量子关联中红外单光子上转换光谱
中红外（2.5-25 μm）波段能够覆盖复杂分子的振动和转动能级跃迁，揭示多种分子的基础吸收带和复杂化合物独特的光谱特征，在多领域需求的驱动下，中红外光谱探测技术已成为近年来国际上的一大研究热点，作为核心技术在生物应用、生化反应、环境监测、材料分析、临床医学等方面逐渐突显其重要应用价值。同时有望在生物光子学领域的无创血糖检测、肾脏肝脏疾病诊断、糖尿病诊断、钙通道干预治疗等研究中发挥其巨大潜力。实现中红外波段单光子水平下的高灵敏宽频带光谱测量，是红外技术的前沿领域之一。
目前的中红外技术研究与应用迫切需要高灵敏度和快速响应的室温、低噪声中红外探测方案，非线性中红外光谱学有望突破中红外光电探测器性能不佳的瓶颈，超越传统宽带红外光谱技术的限制。单光子频率上转换技术为中红外宽频带超灵敏光谱测量提供了一种新的解决方案。华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室的武愕、陈昱、蔡羽洁研究团队基于非简并光子对的时间-光谱量子关联技术，提出了一种高灵敏、低功耗、强鲁棒性的中红外量子关联上转换光谱探测系统，实验验证了单光子水平光子通量下的中红外样品光谱测量。相关成果以“Mid-infrared single-photon upconversion spectroscopy based on temporal-spectral quantum correlation”为题在Photonics Research期刊上发表。该论文第一作者为蔡羽洁，通讯作者为陈昱和武愕。
中红外量子关联上转换光谱探测系统的工作流程如图1所示。泵浦光子在第一块啁啾极化铌酸锂（CPLN）晶体中通过自发参量下转换（SPDC）过程产生关联光子对，其中预报光子在1.30~1.76 μm的近红外波段产生，与之共轭的信号光子在2.5~5.0 μm的中红外波段产生。SPDC光子对在时域上同时产生，具有相同的时间模式；在频域上反相关，具有多种频率模式的光谱特性。由近红外单色仪对预报光子进行波长选择，并在近红外单光子探测器上实现光子探测。与被选择近红外预报光子具有时间相关性和频率相关性的中红外信号光子，通过符合测量技术产生符合计数，可以实现条件性的光谱探测。
积分时间内时间相关单光子计数器（TCSPC）记录的符合事件进行统计得到时间相关直方图，在零延时处记录到的清晰的主峰，表明了符合事件主要由具有量子关联性的光子对产生，如图2的插图所示。改变单色仪的透射波长，符合窗口内的净符合计数被记录为预报光子波长的函数。根据能量守恒以及准相位匹配条件，可以获得重构的中红外光谱，如图2所示。
通过量子关联光谱技术，只需要在近红外预报光子的光谱范围内利用单色仪实现频率分辨，就可以重构获得中红外光谱，实现10.5 cm-1分辨率以及0.09光子每脉冲的高灵敏的中红外频率上转换光谱探测。利用660 nm的符合光谱带宽，测量获得塑料样品的透射光谱，验证了基于时间–频率关联的中红外上转换量子光谱的稳定性和准确性。
薄膜样品统一放置于一对聚焦透镜构成的焦平面上。商用聚苯乙烯薄膜为标准样品，广泛应用于中红外光谱仪的定标。如图3所示，利用中红外量子关联光谱方案，实验测得聚苯乙烯薄膜样品在3270 nm（3058 cm-1）和3310 nm（3021 cm-1）出现官能团特征吸收峰，该区域的特征谱带由芳环上的C-H伸缩振动产生，而位于3420 nm（2924 cm-1）和3510 nm（2849 cm-1）处的吸收峰主要与亚甲基的伸缩振动特性相关。
本团队提出了一种基于量子关联的中红外单光子上转换光谱系统，相比于传统中红外光谱探测方案，该系统既能够利用光子对的时间关联、频率关联量子特性降低频率上转换过程中多种噪声的影响，将中红外光谱测量灵敏度推进至单光子水平；同时能使单光子探测器和单色仪等元件工作在其最优的工作波段，不受待测样品特征波长的限制，拓展了系统的应用场景。该系统具有宽频带、高灵敏度、强鲁棒性等优势，为光敏生化样品的中红外光谱测量提供了新的技术方案。后续将进一步开展更宽中红外带宽，更高灵敏度，更高信噪比的上转换高光谱成像研究。
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