用于超快非线性长波红外光谱的11.4 µm的少周期65 µJ脉冲

Pia Fuertjes, Martin Bock, Lorenz von Grafenstein, Dennis Ueberschaer, Uwe Griebner and Thomas Elsaesser, Few-cycle 65 µJ pulses at 11.4 µm for ultrafast nonlinear longwave-infrared spectroscopy, Optica 9(11): 1303-1306 (2022).

在长波红外范围的非线性晶体中，GaSe以其高的二阶非线性（54 pm/V）和相对较高的损伤阈值而脱颖而出。当瞄准闲频脉冲的能量标度时，与较短近红外波长的驱动器相比，采用2 µm的泵浦波长是有利的。GaSe的带隙为2.1 eV(𝜆=0.59 µm），导致波长小于1.2 µm的泵浦脉冲的强双光子吸收。由于预期的更高的晶体损伤阈值，当以2 µm而不是1 µm泵浦时，可能会有更高的强度，此外，2 µm泵浦提供了更高的泵浦到闲频的转换效率。

长波红外光学参量啁啾脉冲放大系统的实验方案，如图1(a)所示。前端由一个工作在79 MHz重复频率下的锁模Cr:ZnS振荡器（IPG Photonics）组成。它的输出光谱集中在2.4 µm，从1.95-2.55 µm延伸。脉冲的持续时间和能量分别为30 fs和12.5 nJ。在没有任何非线性频率转换的情况下，Cr:ZnS发射光谱直接为2.0 µm的泵浦和2.4 µm的信号提供种子。放置在Cr:ZnS激光器输出端的二向色镜将光谱分为2.1 µm以下和2.1 µm以上两部分。光谱的分裂对以2.4 µm为中心的剩余信号脉冲的持续时间几乎没有影响，脉冲持续时间为46 fs，能量为10 nJ。

信号的相位匹配带宽是根据I型和II型相位匹配的GaSe色散数据计算的[图1(b)]。II型相位匹配支持更宽的带宽，因此，被选用于光学参量啁啾脉冲放大系统。在所有阶段中，参量过程以12.2◦的内部角度对应于36◦的外部角度进行相位匹配。由于GaSe晶体上没有抗反涂层，因此，每个表面都有16%的p偏振泵浦和27%的偏振信号被反射。在放大之前，种子脉冲被啁啾体积布拉格光栅拉伸到1 ns，该光栅反射2045-2055 nm的光谱窗口。在掺铥光纤放大器中预放大后，脉冲被耦合到Ho:YLF再生放大器中，由连续波掺铥光纤激光器泵浦。在再生放大器中植入2.5 nJ，脉冲在1 kHz脉冲串中被放大到13 mJ。最终压缩在2.05 µm处提供具有12 mJ能量的3 ps脉冲，用作光学参量啁啾脉冲放大级的泵浦。来自Cr:ZnS振荡器的信号种子脉冲首先在40 mm长的抗反射涂层蓝宝石棒中被暂时拉伸。负啁啾脉冲然后通过声光可编程色散滤波器（Dazzler，Fastlite）进行相位整形，伴随着90%的脉冲能量损失，由此产生的脉冲持续时间为1.5 ps。光学参量啁啾脉冲放大链由三个GaSe放大级组成。直径为7 mm的GaSe晶体的孔径在三个阶段中是相同的。信号的相位匹配带宽是根据I型和II型相位匹配的GaSe色散数据计算得出的[图1(b)]。II型相位匹配对支持更宽的带宽，因此，被选为光学参量啁啾脉冲放大系统。在所有阶段中，参量过程在12.2°的内角与36°的外角进行相位匹配。由于在GaSe晶体上没有抗反涂层𝑝偏振泵和27%的𝑠偏振信号在每个表面处被反射。

在第一共线级以0.3 mJ泵送2 mm厚的GaSe晶体，信号脉冲被放大到13 µJ。受GaSe损伤阈值的限制，各阶段泵浦强度选择略低于50 GW/cm²。泵浦和信号之间的小角度<0.5◦被引入（远小于非共线相位匹配），以防止第二级被从第一级泵浦的二次谐波播种。后一种过程不相匹配，效率很低。用扫描单色仪测量信号和闲频脉冲的光谱。由于相位匹配条件的限制，信号脉冲相对于种子脉冲的光谱发生了红移[图1(b)，黑色曲线]，受相位匹配带宽的限制，信号脉冲的光谱宽度为97 nm[图1(b)，蓝色曲线]。在参量放大过程中，信号脉冲被缩短，因此，需要及时再次拉伸，以适应后续参量放大阶段的信号和泵浦脉冲持续时间。这是在一个90毫米长的抗反涂层蓝宝石棒中进行的，结果是信号脉冲持续时间为1.9 ps。

研究人员使用了1 mm厚的GaSe晶体和1.8 mJ的泵浦能量。放大后，1 khz脉冲序列中信号和闲频能量的组合值为148 µJ(信号128 µJ，闲频能量20 µJ)。测量到的信号光谱以2.44 µm为中心，带宽为79 nm[图1(b)，红色曲线]，表明参数放大的饱和有限，通过基于数值代码Sisyfos的模拟证实了这一点。

第三级配备1毫米厚的GaSe晶体，并仅用闲频脉冲接种[图1(a)]。由于GaSe晶体的孔径有限，在该增压级中只能利用10 mJ的总剩余泵浦能量中的4.2 mJ来防止GaSe损坏。必须使用两个额外的透镜对闲频种子脉冲进行整形，以实现与泵浦的最佳空间光束重叠，从而将其能量降低到8 μJ。第三放大级将闲频脉冲能量增强至其最终值73 μJ，这是超过10 μm的亚皮秒脉冲的记录数字。由此产生的泵浦到闲频能量总转换效率高达1.2%，1 kHz脉冲序列中的平均功率值为73 mW。

使用5毫米厚度的抗反涂层ZnSe窗口对持续时间为0.8 ps的正啁啾闲频脉冲进行再压缩。这个散装压缩器由两个透镜和两个ZnSe窗口组成，造成10%的损失。压缩后的闲频脉冲能量为65µJ[图2(b)]。光束轮廓几乎是衍射极限[左插入，图2(b)]，再压缩脉冲具有显著的稳定性(RMS V < 2%)，后者由图2(b)所示的长期功率测量证实。

研究人员采用声光可编程色散滤波器对色散进行微调。首先，用自制的非共线自相关器在长时间尺度上测量压缩脉冲的持续时间，其中，0.1 mm厚的GaSe作为二次谐波产生晶体，Pyrocam作为检测器，其线性动态范围为1000:1。如图2(b)的右图所示，表明假设高斯脉冲形状，脉冲持续时间为183秒。伴随的±1.8 ps延时弱卫星是由0.1 mm厚二次谐波晶体的反射引起的，即测量伪影。

为了对闲频脉冲进行相位分辨表征，Pyrocam相机被AC设置中的扫描单色器取代，以记录光谱分辨率为10 nm的二次谐波频率分辨光学门控迹线（图3）。测量的FROG迹线[图3(a)]显示了光谱上的规则调制，这同样是由于未镀膜的0.1毫米厚的二次谐波晶体，即不是由于输入的闲频脉冲的调制。这种调制在脉冲检索中受到抑制，因此，在那里不可见[图3(b)]。光谱相位平坦，确认了良好的脉冲质量[图3(c)，红线]。

总之，研究人员实现了一个紧凑的多级光学参量啁啾脉冲放大，工作在1 kHz重复率下，提供中心波长为11.4 µm的长波红外脉冲，脉冲持续时间为185 fs。光学参量啁啾脉冲放大由三个GaSe级组成，由来自Ho:YLF再生放大器的皮秒脉冲以2 μm的速度泵送。在11.4 µm处，输出脉冲能量为65 µJ，峰值功率为0.35 GW，峰值强度为几TW/cm²。在这个光谱范围内，新的非线性晶体可能会产生更高的闲频脉冲能量，如BGSe和BGGSe₂。液态水的实验证明了这种源在非线性振动光谱和非微扰光-物质相互作用研究中的潜力。