有的放矢：矢量光场赋能等离激元精准调控

聚焦的矢量光场与等离激元结构的作用可以用本征响应理论来描述。等离激元结构的电极化强度可看成各阶共振模式P_j的叠加。通过调控矢量光聚焦场的偏振态分布可空间匹配模式的极化强度，以高效激发特定模式。特别地，借助高阶柱矢量光、杂化偏振矢量光等，可在结构中激发多个模式，通过调整不同模式的权重，能够实现等离激元近场与远场分布和光谱线型的调节。

电偶模式是等离激元结构中最易于观测的一类模式，又称亮模式。然而，纵向的电偶模式因在衬底法线方向上的辐射能力较弱，很难由聚焦的线偏光激发，这为其探测和应用带来了困难。如图1(a)所示，Krasavin等借助紧聚焦的径向矢量光束，在金纳米小球中激发出纵向的电偶极共振模式。另一方面，等离激元结构还支持一类辐射损耗较小的模式，即暗模式。该类模式由于偶极矩近乎为零，很难由传统的标量光场激发。2014年，Yanai等采用偶极矩匹配的方法，通过聚焦的径向和角向矢量光束分别激发了金纳米盘七聚体的径向和角向暗模式，如图1(b)所示。

图1 矢量光场对等离激元模式的选择性激发。(a)紧聚焦径向矢量光对金纳米球中纵向偶级模式的激发；(b)矢量光在金纳米盘七聚体中激发的径向和角向暗模式

以矢量光场为激发光，为观测、表征等离激元模式提供了便利，也推进了等离激元的相关应用，如增强光谱、纳米粒子捕获等。2006年，Anger等采用紧聚焦的径向矢量光束为照明光，选择性激发了金纳米球的等离激元模式，并使之与荧光分子垂直偶极子相互作用，结果如图2(a)所示。他们发现荧光强度会随分子-纳米球间距减小，出现先增大后减小的规律，并进一步揭示了荧光增强中局域场增强和荧光猝灭效应的竞争机制。同时，借助矢量光束激发的强局域等离激元暗模式，能产生较大的近场增强和梯度，在较低光功率下即可实现纳米尺度颗粒的稳定捕获，如图2(b)所示。 

借助矢量激发场空间依赖的偏振分布，通过极矩匹配的方法可以确定性地选取参与耦合的等离激元模式的相位或类型，从而实现模式耦合的控制。2010年，Volpe等基于光学逆向设计算法，得到目标近场分布对应的激发远场，并利用多级厄米高斯光束的叠加合成了矢量激发场，实现了五聚体纳米片上近场分布的精确管理，结果如图3(a)所示。另一方面，Bao等利用角向矢量光束在金开口环六聚体结构中激发了磁模式间的多重Fano共振，观察到小于50 nm线宽的光谱凹陷[图3(b)]。该结果有望应用于低损耗、高灵敏度的传感研究中。

借助矢量光场可以操控不同电磁共振模式在远场的干涉，为其远场散射的灵活控制提供了便利。这有助于将局域场的能量或信息，通过辐射转化至远场，也拓展了等离激元在片上信号传输、光学传感等方面的应用。2014年，Neugebauer等利用紧聚焦的矢量光在金纳米球中激发了横向自旋偶极子和电偶激子，并通过改变小球在焦场中的位置，观察到了面内辐射场由各向同性到单向散射的转变，如图4(a)所示。进一步，他们借助纳米球的单向散射，实现了光场向介质波导的定向耦合，展示了该混合结构在全光开关应用的可能，如图4(b)所示。2020年，Zang等利用聚焦的厄米高斯光，在光学纳米槽孔天线中激发了一对磁偶极模式。通过在聚焦场中移动槽孔天线，实现了向左或向右单向传输的表面等离极化激元，如图10(c)所示。以此，他们根据表面等离极化激元传播方向与槽孔天线的位置的依赖关系，设计出了亚纳米精度的位移传感，如图10(d)所示。

图4 矢量光场调控的金属纳米结构单向散射。(a)金纳米球在焦场位置的变化促使面内辐射场从各向同性到单向性散射切换；(b)金纳米球单向散射在波导定向耦合中的应用； (c)槽孔天线中磁偶模式的激发（上图）与单向传输的表面等离极化激元（下图）；(d)非对称传输的表面等离极化激元在纳米位移测量中的应用 

光场调控技术的进步和更多新型超紧凑等离激元结构的涌现，赋予人们操控等离激元物性（如超手性场、局域光子态密度、模体积等）更为丰富手段，为纳米甚至皮米尺度下研究室温强耦合、光学非线性、手性光力学等基本物理现象提供了更为便利的条件，并有望拓展等离激元在信息、能源、生物等领域的应用。

编辑 | 王晓琰