Menu

Menu

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

一、【研究背景】

随着科学技术的不断进步,电子显微镜作为一种强大的工具,被广泛用于观察微观世界的结构和性质。然而,长期以来,电子显微镜的空间分辨率一直受到磁透镜固有的像差的限制。像差是指光学系统在成像过程中产生的失真,它限制了显微镜观察样品的分辨率和清晰度。在过去的二十多年中,科学家们开发了像差校正技术,通过串联组合电磁元件来校正电子显微镜中的像差。这些技术使得透射电子显微镜(TEM)和扫描透射电子显微镜(STEM)能够达到亚埃级的分辨率,从而成为理解材料原子结构、组成和键合的重要工具。尽管像差校正技术取得了显著进展,但它们也存在一些限制。首先,像差校正器是复杂且昂贵的仪器,需要高水平的专业知识来操作和维护,这限制了亚埃级尺度下显微镜的广泛应用。其次,尽管像差校正技术可以提高分辨率,但其成本和复杂性限制了其在实践中的普及。
为了解决这一问题,近日美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校Pinshane Y. Huang教授团队在Science顶刊发表题为“Achieving sub-0.5-angstrom–resolution ptychography in an uncorrected electron microscope”的研究论文。本研究旨在克服传统像差校正技术的限制,提供一种更简单、更经济但同样有效的替代方案。为此,科学家们利用了叠层衍射(ptychography)技术,该技术利用在不同探测位置收集的汇聚束衍射图案,并通过计算确定图像的部分。通过将数据收集范围扩展到具有大动量散射的电子,并考虑探测器的部分相干性,科学家们实现了更高的分辨率。具体地,研究团队在未经校正的扫描透射电子显微镜(STEM)中展示了对扭曲的二硒化钨双层样品的分辨率达到0.44埃的结果。他们还展示了几何像差如何创造出用于剂量高效的电子叠层衍射的优化结构光束。通过这些方法,研究团队证明了昂贵的像差校正器对于实现深度亚埃级分辨率已不再是必要的。

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

二、【科学贡献】

在现代科学研究中,高分辨率成像是一项至关重要的任务,而传统的像差校正技术对于实现这一目标起着关键作用。然而,相位衬度成像提供了一种替代方法,可以在不借助透镜光学系统的情况下去除像差,并实现超分辨率成像。图1展示了相位衬度成像的关键步骤和结果。首先,研究者采集了汇聚束电子衍射(CBED)图案作为探测位置的函数,形成了一个四维的扫描透射电子显微镜(4D-STEM)数据集(见图1A)。然后,通过利用4D-STEM数据中的过度确定信息,电子相位衬度技术成功解决了相位问题,并同时确定了样品和探测器的信息。这一过程实现了对像差的计算上的去除,使得超分辨率成像成为可能,超越了传统物理成像系统的数值孔径所定义的空间分辨率。对比图1B中的理想分辨率测试结构,即扭曲双层二硒化钨(WSe2),未经校正的ADF-STEM图像(图1C)显示出分辨率足以观察到莫尔格子,但无法分辨单个原子。然而,相位衬度图像(图1D)则成功解析出了单个W原子和Se列。此外,功率谱显示,相位衬度的空间分辨率约为0.44 Å(图1F),相比之下,未经校正的ADF-STEM仅约为1.7 Å(图1E),几乎提高了四倍。这些数据清晰地证明了在未经校正的STEM中实现了亚埃深度分辨率。关键是,这项研究在一台商用的未经校正的STEM上取得了这些结果,没有对显微镜本身进行任何修改,只是添加了一个高动态范围的直接电子探测器。

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

图1. 未经校正和像差校正的STEM中扭曲双层WSe2的ADF-STEM和ptychography。
图2展示了亚埃级电子相位衬度对几何像差的鲁棒性,以及在不同汇聚角度下实现亚埃级分辨率的能力。传统的STEM成像中,汇聚角度是决定探测器大小、景深和最终图像分辨率的关键参数。本研究旨在探究不同汇聚角度下电子相位衬度成像的性能。首先,本研究在未经校正的STEM上使用了三个不同的汇聚角度(7.5、10.3和23.1 mrad)收集了扭曲双层WSe2的4D-STEM数据,并对相位进行了重建。对比典型STEM使用的汇聚角度范围(8至10 mrad和18至30 mrad),透镜像差在每个汇聚角度上都清晰可见,表现为Ronchigram图中的条纹,以及重建的探测器强度的扩展(见图2A、C和E)。然后,本研究使用探测器半峰宽(FWHM)和包含50%积分强度的直径(d50)来量化图像中的透镜像差。接着,使用两种方法(最小可分辨距离和信息传输限制)来评估相位衬度图像的空间分辨率。结果显示,在所有三个汇聚角度上,相位衬度图像均实现了亚埃级分辨率,直接解析了至少0.45、0.47和0.63 Å的投影原子间距(见图2J、L和N)。此外,图像的快速傅里叶变换(FFT)显示了0.44、0.44和0.63 Å的信息传输限制,与最小可分辨距离一致。尽管使用高度有像差的非理想探测器,相位衬度图像在所有三个汇聚角度上均实现了亚埃级分辨率,为在不同成像条件下实现高分辨率成像提供了重要见解。这些结果强调了相位衬度成像技术的鲁棒性和可适应性,为实现更广泛的高分辨率电子显微镜成像提供了新的可能性。

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

图2.在未经校正的显微镜中,使用不同的汇聚角度对扭曲的双层WSe2进行电子相位衬度成像。
图3A显示了ADF-STEM和相位衬度分辨率随汇聚角度变化的趋势。蓝线代表ADF-STEM的分辨率,显示出对汇聚角度的强烈依赖性。相比之下,棕线代表相位衬度的分辨率,在广泛的汇聚角度范围内(5 mrad < α < 40 mrad)保持亚埃级分辨率。这种差异源于ADF-STEM和相位衬度的不同成像机制。ADF-STEM的分辨率由探测器大小确定,而相位衬度的分辨率由在CBED图样中收集到的可用kmax确定。这表明,在实现亚埃级空间分辨率的同时,STEM中的汇聚角度可以广泛调节。图3B通过显示相位衬度重建与真实原子势函数之间的结构相似性指数(SSIM)随汇聚角度变化的情况,突出了电子相位衬度的灵活性。在广泛的汇聚角度范围内,无论是在未校正还是校正的显微镜上,都可获得具有高质量原子分辨率图像。模拟结果还表明,汇聚角度可达到40 mrad,远大于先前的实验结果,可能与亚埃级分辨率的电子相位衬度相兼容,尽管在如此大的汇聚角度下,应考虑部分相干性、色差和高阶几何像差。然而,图3C中的α = 1 mrad重建缺乏可辨认的原子特征,并且显示出非常低的SSIM,表明相位衬度重建失败。这种低α限制是因为相位衬度使用的是编码在衍射图样中的相位诱导干涉信息,通常通过足够大的汇聚角度产生重叠的布拉格环来实现。

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

图3. 对不同汇聚角度进行的亚埃分辨率的电子相位衬度模拟。
图4展示了研究者对不同类型的像差进行优化后,在剂量为$10^7$ 电子/Ų的条件下所获得的线剖面图像结果。研究的目的在于探索各种像差对图像重建质量的影响,并确定最佳的像差系数。结果显示,与传统的STEM成像不同,每种像差类型下的最佳优化系数均不为零。例如,球面像差的优化系数为$C_s = 0.17$ mm,双折射像差的优化系数为$C_{1,2} = 42$ nm。这表明,为了确保足够的探针重叠,需要对探针进行适当的扩展。与此同时,图像的最大质量(SSIM)随着像差类型的变化而变化,表明不同的像差类型对图像质量的影响是不同的。尽管每种结构化的像差探针都产生了高质量的重建图像,但同时包含离焦和球面像差的探针产生了最佳的重建结果,而三重折射像差的探针效果最差。这一结果表明,在实空间中,各个方向上都需要足够的探针重叠以获得高质量的图像重建。此外,图像剖面显示了边缘锐利的探针与高SSIM之间的相关性,说明探针的结构也对图像重建质量起着重要作用。

Science,设备研发?突破传统显微镜分辨率限制的新途径!

图4. 利用像差来优化电子相位衬度中的探测器。

三、【科学启迪】

研究通过展示在未经校正的STEM中实现亚埃级分辨率,并在不同汇聚角度和不同像差类型下对其进行优化,为电子显微镜领域提供了全新的视角。这项研究不仅拓展了对相位衬度成像的理解,还为未来开发更高效、更简单的成像技术提供了重要的指导。通过将成像焦点从像差校正转向了相位衬度,本文为解决高分辨率成像的难题提供了新的思路和方法,为材料科学、生物学和纳米技术等领域的研究带来了巨大的潜力和启示。
原文详情:Kayla X. Nguyen et al. ,Achieving sub-0.5-angstrom–resolution ptychography in an uncorrected electron microscope.Science383,865870(2024).DOI:10.1126/science.adl2029。

免责声明:本文旨在传递更多科研资讯及分享,所有其他媒、网来源均注明出处,如涉及版权问题,请作者第一时间联系我们,我们将协调进行处理,最终解释权归旭为光电所有。