微观世界的快门：阿秒科学回顾 | 光学15邀

记得中学时第一次接触电子云这个概念，课本里有一张电子云概率分布的图片。我看着图上密密麻麻的黑点，不禁感叹科技如此发达，可以把电子的运动拍得如此清晰。当时同桌说：“电子那么小，跑得那么快，怎么可能是相机拍下的？”现在想想，这可能是我们第一次用超快科学的思维思考一个微观粒子的运动。

从玻尔的原子模型出发，氢原子的第一波尔轨道半径是0.53×10^-10 m，而电子在第一波尔轨道上的速度则是2.2×10⁶ m/s，电子绕轨道运行一周的时间约为150 as（阿秒, 10^-18 s)。当被问到阿秒究竟是什么的时候，阿秒科学界有一个非常常用的对比，即1秒相对于一个阿秒，就如同整个宇宙的寿命（138亿年）相对于1秒一般。人类心跳的1秒钟时间，恰好成为了宏观和微观尺度交汇的中点。想要完整地刻画电子的运动，需要在上述极端的微观空间和时间尺度具有分辨能力。

自1960年红宝石激光发明以来，人们所能达到的时间尺度不断缩短，突破纳秒（ns, 10^-9 s），皮秒（ps, 10^-12 s）直至飞秒（fs, 10^-15 s）。到20世纪80年代就已经达到6 fs，几乎走到了阿秒的大门口。但人们在这里遇到了瓶颈，这最后的临门一脚却又花费了近15年时间。究其原因，激光的时间宽度受到其频率带宽的制约，更短的脉冲宽度需要更宽的频谱支撑，常规飞秒激光在可见光与近红外波段所能支持的最短脉宽也就是在3 fs左右，而这一时间已经接近于激光一个周期所对应的时间（例如800 nm波长对应2.66 fs）。尽管随着宽带的光学元件及激光相位控制技术的发展，近年来人们已经可以合成脉冲宽度接近于单个周期振荡的极端的光学脉冲，但在当时这还是几乎不可能实现的。想要突破飞秒的壁垒，人们还需要一次彻底的创新。

1987年前后，伊利诺伊大学芝加哥分校的A. McPherson和法国原子和表面物理研究所(后合并入CEA-Saclay) A. L’huillier等人发现，强激光与稀有气体相互作用可以产生频率为激光的奇数倍，可以达到数十电子伏特(eV)的极紫外波段光子，这一现象后来被称为高次谐波产生（High-order harmonic generation, HHG）^[1,2]。A. L’huillier后来回忆，高次谐波现象的发现对她而言实际上是一个意外，她和另一位诺贝尔奖获得者P. Agostini当时都在法国CEA-Saclay，主要从事原子在强激光中的电离研究，在1987年的实验中，本来的目的是为了研究伴随电离所发生的荧光现象，但却观测到了性质完全不同的高次谐波辐射。从“事后诸葛亮”的角度来看，极紫外波段的高次谐波覆盖了非常宽的光谱范围，其单个光周期的持续时间为数十阿秒，的确是理想的阿秒脉冲光源候补。但在当时，人们对于高次谐波现象还几乎一无所知，尽管如此，A. L’huillier等人还是很快敏锐地发现高次谐波潜在的应用价值，并将研究精力转移到了高次谐波上。

图2 典型的高次谐波光谱。分为微扰区，平台区和截止区三个主要部分

1993年，P. Corkum提出了影响很大的三步模型用于解释高次谐波^[3]。在他提出的半经典模型中，原子中的电子在强激光场中发生隧穿电离，随后在激光场中加速，有一部分电子有可能被反向激光场带回原子核并与之发生复合，这其中的能量差以光子的形式辐射出去，形成了高次谐波。由于这一强场过程仅发生在激光场接近峰值的附近，近红外波段光场周期在2-3个飞秒的强激光，其高次谐波在时间上天然的处在亚飞秒时间尺度。后续，M. Lewenstein，A. L’Huillier等发展了基于强场近似的量子理论，成功地在保留清晰物理图像的前提下对高次谐波现象进行定量的计算，与半经典理论互为补充^[4]。到此为止，人们已经认识到高次谐波在时域可以支持阿秒光脉冲，但阿秒脉冲在实验上被证实存在则要等到2001年。这一年，两位诺贝尔奖获得者F. Krausz和P. Agostini分别产生并测量了孤立的单阿秒脉冲（650 as）以及阿秒脉冲序列（250 as）^[5,6]。这些实验上的突破很大程度上得益于激光技术的积累，特别是2018年获诺贝尔物理学奖的啁啾脉冲放大技术，以及2005年获诺贝尔物理学奖的光学频率梳的关键技术-载波包络相移频率锁定。目前人们所能获得的最短的脉冲已经短至43 as^[7]。

图3 高次谐波产生的原理。在强激光场作用下，原子从被激光场压低的原子势场中隧穿电离，并经过加速和复合的三步过程释放高次谐波光子

阿秒脉冲诞生以来，因其所提供的前所未有的时间分辨能力，迅速发展为超快科学前沿领域。其中一项代表性的成果是阿秒脉冲对电离延时的测量。爱因斯坦因在1905年对于光电效应的解释而获得诺贝尔奖，当能量足够高的光子照射在物体表面时，原子吸收光子并释放出电子，电子的动能相当于光子能量和电子束缚能之差。但在相当长的时间里，由于缺少相应的实验手段，人们无法回答光电效应究竟发生在怎样的时间尺度这样一个基本问题。

1955 年前后由E. Wigner等人在量子力学散射理论中提出了当电子波包在势场中发生散射时，相对于自由电子所积累一个群延时的概念^[8]，即所谓的Wigner延时，或称为Eisenbud–Wigner–Smith延时。

2010年，F. Krausz首先测量了氖元素2p和2s两个壳层电子的电离延时差，测量结果表明2p壳层电子比2s壳层电子晚21 as离开原子^[9]。这一研究激发了一系列理论研究，但与2010年的实验结果不能很好地吻合。

2017年A. L’huillier团队利用具有更高光谱分辨能力的测量手段获得了与理论吻合的非常好的测量结果，其结果如图5所示^[10]。值得一提的是，通过更好的光谱分辨能力获得更精确的时间测量这件事，并没有违背量子力学基本的不确定原理，实际上，时间作为量子力学中的一个“不可观测量”，在这个实验中并不是直接测量“时间”，而是电子波包的群延时，更具体地说是电子波包相位对能量的偏导数，因为仪器更强的光谱分辨能力有助于获得更准确的光谱相位测量结果，进而可以更精细地分辨来自不同能级电子的延时差。这一结果验证了阿秒脉冲在原子体系中的电子动力学方面的可能性，为将阿秒科学推动到更复杂的物质体系中提供了一个很好的基石。

多年来，阿秒脉冲已经从最初作为原子物理研究的一个意外的新现象，到现在成为在电子运动本征的阿秒时间尺度内对其进行探测及调控的必不可少的工具。2023年诺贝尔物理学奖授予F. Krausz，P. Agostini 和A. L’huillier以表彰他们“开发了产生阿秒光脉冲的实验方法，用于研究物质中的电子动力学”。

尽管我国在阿秒科学领域起步较欧美国家为晚，但近年来也进步飞速。2013年，中国科学院物理研究所产生了160 as的孤立脉冲，这是我国最早的阿秒脉冲测量结果^[11]。2019年至2021年间，中国科学院西安光学精密机械研究所相继产生了159 as和75 as孤立阿秒脉冲结果^[12]。2020年，华中科技大学与国防科技大学也相继实现了孤立阿秒脉冲产生^[13,14]。除了上述具有国际先进水平的阿秒脉冲产生结果外，我国在阿秒时间尺度的电子动力学测量方面也有重要的进展，如北京大学发展了“阿秒钟”技术对电子在势垒下隧穿动力学进行测量与调控^[15]，华东师范大学开展了具有角度分辨的阿秒电离延时测量研究^[16]。

阿秒科学作为一个方兴未艾的研究领域，目前仍在不断地拓展自身的研究范围，这些全新的研究前沿，也为我国在阿秒领域的弯道超车提供了很大的机遇。过去以Lewenstein理论为代表的描述强场高次谐波产生的理论，仍然是把光作为一个经典的场来处理的半量子理论。近年来他们在推动强场光与物质相互作用的全量子化的描述，以展示强场过程中光的量子本质。通过这种全量子的理论，可以更好地处理强场作用过程对光的影响以及在强场作用中使用或产生非经典的量子态光场，从而推动阿秒科学向量子光子、量子信息科学的发展。

另一方面，与已经广泛开展的原子分子体系中的阿秒电子动力学相比，凝聚态物质中阿秒动力学过程的研究尚处于相对初期，电子及各类准粒子的超快行为及其耦合对材料性质起着至关重要的作用。对其进行阿秒时间分辨的测量和调控，将成为未来凝聚态物理的重要方向。这将有助于解决诸如超导等新奇量子态的微观机理，速率可提高至拍赫兹量级的新型光开关，光伏材料中的载流子输运复合机制，芯片制造接近纳米级时所面临的量子隧穿等国家重大需求及科学前沿问题。

图5 凝聚态物理中的超快动力学行为：电子和多种粒子、准粒子的相互作用，引自[17]

高次谐波作为一个桌面级的阿秒光源，其优势之一就是前期大量的原理论证性的实验可以在各国相对较小的实验室开展，而不需要依赖于大型装置的机时，但随着阿秒科学逐渐向各个学科的拓展，在实验条件方面对于前端光源和后续研究终端都提出了越来越复杂的要求，近年来阿秒科学也逐渐出现了向大型用户装置发展的趋势，其中的典型例子就是欧盟极端光学装置ELI（Extreme Light Infrastructure），其中阿秒部分位于匈牙利（ELI-ALPS），目前已经开放运行，还包括美国的诺奖获得者Agostini所在的俄亥俄州立大学所正在筹建的NeXUS（National Extreme Ultrafast Science Facility）。由大型装置提供的参数更加优秀，功能更加齐全的实验条件，将为阿秒科学的发展注入强大的动力。随着我国相关研究机构的增加以及相关大科学装置的布局，例如由中国科学院物理所和西安光机所、松山湖材料实验室共建的先进阿秒激光设施，我国未来有望在阿秒科学领域取得国际领先的成果。