记录干扰信号[ (In, Ga)As，150 MHz]。使用一个光纤偏振控制器来控制本振梳的偏振，以增强干涉信号的信噪比。最后，补偿信号和干涉信号通过模数转换器（14位，250 Msps）进行数字化，然后在现场可编程门阵列中进行处理。双梳光谱信号是一系列每3.4毫秒重复一次的干涉图（由1/Δfr).在双重用途补偿之后，干涉图被傅里叶变换以获得复杂的无线电频谱。大气的振幅和相谱可以通过无线电频谱的频率图再现。
图3 带自由运行梳的相敏开放路径双梳光谱的实验装置。信号梳（S-梳）由收发器单元（C，光纤环行器；RC，反射准直器；OPM，离轴抛物面镜）。Retro，角立方体逆向反射器；FS，光纤分路器；PC、偏振控制器；FC，光纤合路器；DET，探测器；CW，连续波二极管激光器；红色，纤维；浅红色，传输回光的光纤；蓝色，空气路径。
图4 比较通过相敏直流系统，非相敏直流电和相敏直流系统方法获得的大气光谱。（a）用这三种方法测量的透射光谱。（b）用相敏直流系统和相敏直流系统方法测量的振幅谱。（c）非相敏直流电和相敏直流系统方法的谱线位置偏差。
相敏直流系统和相敏直流系统方法的结果在图的顶部和底部图4(a)中进行了比较。对于相敏直流系统方法，由于信号梳的湍流诱导噪声仍然存在，因此，即使对于10 s平均值的结果，也几乎不可能区分吸收线。与此形成鲜明对比的是，对于相敏直流系统方法，得益于有效重建的干涉信号，在单次和平均测量中都可以找到清晰完整的吸收线。通过这两种方法测量的振幅谱的更直观的比较，如图4(b)所示。相敏直流系统性能不佳使得基线粗糙和颠簸，这是没有明显信号的原因。实际上，基线应该平坦光滑，由光源的特性决定，如相敏直流系统所示。相敏直流系统的高信噪比测量很好地再现了基线结构和精细吸收线 CO2和H2O在此波段中，如插图所示。
图4(a)中的中间和底部图表比较非相敏直流电和相敏直流系统方法的性能。对于非相敏直流电方法，湍流引入的光程长度的实时变化导致探测器上干涉图的采样不等，从而显着拓宽了谱线并明显改变了线位置。相反，对于相敏直流系统方法，在单次和平均测量中都获得了具有稳定位置的吸收线和符合理论计算的半最大全宽。这两种方法的谱线位置偏差的定量比较，如图4(c)所示。非相敏直流电的平均位置偏差几乎比相敏直流系统大2个数量级，远远落后于双梳光谱仪的预期精度。因此，非相敏直流电无法进行气体识别，更不用说排放量化了。总之，对于自由运行的双梳波谱仪，仅源补偿方法无法支持开路测量，而两用补偿方法是湍流噪声抑制的有效技术。
在约400 cm-1的窗口内对大气混合物在近红外范围内进行光谱检测。测量的光谱跨越约50000个梳齿，数据以约0.0083 cm-1的梳齿间距采集（250 MHz），仪表线形状可忽略不计。图5(a)显示了采集的宽带幅度频谱。对于4000分钟相干平均数据，谱域中的信噪比约为1。放大光谱，可以在扩展的布局中找到精细的吸收线。此外，光谱窗口的透射和相位谱约为45 m−1，包含 30012 ← 00001 的组合带二氧化碳，如图5(b)和5(c)所示。应该注意的是，透射光谱通过关键的分段基线拟合获得，而相位谱是无基线的。相谱的固有优势使其具有更灵活地量化分子吸收的潜力，而无需额外的基线校正。
图5 宽带大气振幅和相位光谱测量。（a）具有扩展布局的振幅谱，适用于不同旋转振动水平的精细吸收线。（b）,（c）30012← 00001组合带二氧化碳的透射和相位谱。（d），（e）（b）、（c）的扩展窗口，包括明显的特征重叠 H2O.
为了定量表征测量性能，图5(d)和5(e)显示了窄光谱窗口内的实验和理论计算结果，其中包括明显的共振CO2和H2O。典型的痕量气体吸收线约0.15 cm−1，约16个齿，表明幅谱和相位谱都与理论计算非常吻合。对于强重叠吸收特征，透射残差不超过0.01，这得益于积极的基线拟合。在图5(e)的范围内，相谱的最大残差为1.8 mrad。平均残差为0.2 mrad，相当于相对时序噪声或折射率变化约6*10−14；这些值与基于相互相干锁相方案的开放路径相谱测量报告相当。残差（特别是透射率）在谱线中心附近表现出波动，这可以归因于可优化的线参数、线形模型和线混合效应。
路径平均值CO2图6(a)显示了浓度与时间的关系，通过将透射光谱和相谱拟合到复杂的气体吸收模型中来检索。曲线中的每个点都是从1秒平均值数据中提取的。由于气体浓度在开始时变化迅速，因此，选择的测量时间间隔约为10 s且间隔随着浓度变化的减慢而增加。对于该系统，气体逸出率几乎不会影响光谱测量的可靠性且在整个监测过程中，1 s数据的谱域信噪比保持在550左右。从振幅谱中提取的结果与从相位谱中提取的结果之间的平均偏差为0.82 ppm。二氧化碳浓度表明大气相谱有资格用于痕量气体的定量监测。
总之，使用具有双重目的补偿方法的自由运行梳可以获得大气吸收的高保真度强度和相位特征。对于未来的工作，可以通过升级设备来实现对该系统精度的合理评估，这些设备能够控制气体发射速率，并可以通过其他可靠的方法进行校准，例如，正在研究的可调谐二极管激光吸收光谱；同时，更高的输出功率可以支持用于现场部署的区域传感的源的空间复用。对于中红外双梳光谱，提出了一种不需要额外参考光源的处理算法，并尝试用于基于量子级联激光器的开路检测。然而，该算法可能对高分辨率光纤双梳系统无效。这种两用补偿方案有望为基于差频产生的中红外光纤双梳系统的数字补偿做出贡献。随着进一步的改进，有望在紧凑便携式商用双梳光谱仪的基础上，继承光谱覆盖范围广、更新速度快、光谱分辨率高的内在优势，开发出具有两用补偿的开路双梳光谱，可以为环境保护和大气科学提供实时准确的气体吸收信息。
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