收藏！阿秒光学最全科普

本文转自：小小光

1.   什么是阿秒？

自从 2001 年人们首次实现单个独立的阿秒( 1as=10^-18s)脉冲以来，阿秒脉冲作为超快光学最前沿的内容，在近20年的时间内得到了长足的发展，为人们在电子运动的自然时间尺度中观测量子世界的基本动力学过程提供了崭新的研究手段，并开启了阿秒科学这一全新的研究领域，覆盖了原子、分子、凝聚态物理、化学、生物等诸多学科的不同研究需求。

阿秒是一个非常短的时间单位，1阿秒=10^-18秒。                           

图1：阿秒

 

不同的时间分辨率，对应不同的物理过程，也对应不同层次的世界。阿秒脉冲是目前唯一可直接测量电子瞬态行为的工具。

图2：不同的时间分辨率的研究层次

 

微观世界的动力学过程是超快的，如分子的转动和振动对应的时间分别为皮秒和飞秒量级，对于分子尺度运动的观测，飞秒激光已经可以提供足够的分辨率。对于电子，其运动的特征时间达到了阿秒量级，而且电子通常是最先响应外界变化和原子间相互作用的第一步，决定着整个微观过程发展变化的方向。然而传统的锁模及脉冲压缩技术，受限于激光中心波长及光谱宽度，在光谱覆盖可见及近红外波段且色散得到完全补偿的理想条件下，对应的脉冲宽度理论上也只能达到几百阿秒，并不是实现阿秒脉冲的有效方法。

激光与物质相互作用的研究是人们揭示科学规律、取得新发现的重要科学研究手段。1987 年前后，美国和法国科学家各自独立地发现，当利用具有一定能量的皮秒激光脉冲与气体相互作用时，会产生驱动激光频率奇次倍的一系列谐波，这一现象被称为高次谐波( HHG )。高次谐波现象被发现后不久，即被理论预言将可支持阿秒脉冲。但由于驱动激光性能及测量技术的限制，直至 2001 年，人们才基于高次谐波分别在实验中测量得到阿秒脉冲串及独立的阿秒脉冲，脉冲宽度在百阿秒量级，是人类所能获得并操控的最短时间尺度。目前国际上已有多个研究组产生并实现了阿秒脉冲的测量，脉宽从数百阿秒到亚百阿秒，波长覆盖了从极紫外至软X射线辐射的范围，已被广泛应用于原子分子物理及表面结构的电离延时、Fano共振、俄歇衰变、内壳层电离的电子关联效应、分子中的电荷迁移、超快化学中的解离过程、固体中的导体-绝缘体转变等不同物质体系中超快时间分辨测量。

 

2.   高次谐波产生技术

飞秒激光驱动气体高次谐波过程是获得阿秒脉冲最常用的方法之一，采用的气体一般为惰性气体，驱动激光一般为线偏振光，峰值功率密度通常为10¹³ ~10¹⁵W/cm²量级。激光电场强度接近原子中库仑势，当原子与如此强的激光电场相互作用时可以产生高次谐波辐射，其产生过程无法用微扰理论解释。典型的气体高次谐波光谱形状特征示意如图3所示，对于多周期驱动激光，为梳尺状的分立光谱，高次谐波频率为驱动激光基频的奇数倍，阶次较低的区域为微扰区，随着谐波阶次增加，谐波强度迅速下降；在达到一定的阶次之后，高次谐波的强度随阶次的增加下降得非常缓慢，这个高次谐波强度变化平缓的区域被称为平台区；平台区之后，高次谐波强度随阶次急剧下降，称为截止区。 

图3：高次谐波光谱特征示意图

 

高次谐波的产生过程可以通过三步模型来描述。如图4所示，第一步，在强激光电场作用下，原子的库仑势垒被压低，电子可以通过隧道效应穿过势垒发生隧穿电离；第二步，电离之后的自由电子在外部激光场中加速并获得能量；第三步，电场反向后，部分电子回到原子附近与母离子复合，同时辐射出光子，光子能量等于电子的电离能与电子从激光场中获得的额外动能之和，由于光子能量较高，光波波长一般处于极紫外或软X射线波段，在时域对应阿秒脉冲。

 

图4：高次谐波三步模型示意图

 

通过三步模型理论可以比较准确地计算气体高次谐波的截止频率。在强场近似（Strong Field Approximation，SFA）下，隧穿电离产生的准自由电子可以被视为经典粒子，在激光电场作用下，其运动过程遵循牛顿方程。电子的运动轨迹与电子被电离的时刻有关，不同时刻电离的电子在返回时的动能不同，最大动能为3.17U_p，所以，气体高次谐波截止处的光子能量及截止频率可由下式得到:

上式中，ћ 为普朗克常数，ω_max为谐波最大角频率，I_P为原子的电离能，U_p为有质动力能，U_p =9.33×10^-14 I（W/cm²）λ²（μm²）。

为了更准确地计算高次谐波谱，1994年，Lewenstein M 等提出了高次谐波产生的量子模型，被称为Lewenstein模型。该模型给出了含时电偶极矩的表达式，在时域上可与三步模型对应，同时该模型可应用到任意椭偏度及光谱的激光场。另外，采用数值求解含时薛定谔方程（Time Dependent Schrodinger Equation，TDSE）的方法也可以研究高次谐波产生，相比Lewenstein模型，TDSE方法采用了更少的近似，因此可以得到更准确的结果，但计算量一般较大。

根据三步模型理论式可知，通过高次谐波得到的最大光子能量同原子的电离能、驱动激光的光强以及波长密切相关。一般电中性介质原子的电离能如表1所示，其中氦（He）原子的电离能最高，可达24.587eV。氢（H）原子、氖（Ne）原子、氩（Ar）原子、氪（Kr）原子和氙（Xe）原子的电离能分别为13.6 eV、20.18 eV、15.76eV、14 eV和 12.13 eV。

提高驱动激光光强可以获得更高的光子能量（更短波长）。但是由于过高的光强导致电离率过高，影响相位匹配，高次谐波的产生效率较低。另外，对于不同的气体介质，驱动激光的光强一般需要限制在过势垒电离光强范围内。

为了有效产生更高光子能量的高次谐波，如软X射线波段，尤其是“水窗”波段（2.3~4.4 nm，280~530 eV）的高次谐波，可以采用提升驱动激光波长的方法。根据有质动力能的表达式可知，其大小正比于驱动激光波长的平方，这意味着提升驱动激光的波长将迅速提升高次谐波的光子能量。

图5：不同波长驱动激光产生的高次谐波结果

 

图5为不同波长驱动激光产生的高次谐波结果。高次谐波光子能量的提升也意味着基于高次谐波的阿秒频率的拓展，对于阿秒应用具有重要的意义，尤其是在“水窗”波段碳原子的吸收比氧原子大得多，水（氧原子）对入射光是透明的，而有机物（碳原子）则是吸收的，可用于高对比度生物活体细胞研究。

图6：固体高次谐波产生的微观机理

除了气体高次谐波，固体表面等离子体高次谐波和固体高次谐波也是实现阿秒脉冲产生的有效方法。固体表面等离子体高次谐波的产生机制主要包括相干尾波辐射、相对论振镜以及相干同步辐射，其转换效率可以达到 10⁻⁴量级，比气体高次谐波的转换效率提升1个量级以上。固体（如ZnO、MgO、SiO₂等）高次谐波的产生原理如图6所示，在驱动激光场作用下，电子在带隙最小的位置附近从价带隧穿到导带，并在价带中产生空穴，随后电子和空穴在各自的带内加速，高次谐波可以通过两种方式获得，一种为带内非线性电流（intra band nonlinear current），另一种为带间极化（interband polarization），分别通过带内布洛赫振荡以及带间电子和空穴的复合辐射高次谐波，由于固体是周期性结构且密度高，相邻原子轨道会有重叠，电子并不一定要与原本的母核复合，而是可以与相邻的核碰撞辐射谐波。另外，固体高次谐波可以采用透射式或反射式的实验结构。

 

3.   阿秒脉冲的产生

随着高次谐波技术的出现及发展，不断实现了更窄的阿秒脉冲宽度。

3.1  阿秒脉冲串和孤立阿秒脉冲

阿秒脉冲源包括阿秒脉冲串和孤立阿秒脉冲，均可以用于超快过程（如电离、电荷迁移等）的测量，而时间分辨的泵浦探测过程（如阿秒条纹谱和阿秒瞬态吸收谱）往往需要采用孤立阿秒脉冲。

由高次谐波产生技术的介绍可知，高次谐波的中心波长可以达到极紫外和 X 射线波段，在时域上对应阿秒量级的脉冲宽度。由于驱动激光每半个周期会产生一个阿秒脉冲，在数个光周期的驱动激光产生高次谐波的过程中，由于时间相干性，其高次谐波的光谱为梳齿状分立结构，形成阿秒脉冲串，脉冲之间的间隔为半个驱动光周期。如果将分立的高次谐波谱的某一阶次滤波出来，其带宽很窄（可达到 meV 量级），对应的脉冲一般为飞秒脉冲。而对于孤立阿秒脉冲产生，理论上需要将驱动激光的脉宽控制在一个光周期以内，这样产生的高次谐波光谱只包含一个连续谱，在时域上对应一个孤立阿秒脉冲，如图7所示。然而在实际的实验中，直接实现单周期甚至小于单周期的驱动激光是非常困难的，因此科研人员提出并采用选通（gating）的方法，通过脉冲宽度相对较长（数个光周期）的驱动激光同样可以获得孤立阿秒脉冲。

图7：高次谐波脉冲在光谱及时域上的特性

另外，值得注意的是，当驱动激光的脉冲宽度较宽时，载波包络相位（CEP）的影响并不大，而当脉宽达到少周期量级时，CEP的变化将显著改变脉冲的电场形状，对于阿秒脉冲的产生至关重要。在研究基于高次谐波的阿秒脉冲产生实验中，需要对高强度飞秒脉冲驱动光场进行高精度的CEP锁定。

 

3.2  选通技术―实现孤立阿秒脉冲产生的有效方法

根据设计思路和工作原理，用于孤立阿秒脉冲产生的选通技术主要包括对高次谐波中的连续谱部分进行滤波以获得单个阿秒脉冲（频谱选通）；利用不同方法对驱动激光的电场进行调制、整形，将产生阿秒脉冲的时间窗口缩短（时间选通）；控制每个光周期内产生的阿秒脉冲，使其传播方向不同，从而在空间上获得孤立阿秒脉冲（空间选通）；通过控制相位匹配条件来实现单个阿秒的选通。

3.2.1    振幅选通

对于振幅选通（Amplitude gating），驱动激光脉冲宽度通常小于两个光周期且 CEP 精确可控，不同周期内的电场强度不同，只有驱动激光最强的半个周期才可以产生具有最高光子能量（光谱截止区）的阿秒脉冲，而驱动激光其他周期内的电场强度较低，产生的多个阿秒脉冲的光子能量也较低，如图 8所示，图中不同颜色的曲线表示驱动激光中不同的半个周期（红色对应最强的半个周期）对高次谐波谱的贡献。在这种情况下，会在高次谐波谱的截止区产生一段连续谱，通过金属膜或带通反射镜将这段连续谱选出，就可以获得孤立阿秒脉冲。

图8：振幅选通方案中不同半个周期驱动光对产生高次谐波谱的贡献

 

对于大多数阿秒脉冲产生实验，振幅选通方案一度存在的主要问题是：由于选取的主要是截止波长附近的光谱，仅为极紫外或软 X 射线相对较小的一部分光谱，如图 8黄色部分所示，因此难以实现具有宽谱的孤立阿秒脉冲，进而限制了阿秒脉冲的宽度。另外，截止区处的谐波强度也比平台区的谐波强度要低。将驱动激光脉冲宽度进一步缩短至亚周期，可以将高次谐波连续谱的范围拓展至平台区，提升阿秒脉冲产生效率并减小阿秒脉冲宽度。

3.2.2    偏振选通

相比线偏振驱动激光，圆偏振或椭圆偏振的驱动激光产生气体高次谐波的效率非常低，几乎无法实现阿秒脉冲的产生。这主要是因为在圆偏激光场下，根据三步模型，电子在返回时很难到达初始位置与离子复合。当激光椭偏度（ellipticity）从 0变为0.1时，阿秒脉冲的产生效率降低约 50%，当椭偏度为 0.2时，效率降低一个量级。

图9：偏振选通方案示意

 

利用高次谐波产生对驱动激光偏振状态的高度敏感的特点，科研人员最早在 1994年提出了通过具有时间相关椭偏度的激光来产生孤立阿秒脉冲的方案。偏振选通（Polarizationgating）的方案如图 9所示，通过石英片和四分之一波片将线偏光变为两个旋转方向相反的圆偏光，左旋圆偏振光和具有相对延时的右旋圆偏振光叠加合成一个具有时间相关椭偏度的脉冲，在合成的激光脉冲包络内椭偏度从圆偏变为线偏再变回圆偏，且具有较低椭偏度（<0.2，线偏度较高）的时间窗口很小，可以认为只有在该时间窗口内，被电离的电子可以返回初始位置和离子复合产生高次谐波，也就意味着制造了一个偏振选通。

 

3.2.3    双色场选通

双色场（TWo color gating）或多色场方案基于气体高次谐波产生对驱动激光电场强度敏感的特性，通过控制驱动激光的电场形状，使阿秒脉冲产生过程控制在一个光周期窗口内，因而获得孤立阿秒脉冲。

另外，除了倍频技术，通过差频或光学参量放大等技术同样可以实现激光脉冲波长的转换，因此，双色场方案也可以选用非倍频关系的双色场。

高次谐波谱在较宽的范围内具有明显的连续性，可以支持孤立阿秒脉冲产生。

 

3.2.4    双光选通

偏振选通存在的一个问题是：由于两束光的延时较长（接近脉冲宽度），当合成光场的线偏振部分到达气体靶时，目标原子基态电子可能已经被耗尽，也就降低了阿秒脉冲产生的效率。解决这个问题的一种方法就是采用双光选通（Double Optical Gating，DOG）。双光选通的方法结合了偏振选通以及双色场选通的特点，在偏振选通的基础上，引入一个线偏振倍频激光场形成双色场。此时，偏振选通的时间窗口可以提升至一个光周期，也就意味两个圆偏或椭偏光的延时可以减少一半，降低了目标原子在同合成光场的线偏振部分作用前被电离的几率。由于电离率是同驱动激光强度高度非线性的，所以双光选通方案中可以选用更高的激光强度。基于双光选通，最终可以采用小于四个光周期的脉冲获得孤立阿秒脉冲。

图10：GDOG组成示意

 

通过进一步改进的通用双光选通（General Double Optical Gating，GDOG）方法，使用脉宽更长的驱动光也可以产生孤立阿秒脉冲。如图 10所示，类似于 DOG，线偏振光经过第一个石英波片（光轴和线偏振方向夹角为 45°）后，产生两个具有相对延时（由波片厚度决定）的正交线偏振光，第二个石英波片和一类匹配 BBO晶体共同起到四分之一波片的作用，产生两个旋转方向相反的光以及偏振方向平行于驱动场的倍频场。不同的是，在 GDOG 中加入了布儒斯特窗，将两个旋转方向相反的圆偏振光变成椭圆偏振。

图11：DOG和 GDOG激光场对比

 

图 11 为GDOG（两个椭偏光的椭偏度为0.5）和 DOG 的激光场对比图，可见偏振选通时间窗口内的场强几乎一样，但 GDOG 方案中整体的驱动激光场强（红色曲线）明显减小，降低了基态原子全部电离的可能性，从而将产生孤立阿秒脉冲的驱动激光脉宽要求进一步放宽。

 

3.2.5    空间选通

空间选通（Spatial gating）主要包括阿秒灯塔（Attosecondlighthouse）技术，其原理如图 12所示，由于阿秒脉冲的辐射方向垂直于产生时的驱动激光瞬时波前，通过驱动激光场波前的旋转，可以将不同光周期内产生的阿秒脉冲在角度上分开，再通过在远场的空间滤波获得孤立阿秒脉冲。

图12：阿秒灯塔原理及相应高次谐波谱示意

 

另一种方法是非共线选通（Noncollinear gating），其原理如图13所示，两束时间上有重叠的激光脉冲以一定的角度在聚焦处非共线叠加，通过控制两束光的延时，在焦平面形成空间强度光栅，驱动激光场的波前发生旋转，因此每半个周期产生的阿秒脉冲的辐射方向不同，因此在空间上就可以选出孤立阿秒脉冲。

图13：非共线选通的原理及实验装置示意

 

3.3  阿秒脉冲分光技术

在基于高次谐波的阿秒脉冲串和孤立阿秒脉冲产生过程中，驱动激光和阿秒脉冲的传播方向相同（共线方案），需要将阿秒脉冲从驱动激光中分离出来。尤其是对于高功率/高能量阿秒产生，在高次谐波作用后仍会有大量的驱动激光，如果不能有效分离会影响阿秒脉冲的应用。

目前常用的分光方法主要是空间滤光和金属膜滤波。驱动激光一般处于近红外到中红外波

段，相比处于极紫外或软 X 射线波段的阿秒脉冲，在通过光阑或小孔后具有更明显的衍射，因此经过一定的传输距离后驱动激光的光斑会远大于阿秒脉冲的光斑，可以通过空间滤光分离出阿秒脉冲。另外，仅靠空间滤光不足以滤掉中心空间位置残留的驱动激光，一般还需要配合采用或直接采用金属膜滤波。目前常用的金属膜包括铝（Al）膜、锆（Zr）膜以及锡（Sn）膜等，不同金属膜（200 nm 厚度）的透射谱如图17所示，阿秒脉冲光子能量较高，具有较强的穿透性，而驱动激光的光子能量低，难以穿过金属膜。综合考虑到阿秒脉冲的透射率以及色散的补偿，金属膜的厚度一般控制在数百纳秒量级，如在一些阿秒产生实验中中分别采用了100 nm的 Zr 膜、100 nm的Al 膜以及 200 nm 的 Sn膜，另外，如此薄的金属膜一般需要固定在金属丝网（wire mesh）上。目前，金属膜分离阿秒脉冲存在的主要问题有：损伤阈值较低（如对于5ns激光，150 nm厚的Al膜的损伤阈值小于 40 mJ/cm²）；固定金属膜的网状结构会影响阿秒脉冲的空间轮廓；金属膜的氧化会导致阿秒脉冲透过率的降低。

图14：不同材料的透射谱和色散特性

 

另外，科研人员提出并采用分束镜的方法分离阿秒脉冲。这种方法设计的理念是基于布儒斯特角：当光脉冲以驱动激光波长对应的布儒斯特角入射时，驱动光的反射率较低，由于不同波长的光对应的布儒斯特角不同，极紫外光并不是以布儒斯特角入射，所以反射率可以较高。由于极紫外光尤其是软 X 射线光一般需要采用掠入射的方式，所以在材料的选择上需要同时考虑布儒斯特角的大小、对极紫外光的反射率、材料平整度以及损伤阈值等。该研究团队在具体实验中，采用了硅（Si）和碳化硅（SiC）材料，对于800 nm 的驱动光，Si的布儒斯特角为 75°，SiC的布儒斯特角为 69°，以相应的布儒斯特角入射，两种材料对于极紫外波段的反射率如图15所示。这种方法具有更高的损伤阈值，在高能量/高功率极紫外波段阿秒脉冲产生中可有效实现阿秒脉冲分光，但是这两种材料的反射率在波长 20 nm 以下时急剧下降，不适用于软 X 射线阿秒脉冲产生。此外，在 1994 年，PEATROSS J等采用具有环形空间分布的驱动激光（聚焦前驱动脉冲的中心部分被挡住）产生高次谐波同样可以在空间上实现脉冲分光，但由于驱动脉冲的大部分能量都分布在中心区域，这种方法会导致大量的驱动光能量损失。

图15：以驱动激光对应的布儒斯特角入射时，Si和SiC在极紫外波段的反射率

 

3.4  阿秒脉冲色散补偿

采用气体高次谐波产生阿秒脉冲时，需要进行色散补偿，以获得更短脉宽的阿秒脉冲。根据气体高次谐波三步模型，不同时刻电离的电子在驱动激光场中飞行的轨道不同，具有不同的复合时刻，在这个过程中电子携带的动能不同，对应不同的辐射光子能量，因此，产生的阿秒脉冲具有啁啾。如图 16所示，对于短轨道，电子获得动能随复合时间的增加而增加，具有正啁啾，需要提供负色散来进一步压缩阿秒脉冲的宽度；对于长轨道，高次谐波光子能量随复合时间的增加而降低，具有负啁啾，通常其发散角较大，实验中通过孔镜在远场可将其滤掉。另外，阿秒脉冲的啁啾反比于驱动激光的强度和波长，通过增加驱动激光的强度和波长可以减少阿秒脉冲啁啾。

图16：高次谐波光子能量随电子复合时间的变化

 

 

4.   阿秒脉冲的测量

阿秒脉冲的测量一直是阿秒研究中的重要内容，对阿秒脉冲串和孤立阿秒脉冲本身性质的精准测量和

描述，将对阿秒脉冲在超快电子动力学的应用起到关键作用。目前，对阿秒脉冲能量或光子通量一般采用光电二极管测量。阿秒脉冲光谱的测量主要是采用极紫外或软 X 射线波段的平场光栅对阿秒脉冲进行分光 ，再 通 过 微 通 道 板（MicrochannelPlate，MCP）加 磷 屏 和 可 见 光 波 段 电 荷 耦 合 器 件（Charge-Coupled Device，CCD），或直接通过极紫外或软 X 射线波段的 CCD 得到光谱信息。

另外，在光谱测量前需要先进行标定，标定方法可使用原子的特征吸收谱线（具体可采用 Al膜、Si膜或 Zr膜）确定某几个波长，然后根据衍射公式计算出光谱和 CCD像元之间的对应关系。

阿秒脉冲由于脉宽小于电子元件的最短响应时间，且位于极紫外或软 X 射线波段，在非线性介质中具有强烈吸收，所以无法用电学方法或传统用于飞秒脉冲的测量方法直接测量。目前，阿秒脉冲脉宽测量主要是利用阿秒脉冲与气体介质相互作用激发的电子特性反演阿秒脉冲的脉宽。

目前，阿秒脉冲的主要测量方法有：阿秒互相关方法、利用双光子干涉的阿秒拍频重构方法、激光辅助横向 X射线光电离方法、阿秒条纹相机方法、全光学测量方法和光谱相位相干直接电场重构方法。

 

参考资料：

王虎山，曹华保，皮良文，黄沛，王向林，徐鹏等，阿秒脉冲产生和测量技术研究进展，光子学报，2021.50（1）

曹伟，陆培祥，基于高次谐波阿秒光源的超快测量技术，光子学报，2021.50（8）

魏志义，钟诗阳，贺新奎，赵昆，滕浩，王帅，梁玥瑛等，阿秒光学进展及发展趋势，中国激光，2021.48（3）