撰稿人 | 洪丽红，李志远
论文题目 | 350-2500 nm supercontinuum white laser enabled by synergic high-harmonic generation and self-phase modulation
作者 | 洪丽红，胡晨阳，刘圆圆，何会军，刘励强，魏志义，李志远
完成单位 | 华南理工大学，广东晶启激光科技有限公司，中国科学院物理研究所
理想中的高性能白光激光具有超大带宽、高峰值功率、高脉冲能量、高时空相干性、光谱可调谐等优越性能，是一种崭新的激光器，在现代科学的各个领域均有重要的应用前景。过去60年来，激光技术和非线性光学的有机结合，有效地推动激光频谱范围的拓宽，达到了很高的水平。然而，目前常用的二阶非线性或者三阶非线性方案均存在着输出光谱性能不佳的限制（如光谱带宽有限、光谱分布不均匀、光谱平坦度低、光谱亮度低等缺陷）。如何构建一台高性能的全谱段白光激光器，输出能与我们日常的太阳光相媲美的覆盖极宽光谱带宽的白光激光光束，同时具有高时空相干性（即光束准直和脉冲压缩能力远超于完全非相干的太阳黑体辐射）以及高功率和高能量，仍然是一个宏大的挑战和伟大的目标。
近日，华南理工大学物理与光电学院李志远教授领导的团队与中科院物理所魏志义研究员领导的团队合作，提出了基于二阶和三阶非线性协同作用的高次谐波产生方案，利用45 μJ脉冲能量的中红外飞秒激光泵浦其独特设计的能够实现2-10次谐波同时产生的单块超宽带白光非线性晶体，成功实现了350-2500 nm(2.8个倍频程)紫外-可见-红外超连续白光飞秒激光的产生，单脉冲能量达17 μJ，转换效率达到37 %。相关工作以“350-2500 nm supercontinuum white laser enabled by synergic high-harmonic generation and self-phase modulation”为题于2023年3月9日发表在 PhotoniX 上。
该合作团队针对超宽带、超连续白光飞秒激光的产生问题，设计并制造了具备超宽带准相位匹配能力的啁啾结构铌酸锂非线性晶体(chirped periodically poled lithium niobate, CPPLN)，它支持2-10次高次谐波的同时产生，通过二阶高次谐波产生和三阶自相位调制效应的协同作用产生一个超过2.8倍频程(25 dB带宽覆盖350-2500 nm)的超连续白光激光。首先，该团队系统地研究了其独特设计的CPPLN样品中2-10次高次谐波产生的准相位匹配过程，该样品周期结构的啁啾变化特性使其具备一系列宽带的倒格矢带，并研究了它们在驱动宽带泵浦激光的三波混频非线性频率上转换效应中所起的作用。利用45 μJ脉冲能量的中红外飞秒激光泵浦其独特设计的CPPLN晶体，在高效级联高次谐波产生效应和由高峰值功率中红外泵浦脉冲激光诱导的显著自相位调制效应以及由所有高次谐波激光脉冲诱导的自相位调制效应这三个集体物理过程的协同和相互缠绕作用下，CPPLN样品能够产生25 dB带宽覆盖350-2500 nm的紫外-可见-红外波段超连续白光激光光谱，单脉冲能量达到17 μJ，转换率达到37%的历史最高水平。
全谱段白光飞秒激光的产生需要尽可能宽带的高峰值功率的飞秒脉冲泵浦激光，以及超宽带的非线性超晶格晶体材料。该团队利用其创建的用于设计和评估啁啾结构非线性晶体材料准相位匹配能力的有效非线性模型，通过晶体周期、啁啾度、占空比等多个自由度的巧妙调制，设计并制造了能够满足2-10次谐波同时产生的超宽带白光非线性晶体，确保了超连续白光激光产生的必要条件之一：工作带宽尽可能宽的非线性晶体材料。如图1所示，该CPPLN晶体的极化周期沿着光传输方向不断变化，能够提供6个足够宽带且具有较大有效非线性系数的倒格矢带，可以支持宽带中红外泵浦激光条件下多个级联二阶非线性三波混频(倍频及和频)上转换过程，可同时实现宽带多阶次高次谐波产生，从而最终输出极宽带、超连续白光激光信号。
图1 (a) 设计的用于实现高次谐波同时产生的CPPLN晶体的几何结构示意图；(b) CPPLN结构腐蚀后的显微图像；(c-d) CPPLN样品左右两个部分的放大视图；(e) CPPLN样品的倒格矢分布曲线。
该研究团队所提出的新颖方案，是一种同时利用单块CPPLN非线性晶体的二阶高次谐波产生和三阶自相位调制展宽效应的创新协同机制，具备构建高质量超连续白光飞秒激光的一系列优势。如图2(a)所示的原理图，首先，高峰值功率中红外飞秒激光泵浦条件下，CPPLN晶体的三阶非线性把初始泵浦激光的带宽显著展宽，创造了尽可能宽带的泵浦激光光源条件，促使更多的频率成分参与到非线性频率上转换过程。受到CPPLN晶体高性能超宽带准相位匹配能力保障的级联二阶非线性高次谐波产生可将泵浦光高效转换成各级谐波。当转换效率较大时，各级谐波自身对CPPLN晶体材料的三阶非线性频谱展宽效应将进一步将基波和各级谐波的频谱无缝衔接成全谱段的白光激光。在这样一个创新且精简的配置下，该团队所产生的超宽带超连续输出表现出卓越的性能(如图2(b)-(d)所示)，不仅具有极大的带宽(跨越2.8个倍频程)，而且具有高平坦度的光谱轮廓(从350 nm到2500 nm，平坦度优于25 dB；从400 nm到2400 nm，平坦度优于20 dB)，大脉冲能量(单脉冲能量为17 μJ)，高平均功率和峰值功率以及长期功率稳定性。
图2 (a) 中红外泵浦飞秒激光泵浦CPPLN晶体，通过高次谐波产生和自相位调制效应的协同作用，实现超宽带2-10次高次谐波同时产生的原理示意图；(b) CPPLN晶体中2-10次高次谐波同时产生的实验装置图；(c) 中心波长为3601nm的中红外泵浦激光脉冲通过无周期结构的铌酸锂晶体后的三阶非线性展宽光谱；(d) 在中红外飞秒激光的泵浦下，从设计的CCPLN样品输出的耀眼白光激光光斑；(e) 中红外飞秒激光通过二阶高次谐波产生效应和三阶非线性自相位调制效应的协同作用产生的2-10次谐波信号的超连续输出光谱分布。
该文所述的CPPLN方案通过利用高次谐波产生和自相位调制效应的协同作用，使得2-10次谐波同时产生的非线性过程成为可能，为构建具有高脉冲能量和强度、极宽频谱带宽、高光谱平坦度等理想参数的超连续白光飞秒激光器提供了一条重要途径。这种高质量的覆盖紫外-可见-红外波段的超宽带白光激光可以在各种基础科学和高科技领域找到潜在的应用，如大屏幕激光显示、超连续激光光源、光频梳和光通信。此外，这些在非线性晶体材料内通过二阶和三阶非线性协同作用实现超宽带、超连续白光激光产生的经验，将为实现覆盖从紫外到中红外(300-5500nm)极宽范围的超强全谱段白光激光的伟大梦想提供强有力的指导。我们相信，这种开创性的高性能白光激光将为物理、化学、生物学、材料科学和其他学科的超宽带、超快、单发光谱学应用带来更好的技术和工具。
洪丽红，华南理工大学2019级博士生，导师为李志远教授，研究方向为全谱段白光飞秒激光的理论和实验研究。主要涉及极宽带非线性光学计算方法的发展，极宽带非线性光子晶体材料的设计和制造，紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光技术的研发及其在单发飞秒激光光谱学上的应用等研究。有关研究成果以第一作者发表在PhotoniX、Research、Photonics Research、Physical Review Applied、Physical Review A等光学重要期刊。
李志远，博士生导师，国家杰青，华南理工大学物理与光电学院副院长，广东省珠江人才计划双创团队负责人。研究领域涵盖微纳光子学（包括光子晶体、近场光学、光学超材料和超表面、等离激元光学等领域）、光镊技术、非线性光学、激光技术、拓扑光子学、纳米显微成像、微纳尺度光物理和量子光学、基础电磁学理论和基础量子物理理论等。至今已在SCI收录的物理学、化学、光学和材料科学期刊上发表论文460篇，其中包括PRL, Chem. Soc. Rev., Science Adv., JACS, Adv. Mater., Nano Lett., ACS Nano, Light: Sci. & Appl.等高水平期刊论文100多篇。被SCI引用29000次以上，2014、2018年入选全球高被引科学家，2016-2022年入选爱思唯尔中国高被引科学家。
发表于：PhotoniX
论文链接：
https://photonix.springeropen.com/articles/10.1186/s43074-023-00088-2
文献检索：
PhotoniX 4, 11 (2023). https://doi.org/10.1186/s43074-023-00088-2
