评述：基于Serrodyne的超快光频转换器

研究背景

      Serrodyne频移方法指的是在时域中利用线性相位斜坡来调整电磁信号的频率。这一方法在射频、微波、光学领域有着广泛的应用，例如：分析射频信号的多普勒频移来去噪和维持信号频率稳定。在光学领域常用电光调制来实现Serrodyne频移。该文将其加以改进，引入到了高功率飞秒激光领域，理论上证明了在非线性多通单元(Multi-Pass Cell, MPC)的辅助下可以将高功率飞秒激光脉冲的中心波长平移几十纳米。

论文导读

      超快激光器可以发出脉宽为几个飞秒(10^-15秒)的超短激光脉冲(简称飞秒激光)。飞秒激光是人类在实验室条件下所能获得最短脉冲的技术手段。飞秒激光脉冲的持续时间极短，因此在同等能量下的瞬时功率极大，最高可以达到百万亿瓦，甚至比全世界发电总功率还大。此外，飞秒激光能聚焦到比头发的直径还要小的空间区域内，使电磁场的强度比原子核对其周围电子的作用力还要高出数倍，进而实现对微观粒子的操作。近三十年来，飞秒激光在超快科学、计量学、强场物理、材料科学和医学领域有着广泛的应用。例如：用于亚飞秒的电子动力学观测助力质子的结构分析；又例如：用于纳米光刻工具的开发助力下一代芯片的生产；再例如：用飞秒激光进行手术时没有热效应和冲击波，可以避免组织损伤。对于飞秒激光应用应用来说，关键参数包括：频率、脉宽、功率、单脉冲能量、光束特性等。其中，光波频率(简称光频)主要由激光器所使用的工作物质(如掺镱或掺钛蓝宝石)的增益曲线决定。当所需光频不在现有工作物质的增益曲线覆盖范围内或者增益过小无法满足需求时，就需要使用光频转换器来获取。

      在这里有一点需要说明：在光学领域，因为在同一介质内光速始终不变，且光速等于频率和波长的乘积，所以光的波长和频率是一对相互关联的专业词汇。此外，光是电磁波，具有波粒二象性。因此，在实际应用中，当讨论其波动性时(如干涉、衍射等)常用波长加以表述(如：可见光波长为400nm~780nm之间)；当讨论其粒子性或者单光子能量时(如光电效应)常用频率加以描述 (如：可见光频率为380~750THz之间)。当然，这两个参数也有混用的时候，例如：多普勒效应是指光波被高速移动的物体反射后，频率会发生改变，也可以说是波长发生改变；又例如：本文所述光频转换器可以改变光波的频率，也可以说是改变了光的波长。

      目前常用的光频转换器只适用于低功率激光脉冲的频率(或波长)调谐，因此高功率飞秒激光脉冲的频率(或波长)调谐仍是一个难题。针对这一问题，德国电子同步加速研究所的Christoph M. Heyl等人将射频技术领域的Serrodyne频移方法引入到飞秒激光研究领域，提出了一种适用于高功率飞秒激光的频率(或波长)调谐技术。相关成果以Ultrafast serrodyne optical frequency translator为题发表在Nature Photonics上。

技术突破

      假设有一个中心角频率为的锯齿型脉冲，经自相位调制(self-phase modulation, SPM)后，中心频率变为。频移的大小和方向可以用下式表述：

      式中，是光强，是非线性相移(即B积分)。从式1中可以看出，频移量和B积分以及光强随时间变化的程度 (即脉冲斜率)成正比。其中的脉冲斜率会受到激光线宽的限制，因此该文采用色散平衡的MPC来产生大的B积分，进而获得更大的频移，如图1所示。

      如图1a所示，该文利用空间光调制器调整飞秒激光脉冲的相位，然后使用带有色散平衡功能的非线性MPC做频移，最后利用二向色滤光片得到所需频率(或波长)的激光脉冲。文中对这一过程进行了数值模拟计算，以便于优化各个部件的参数，最终发现：当脉冲的包络为锯齿形时，转换效率最高，且锯齿的倾向决定了频移的方向；频移量可以通过调整MPC的B积分和空间光调制器的参数来控制。从图1b可以看出，频移量越大，转换效率越高，频移量不超过50THz时，效率始终高于50%。

      该文所用实验装置如图2a所示，实验光源(图中最左侧方框)由飞秒光梳激光器、光纤放大器和保偏光纤三部分组成。激光器发出的原始脉冲的脉宽为150fs，重复频率为65MHz。光纤放大器将其平均功率放大为300mW。保偏光纤将其脉宽扩展为120ps。然后放入空间光调制器进行整形，整形后出射光的平均功率为82mW。其后光脉冲的平均功率被三级啁啾脉冲放大器(chirped-pulse amplification, CPA)放大至100W，脉宽则被脉宽压缩器压缩为205fs，中心波长为1030nm，光束质量参数M²=1.2×1.4。光脉冲经光纤传播至MPC时，剩余平均功率为76W。光在MPC中往返32次，完成频移后的输出功率为62.2W。最后利用二向色滤波片和脉宽压缩器获得最终所需的飞秒激光脉冲。

      实验中做了正负两次频移：一次将中心波长移动至999nm，如图2b中的蓝紫色光谱所示；第二次移动至1062nm，如图2b中的红色光谱所示；绿色为MPC的输入光谱。经过滤波后得到的输出光谱如图2c所示。1062nm的转换效率为66.7%(41.5W)，脉宽为106fs，光束质量参数M²=1.2×1.3；999nm的转换效率为63%(39.2W)，脉宽为92fs，光束质量参数M²=1.3×1.6，如图2d所示。实验表明转换效率主要受‘MPC的镜面性能和CPA放大过程中产生的非线性相位的多少’影响。

      对于高功率激光脉冲来说，其在时间域的轮廓形状对实际应用有着极大的影响。因此，该文采用测量飞秒激光脉冲的三阶自相关来对其脉冲对比度进行实验研究，所用实验装置如图3a所示。飞秒激光脉冲被分束器分为两路，其中一路采用50μm厚的I类BBO晶体产生二次谐波信号，然后与另一路光脉冲非共线地聚焦到50μm厚的Ⅱ类BBO晶体上产生三次谐波信号。最后用光电二极管(配有互阻抗放大器)测量三次谐波信号的强度，结果如图3b所示。实验表明，频移后的脉冲(蓝色实线)比原输入脉冲(红色实线)的对比度更佳，且更贴合高斯分布。

      此外，该文对激光脉冲的另一个关键特性：相干性，也进行了实验研究。具体方法如图4a所示，飞秒光梳激光器发出的光被分为两路，其中非线性放大的一路采用连续激光器(CW laser)和拍频检波器做偏频锁定，锁定的频率偏置为20MHz；另一路则利用图2a所示系统输出1062nm频移脉冲，并与连续激光混合产生外差拍频，最后用拍频检波器测得偏置20MHz处的拍频。实验验证了，在基于Serrodyne原理的频移过程中，载波包络的偏置频率得以保留。实验测得的参考激光器的环路相位噪声(113.5mrad)以及移频后检测到的相位噪声(314.1mrad)如图4b所示。这两者分别为载波功率的99%和90%，证明该文所述办法所得到的飞秒激光脉冲有很好的相干性。图4b的插图展示了用射频频谱分析仪测到的拍频，证明支持赫兹级的线宽。

观点评述

      该文介绍另一种适用于高功率飞秒激光的波长调谐方法。输出的光脉冲在时域具有很好的脉冲质量，且具有很强的相干性。完成了1030nm向999nm和1062nm调谐的实验验证，转换效率超过60%。通过调整MPC的涂层和镜面参数，有望进一步提高转换效率和频移量。从理论上来说，使用MPC的非线性来做频率或者波长调谐，适用范围很广：从单脉冲能量的角度来说，从几毫焦到百毫焦都适用；从功率的角度来说，最高可用于峰值功率太瓦级、平均功率千瓦级的飞秒激光的波长调谐；从脉宽来看，从飞秒到皮秒都适用。因此，该文所述方法为研制高功率、窄脉宽、波长可调谐的一体化飞秒激光光源提供了一条有效途径。基于Serrodyne原理的波长可调谐激光器对光学遥感、多光子显微、阿秒科学、激光等离子体加速、半导体芯片生产等领域的发展有着广泛的推动作用。