脉冲竞短已昨日，阿秒之后路何方

2023年诺奖物理学奖公布，不出意料，阿秒脉冲产生方法获奖，颁奖词是 “For experimental methods that generate attosecond pulses of light for the study of electron dynamics in matter”，表彰三位科学家提出的为研究物质中的电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法。阿秒脉冲出现的时间比飞秒脉冲稍晚，其产生于二十多年前。

五年前，诺贝尔物理学奖颁给了G. Mourou和他的学生，奖励其在飞秒脉冲放大领域做出的贡献。然而，随着光脉宽竞争越来越激烈，飞秒级别的脉冲光研究很快遇到了瓶颈，最短只能达到4-5 fs，于是阿秒脉冲进入了人们的视野。

根据傅里叶变换原理，脉冲越短，需要的光谱宽度就越宽。单纯从一个激光介质中产生的激光谱宽，例如钛宝石，只能支持5 fs量级的脉冲。即使是整个可见光域的光谱，也只能支持3 fs脉冲。

其次，由于脉冲不能短于一个载波的周期，因此带宽越宽，所需频率越高，即短波长，1 fs的单周期脉冲对应的波长是300 nm。100 as对应的波长就是30 nm。显然阿秒脉冲不在可见光域，只能在紫外或更短的波长域。

既然现有的激光介质不能支持阿秒脉冲，只能用腔外扩谱和频率变换的方法。至少有两种方法可以大幅扩大光谱范围：一种是级联拉曼，另一种是高次谐波。例如分子气体中的级联拉曼效应可以产生一系列等间隔波长，例如在氘气体中可以获得带宽为2.3 P（10¹⁵）赫兹的多级拉曼光谱，声称获得了200-700 as的脉冲，脉冲间隔为94 fs。可问题是，这些分立的光谱存在固定的位相关系吗？

在惰性气体中的高次谐波也是等间隔的谐波，而且都在紫外波段，它们能不能合成出阿秒脉冲呢？虽然有人声称用高次谐波合成了并测出了阿秒脉冲，但仔细看，其实只是做了线性自相关，也就是测的是光谱相干时间，而不是脉宽。

高次谐波不必要用飞秒脉冲产生，只要脉冲的峰值功率足够高就行。Anne L’Huillier等人，后来又有P. Agostini等人发现，其实不一定非得合成谐波！因为每个高次谐波实际上都是阿秒脉冲，只不过这些阿秒脉冲在时域上挨得太近，于是看上去似是飞秒量级。可是如何找到足够快的快门，实现阿秒脉冲的单个分离成了难题。

早在1996年，还在密西根大学的M. Murnane等人就发现，只要把驱动高次谐波的脉冲缩短到周期量级，同时把脉冲的载波包络位相控制在零，在截止频率附近的几个谐波就连在了一起，形成一个小超连续谱。30 fs不行，25 fs不行，10 fs也不行，就得5 fs以下，并且还得保证载波包络位相为零。

在截止频率附近有什么好处呢？就是可以用光谱滤波的方法分离出来。

这里需要先把时间往回倒一点，怎么才能得到高能量的周期量级的脉冲呢？直接从钛宝石激光器输出的，只能是纳焦耳量级。啁啾脉冲放大只能得到25-30 fs的毫焦级脉冲。无论谁都做不到小于5 fs。1996年，米兰工业大学的Nisoli等人提出先扩谱再压缩的技术。固体介质，例如光子晶体光纤，理论上是可以被先扩谱再进行压缩的，但由于脉冲能量还是太小，难以实现压缩。Nisoli等人的方案是采用空芯光纤（100 μm左右的直径），里面充有惰性气体。几十厘米长的空芯光纤，既可以保持单横模光斑，又可以用啁啾反射镜压缩，最终得到几百微焦的脉冲能量，而且还是几个飞秒的准单周期。

接下来就是怎么控制载波包络位相。这时候轮到Ursula Keller出场了。她提出了载波包络位相和频域中的初始频率，即所谓fceo的关系，既成全了对fceo的控制，又给做光梳的人送了一个“大礼包”。

万事皆备只欠东风。Krausz一直在盼着这一天。Ferenc Krausz是匈牙利人，于1987年进入维也纳工业大学，边工作边读博。在他获得教师资格两年后，1991年获得博士学位。

他做阿秒起源于啁啾镜的发明。1990年代初期，恰逢钛宝石飞秒激光器诞生，世界各研究组激烈竞争最短脉冲。当棱镜对压缩脉冲到了极限的时候，他和他的同胞、在匈牙利物理所工作的Robert Szipocs就提出用一种所谓的啁啾反射镜来补偿激光器腔内色散。Szipocs负责镀膜。Krausz使用啁啾反射镜，最终得到了5 fs左右的脉冲。

用啁啾镜技术做激光腔内的色散补偿，甚至激光腔外的色散补偿，是迈向单周期脉冲很重要的一步。啁啾镜，至今都是非常重要的光学元件。

啁啾镜压缩脉冲让Krausz一时声名鹊起，接着他们又做了啁啾脉冲放大装置，将飞秒脉冲的能提高到毫焦量级，不过，如前面说的，放大后的脉宽也只能压缩到30 fs。

用空心光纤扩谱和啁啾镜一起进一步压缩脉冲，高能量周期量级脉冲就到手了。此时，载波包络位相控制技术也已经成熟。他的目标转向更短的脉冲——阿秒。于是在2001年，Krausz等人就做出了几百阿秒的脉冲。

2003年，Max-Planck研究所的Theodor Haensch——他在2005年因光频梳获得了诺贝尔奖——就把他招了过去，让他做了量子光学所的所长。

以上简单的回顾告诉我们，一个重要的物理学进展，有多少人为其铺路。

此次诺奖只颁给了文章开头的三人。如颁奖词所述，是给实验上产生阿秒的人，理论的不算。这样就排除了为高次谐波和阿秒奠基的Paul Corkum，真的很遗憾。

阿秒诞生已是二十多年前的事了，现在阿秒的发展如何呢？如获得沃尔夫奖后Krausz所说，阿秒物理学有bright future。不过这里指的不是阿秒脉冲的产生，更是光场对电场的精确控制。

现在Krausz在做什么？他在2022年学术会议上的报告题目是“From tracking electron motions to detecting cancer” （从追踪电子运动到检测癌症）。具体地说，是从检测频率的方法，进化成检测电场的方法。电场不仅包括频率，更是电场的形状。从分子的电场形状的不同，来判断是否有癌症。

提出周期量级脉冲的位相控制产生截止频率附近连续谱的Henry Kapteyn 和 Margret Murnane教授也早已不做阿秒，而继续做高次谐波。他们本来也是想继续做阿秒实验，但阿秒实验第一人的位置已经没有了，一看这形势，觉得有点晚了，就不做了。于是这个课题就留给了一直追随Kapteyn和Murnane教授的常增虎老师。常老师到了堪萨斯州立大学，后到了中佛罗里达大学，一直坚持做着阿秒研究，并保持着最短阿秒脉冲的记录。

曾有人说诺奖和奥运会的区别是，奥运会奖励的是更高、更快、更强，而诺奖奖励的是更早、更新、更有用。不管后来人做到多短、多“阿秒”，只要是方法没有更新，都得不到诺奖的青睐。

今年的诺奖，还有一个让人惊叹的细节：匈牙利这样一个国家，人口不足1000万，至今竟有十六人获诺奖，其中本年度就有两人！是什么让匈牙利人这么凶？