中红外超短脉冲的干涉载波包络相位稳定

Manuel Meierhofer, Simon Maier, Dmytro Afanasiev, Josef Freudenstein, Josef Riepl, Jakob Helml, Christoph P. Schmid and Rupert Huber. Interferometric carrier-envelope phase stabilization for ultrashort pulses in the mid-infrared, Optics Letters 48(5): 1112-1115 (2023).

图1实验概念。（a）用于生成和检测有源载波包络相位稳定的中红外脉冲的装置。OPA，光学参量放大器；W，楔对；DM，二向色镜；FSP，熔融二氧化硅板；ND，中性密度滤光片；BP，以1250 nm为中心的10 nm带通滤波器；λ/4，四分之一波片；WP，Wollaston棱镜；PD，光电二极管；ITO，铟锡氧化物镀膜窗口；EOS，电光采样。上插图：OPA A（蓝色）和OPA B（橙色）的强度光谱。(b)-(d) 撞击在四分之一波片上的光脉冲的可能偏振状态，其快轴由虚线指示。通过用四分之一波片和沃拉斯顿棱镜分析该偏振状态，可以获得正弦反馈信号[(a)，下插图：点，测量；实线，正弦拟合]。研究人员使用其单调区域来测量和稳定两个光学参量放大脉冲之间的时间重叠，这反过来又允许干涉精确的载波包络相位稳定。

当每个信号脉冲串在大约2 m的单独光束路径上行进时，它们的相对定时可能随着时间的推移而漂移，导致所生成的中红外脉冲的载波包络相位发生显著变化。为了监测它们之间的相对延迟，研究人员对两个共同传播的生成脉冲的光谱重叠部分进行椭圆偏振测量。此装置在图1(a)中用虚线框突出显示。未涂覆的熔融二氧化硅板拾取空间重叠的近红外脉冲的3%的能量，这些脉冲随后被可变中性密度滤波器轮衰减到3 mW以下，对应于入射平均功率的仅千分之一。这对于防止检测设置饱和是必要的。研究人员以1250 nm为中心的10 nm带通选择了两个近红外脉冲的光谱重叠[图1(a)，上插图]。由于它们的相等强度和交叉偏振，叠加场的偏振可以在线性和圆形之间连续变化，这仅取决于两个光学参量放大臂之间的相对延迟。

通过将四分之一波片的快轴相对于基本脉冲设置为45°，可以分析叠加脉冲的偏振状态：如果两个脉冲都同相振荡，则产生的偏振是线性的，这不会被四分之波片改变[图1(c)]。因此，沃拉斯顿棱镜将脉冲等分且两个光电二极管是平衡的。如果两个脉冲之间存在±90°的相位差，则产生的场要么是左圆偏振，要么是右圆偏振[图1(b)和1(d)]，四分之一波片分别将其转换为水平或垂直偏振。因此，沃拉斯顿棱镜确保两个光电二极管中只有一个被照亮。因此，两个二极管的差分光电流提供正弦反馈信号[图1(a)，下插图；点，测量；实线，正弦拟合]。不相等的强度只会改变正弦反馈信号的振幅，而不是形状。因此，研究人员使用该信号来跟踪和稳定两个生成脉冲的相对延迟，从而稳定中红外脉冲的载波包络相位。

通过调节楔位置，两个光学参量放大器臂之间的相对延迟被设置为消失。在那里，反馈信号过零[图1(a)，下插图]，这使人们能够监测两个脉冲串之间的时间漂移。当拾取空间重叠的光束时，在稳定装置中不会发生额外的定时漂移。图2(a)显示了20分钟内相对延迟的演变。在没有主动稳定的情况下，重叠每分钟漂移约50 as，同时表现出191 as的均方根波动。相反，如果将信号馈送到PID控制器，该控制器相应地调整楔块位置，可以消除漂移，并将波动减少一个数量级以上至18 as。这转化为分别在没有反馈和有反馈的情况下产生的300 mrad和28 mrad的中红外脉冲的载波包络相位稳定性（10^-3 Hz到5 Hz）。当绘制相对延迟的直方图时，稳定性的改善可以可视化[图2(b)]。在自由运行的情况下（蓝色），分布不是以零为中心，这表明长期漂移且由于大的定时波动而具有宽的带宽。相反，反馈回路完全消除了漂移并补偿了波动，从而形成了一个狭窄且居中的直方图（橙色）。图2(c)显示了图2(a)中时域信号的傅立叶变换。在激活反馈（橙色）的情况下，与不稳定的情况（蓝色）相比，0.1 Hz以下的低频分量被抑制了多达三个数量级。这证实了稳定方案可以完全补偿缓慢的过程，如温度漂移或气流。

图2 近红外脉冲延迟的主动稳定。(a) 在20分钟的测量时间内，两个光学参量放大器脉冲串之间的相对延迟。在没有反馈（蓝色）的情况下，时间重叠漂移约50 as/分钟，同时呈现191 as的均方根波动。当激活反馈（橙色）时，漂移被消除，剩余波动减少到18 as。对于不稳定和主动稳定的设置，这分别对应于300 mrad和28 mrad的生成的中红外脉冲的载波包络相位稳定性（在10^-3 Hz到5 Hz的测量带宽上积分）。（b）（a）中反馈关闭（蓝色）和打开（橙色）时的相对时间延迟直方图。（c）（a）中时域信号的傅立叶变换。在施加反馈（橙色）的情况下，与不稳定的情况（蓝色）相比，低频分量被抑制了多达三个数量级。

图3 载波包络相位控制。（a）对于-π/2（橙色）和π/2（蓝色）的载波包络相位，中心频率为25 THz的两个载波包络相位稳定的中红外脉冲的电场瞬态。插图：强度谱。（b）针对不同延迟提取的载波包络相位值（黑点）。大大减少的载波包络相位波动不仅使人们能够稳定在反馈信号的过零点，而且还可以使用两个斜率[图1(a)，下插图]来控制载波包络相位。黑色虚线表示载波包络相位对延迟的理论预期依赖性，斜率为2π/1.2 µm。

图3(a)显示了在6.5 µm厚的ZnTe晶体中通过电光采样测量的两个中心频率为25 THz的有源载波包络相位稳定中红外脉冲的典型场瞬态。通过使用正弦反馈信号的下降沿或上升沿，可以将载波包络相位锁定为两个值，这两个值由π分隔。在这种情况下，将反馈回路分别锁定在接近-π/2（橙色）和π/2（蓝色）的位置。然而，强抑制的定时抖动允许PID控制器不仅在过零点处稳定地工作；几乎整个斜率都可以用于主动控制载波包络相位。图3(b)展示了可接入载波包络相位的范围。通过将PID控制器的设定点调整到不同的延迟，将中红外脉冲的相位锁定到不同的值。对于每个设置点，记录电光采样瞬态，并从每个时域轨迹中，使用傅立叶变换（黑点）提取载波包络相位。在这里，考虑了由于检测焦点中的Gouy相移而导致的恒定偏移。黑色虚线表示载波包络相位对延迟的理论预期依赖性，斜率为2π/λa=2π/1.2 µm。研究发现，两个斜坡的大部分都是稳定锁定的，覆盖两个间隔，每个间隔的宽度为π/2。这直接反映了反馈信号的正弦形状，其中在极小值和极大值附近不可能稳定[图1(a)，下插图]。注意，在这种配置中不可能稳定的情况下，通过用22.5°角的半波片代替四分之一波片，可以很容易地获得延迟。产生的反馈信号偏移π/2，产生四分之一波片的最小值和最大值所在的斜率。通过旋转GaSe发射极晶体，可以容易地调谐中红外脉冲的中心频率，从而改变相位匹配条件。调谐中红外中心频率使载波包络相位控制的设置不受影响，因为用于稳定的光在生成晶体之前被分离。因此，这个方案自然允许具有可变中心频率的脉冲的载波包络相位稳定。

为了证明载流子包络相位稳定方案的实验影响，研究人员使用以29 THz（峰值场强为30 MV/cm）为中心的脉冲来驱动体GaSe晶体（厚度为70 µm）中的高次谐波产生。在这个过程中，中红外电场驱动极不共振的带间极化与相干带内电流相结合，导致动态布洛赫振荡。这些动力学表现为覆盖超过12个光学倍频程的超宽带辐射的发射。由于潜在的强场光物质相互作用的非微扰性质，高次谐波产生对精确的驱动波形高度敏感。

图4 载波包络相位稳定对高次谐波产生的影响。（a）在1.5小时内由29 THz脉冲驱动的GaSe的归一化高次谐波光谱。每个谐波阶的峰值由白线标记。由于谱位置对载波包络相位敏感，稳定性的提高直接证明了稳定性降低了载波包络相位噪声。（b）提取的以876 nm为中心的12阶谐波强度。与不稳定的情况相比，强度波动减少了77%。

图4(a)显示了在1.5小时的测量时间内以1 Hz的速率收集的归一化高次谐波光谱（曝光时间，1 s）。在采集时间的前半段，系统是自由运行的；在后半部分，激活载波包络锁相。为了量化稳定性的增加，研究人员用高斯函数拟合每个谐波阶数，并提取中心波长和峰值强度。中心波长在图4(a)中显示为白线。当激活反馈时，所有观测到的谐波阶数的峰值位置变得更加稳定。对以876 nm为中心的12次谐波的中心波长的评估显示，光谱位置的波动（标准偏差）减少了57%。这直接证明了稳定技术是有效的。剩余的波动可能源于驱动频率的微小变化。在图4(b)中，研究人员描述了提取的12阶谐波的峰值强度。与谐波峰值相关的强度波动减少了77%，其余波动低至6%。所有其他谐波的强度在性质上表现出相似的行为。由于高次谐波产生对驱动场高度敏感，中红外脉冲形状的变化转化为发射谐波的强度变化。

移动楔安装在压电驱动的平移台上（行程范围为100 µm），其标称带宽为几百Hz。然而，控制带宽目前被锁定放大器和基于软件的PID控制器限制在10 Hz。通过在实时电子设备中用盒式汽车集成和PID以及采用声光移相器来代替两者，即使在MHz范围内的重复率下，也应该可以实现单次检测和控制。可以设想，这种稳定技术也可以应用于其他基于差频产生源，如光学参量放大器或光学参量脉冲啁啾放大器。当宽带种子被共享相同载波包络相位波动的泵浦脉冲放大时，产生被动载波包络相位稳定的空闲脉冲。在许多情况下，种子和泵浦是正交偏振的，用于宽带相位匹配。

总之，研究人员实现了一种直接而强大的方法来主动稳定和控制差频产生产生的中红外中的超短脉冲。通过对两代脉冲串的频谱重叠进行椭圆偏振测量，获得了作为两者之间时间延迟函数的正弦反馈信号。该信号的斜率使人们能够以18 as的精度稳定两个脉冲之间的时间重叠。因此，控制了生成的中红外脉冲的载波包络相位，并稳定了它们的脉冲形状。最后，利用主动稳定的中红外脉冲来驱动GaSe中的高次谐波产生。通过测量数小时内的高次谐波光谱，直接实现了高次谐波中心波长和强度的稳定效果。在第一次应用活动中，研究人员最近采用了这种稳定技术，直接在时域中访问WSe2中Bloch电子之间的库仑关联。可以预计，这种方法也将对光波电子、谷电子学或等离子体装置的保真度产生强烈影响，在这些装置中，光脉冲的幅度和相位必须精确地控制电子的运动。此外，这种方法将适用于光波扫描隧道显微镜，其中电场的确切形状决定了单电子隧道的时间窗口。