十年回顾：阿秒脉冲

撰稿 | Cyan (英国布里斯托大学 博士生)

阿秒脉冲（1 阿秒=10⁻¹⁸ 秒）（名词拓展：《阿秒脉冲的前世今生》）是目前人们所能控制的最短时间过程，可用来测量原子内绕核运动电子的动态行为等超快物理现象。100 阿秒之内的激光脉冲可以展现奇妙的电子世界。电子是化学的本质，它们不仅承担着化学键的作用，还决定了所有物质的光学和电学特性。如今，利用阿秒物理技术，我们不仅可以观测电子，还可以控制电子。

图1：激光的脉冲速度越快，能观测到的过程也就越快。超短激光脉冲只有几飞秒，甚至可以达到阿秒量级，这就使得曾经只能猜测而无法观测的物理或化学过程被拍摄到；电子围绕原子核的运动也可以通过阿秒相机被观测到。

图源：中科院物理所

大科学装置是推动原始创新的重要手段，美国、欧洲、日本等均将阿秒激光技术列为未来 10 年激光科学最重要的发展方向之一 。我国也计划在“十四五”期间，在东莞率先启动散裂中子源二期建设，并全新启动先进阿秒激光装置建设，进一步突出大科学装置集聚效应。为物理、化学、材料以及生物医学等相关领域提供全新的研究手段，以期产生基础理论突破，进而引发新一轮的技术革命。

自2010年，基于高次谐波产生阿秒脉冲的研究产生了质变。在此之前，钛-蓝宝石激光器作为主流的驱动光源(亦作为实践标准)，其截止能量一直被限制在~100 eV。2010年后，中红外光学参量放大器逐步成为主流，并使得最短脉冲宽度达到~50 as，强度达到10亿瓦以上，光子能量达到500 eV。

近日, 来自日本理化学研究所光量子研究中心，阿秒科学研究团队的负责人 Katsumi Midorikawa，以“Progress on table-top isolated attosecond light sources”为题在 Nature Photonics 发表综述论文，意在阐述在过去的十年内，阿秒脉冲的发展历程，并对未来发展与应用做出了系统阐释。

  一、光子能量的提升  

随着高次谐波（名词解释>）理论的发展，将光子截止能量扩展到“水窗”波段（相关报道>）或超越千伏区域成为了一项关键任务。谐波的光子能量与介质的势能(I_p)和振荡驱动场中的有质动能(U_p)（名词解释>）正相关，其中 U_p 与驱动激光强度和波长的平方成正比((U_p∝Iλ²))。2010年后，随着中红外光学参量放大器逐步成为主流光源，将驱动波长逐步移至1510nm，这也意味着截止能量增长了约4倍。2012 年，来自科罗拉多大学博尔德分校的 Tenio Popmintchev 实现了3.9um 的泵浦激励（相关论文：https://doi.org/10.1126/science.1218497），从而大幅提升了光子能量。然而，驱动光源波长并不能无休止的被提高，因为这会大幅度降低转换效率，而转换效率与驱动波长的五到七次方成反比。

  二、中红外激光器  

为了弥补驱动波长的增加导致转换效率的快速下降，开发高能驱动源是一个关键问题。与普通激光放大器相比，光学参量放大器(Optical Parametric Amplifier, OPA)可以大幅度降低热负载，避免热透镜效应，允许高平均功率和/或高能运行。此外，结合高功率皮秒泵浦激光器和啁啾中红外种子脉冲的光参量啁啾脉冲放大器可以进一步提高输出能量，同时避免对非线性晶体的光损伤（相关报道：《Light人物：专访诺贝尔物理学奖获得者 Donna Strickland》）。

此外，中弗罗里达大学阿秒科学技术前沿研究所的 Zenghu Chang 教授团队， 将偏振门控技术应用于一个中心波长 1.8um 的 12-fs 宽的脉冲。该门控脉冲聚焦在氖气体目标上，在 100-300 eV 范围内产生了阿秒单脉冲，其流程如图2所示。在其他辅助技术的共同作用下，成功刷新了世界纪录，脉宽：53as。

图2：单阿秒脉冲产生流程示意图

图源：Nature Photonics（图译：Cyan）

  三、提高脉冲重复率  

考虑到高重复率（名词解释>）OPA 的发展，需要高效的泵浦源来实现高功率运行。 掺钕或掺镱增益介质可以直接被激光二极管激发，并且可以高效地提供皮秒或更小的脉冲，是理想的泵浦源。 使用这种增益介质的超薄碟片或光纤激光器能够以数十千赫到兆赫的重复频率获得微焦耳量级的能量（相关报道：超快碟片激光器的技术与应用）。 然而，由于大多数使用阿秒相关测量的应用需要一个超过几百微焦耳的驱动脉冲能量才能以足够的信噪比进行测量 。因此，改善相位匹配、提高驱动激光能量和脉冲重复频率是进一步提高的关键。为了产生超过 100eV 的阿秒单脉冲，需要进一步压缩脉冲持续时间。后压缩法与直接由 OPA 产生少周期脉冲相比，具有系统简单、高效的优点。 为了压缩到仅有数个周期脉冲，必须研制一种带宽更宽、损耗更小、损伤阈值更高的反射镜。 尽管这仍然具有挑战性，但后压缩方法仍是一种备受期待的方法。

  四、多波长融合  

除单色波长外，结合基波及其第二和/或第三次谐波的多色方法，同样可以提高转换效率或产生孤立的阿秒脉冲。来自英国帝国理工学院的 Chipperfield 等人推导出在特定轨道持续时间内最大限度地增加电子的再聚集能量的最佳波形。 这种波形提供的能量大约是单色正弦磁场的三倍。近年来，随着宽带 OPA 的出现及相关技术的逐步成熟，结合与驱动场不匹配的波长已经成为可能，使最佳波形的形成更加灵活。

2011年德国马普学会的 Wirth 等人首次使用多色合成器成功地生成了单阿秒脉冲。 他们使用空芯光纤构成的超连续介质，将稳定的钛蓝宝石激光器的光谱波段延长到 1 kHz。 将超连续谱分为三组(700 – 1100 nm, 500-700 nm 和 350-500 nm)，调整各组的时序后进行重组，形成亚周期脉冲，如图3所示。通过将钛蓝宝石激光器的基本驱动波长从 750 nm 改变为 OPA 的长波长，截止能量将扩展到 100 eV 或更高。 此外，使用最新的拉伸技术，似乎有可能将能量提高到毫焦耳以上。

图3:  三通道光场合成器原理图

图源：Nature Photonics（图译：Cyan）

  相关应用  

随着阿秒激光技术的发展，使直接测量与光电离相关的电子发射延时成为可能。 这里介绍了一些典型应用，它们利用超短脉冲和宽带宽特性来帮助探索未来的发展。

• 瞬态 x 射线吸收光谱(Tr-XAS)利用了阿秒脉冲的超短脉冲和宽频带特性，研究与光激发相关的阿秒到飞秒区域的超快电子动力学过程。德国科学家 Goulielmakis等人用一个亚飞秒的红外泵浦脉冲和一个 150-as 的极紫外探针脉冲演示了一个具有开创性的 Tr-XAS 实验，表明电离在氪原子的强红外场每半个周期进行一次。

 

• 光激发或光电离引起的分子内电荷迁移与在阿秒到飞秒的时间尺度内发生的电子 相干有关。最近，利用双色泵-探针技术在苯丙氨酸分子中的探测实验已经成功地观察到这种现象。

• 固态材料领域的阿秒研究也有望对千赫兹电子学的发展做出贡献。 在过去的 10 年里，支持现代信息技术社会的半导体器件的切换速度一直被限制在太赫兹的量级。在一些开创性的研究之后，阿秒 Tr-XAS 技术被成功地用于直接研究固体材料中的超快电子动力学，例如二氧化钒薄膜中的绝缘体到金属的相变。

  未来展望  

过去的十年中，随着阿秒光技术的发展，光子通量的增加将使超高速成像能够用于观察纳米材料和纳米尺度上的微小结构变化，它也将在表面反应和催化功能的研究中发挥重要作用。 另一方面，光子能量的增加，如果能够用单个脉冲测量从电子动力学到结构变化的整个过程，那么将在解决光致相变等固体物理学长期存在的问题方面取得重大进展。在光化学和生命科学领域，应用阿秒技术研究大分子将极大地推动这一领域的发展。 同时，阿秒脉冲的偏振控制也是一个关键问题。特别是，通过研究磁性材料的退磁和控制，预计千电子伏级圆极化阿秒脉冲将加速超高速磁性器件的发展。

  论文信息  

Midorikawa, K. Progress on table-top isolated attosecond light sources. Nat. Photon. 16, 267–278 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41566-022-00961-9

封面图来源：Casey Horner / Unsplash