亮点综述 | “桌面型”相干极紫外光源

2023年，诺贝尔物理学奖表彰了极紫外高次谐波产生的实验技术，实现利用阿秒（10¹⁸分之一秒）量级时间宽度的极紫外激光脉冲研究各类物质中的电子运动，具有划时代的科学意义。除了前沿科学应用，高次谐波作为一种时空相干、定向性好、发射亮度高、宽光谱范围便于调谐的桌面型极紫外光源，相比等离子体光源和同步辐射光源具有明显的成本优势。因此，高次谐波光源有望在材料谱学分析、生物细胞和化学分子成像、半导体芯片量测检测等领域取得广泛应用。极紫外高次谐波光源的工业应用需要在单位时间内产生大量光子的高通量，然而电离效应显著限制了极紫外高次谐波的转化效率（一般为10^-7~10^-4），使得平均功率较低的传统钛蓝宝石固体激光驱动的高次谐波光源难以满足各类高通量应用需求。

华中科技大学陆培祥教授领导的跨学科团队针对高重频、高功率极紫外高次谐波光源的应用需求，从高次谐波驱动工业激光器和高次谐波产生过程控制两个方面，系统综述了高重频、高功率极紫外高次谐波光源产生技术的重要进展，并对材料、生物医学、芯片制造等工业领域的极紫外相干成像和计量检测应用进行了展望。

（1）飞秒激光相干合束技术优化极紫外高次谐波

极紫外高次谐波光源产生需要大脉冲能量飞秒激光驱动源。与传统钛蓝宝石固体激光器相比，以光纤激光器为代表的工业飞秒激光器的输出单脉冲能量存在较大差距，但是相干合束技术在不显著改变脉冲宽度条件下能够有效提升驱动激光系统的输出脉冲能量，其原理图如图1（a）所示。2014年，S. Hädrich等首先利用四通道光纤激光放大器开展高重频高次谐波实验，实验装置如图1(b)所示。最终在600 kHz重频下获得中心波长1030 nm、脉冲宽度29 fs、脉冲能量130 μJ的飞秒激光脉冲，并在氙气或氪气中产生了光子能量范围为25.0~40.0 eV的极紫外辐射，最高平均功率达到143 μW，对应每秒3×10¹³个光子通量和1.8×10^-6的转换效率，较之前的同谱段实验结果提升了一个数量级。图1(c)～(d)为谐波的空间光谱分布及对应的平均功率。

图1 相干合束技术优化高次谐波产生。(a)相干合束光纤啁啾脉冲放大系统的实验原理；(b)S. Hädrich等产生极紫外辐射的实验装置；(c)利用氙气喷嘴产生的谐波的空间(y轴)和光谱(x轴)分布；(d)每一阶谐波对应的平均功率

（2）飞秒激光非线性压缩优化极紫外高次谐波

高重频工业飞秒激光器相比钛蓝宝石激光器的增益带宽较窄，因此压缩后脉冲宽度相对较大，不利于极紫外高次谐波光源的高效率输出。非线性压缩技术是指利用非线性光学效应展宽激光光谱，并结合适当色散控制方法显著压缩脉宽，是国际通用的极紫外高次谐波光源单元技术。2010年，S. Hädrich等利用非线性压缩技术将脉宽800 fs、单脉冲能量400 μJ的1030 nm激光脉冲压缩至51 fs，单脉冲能量剩余200 μJ，在氪气喷嘴中产生最高光子能量为56.6 eV的高次谐波，转换效率相较于未经过非线性压缩的系统提升了一个数量级，图2（a）所示为实验测得的高次谐波谱。2021年，Klas等将二倍频绿光飞秒激光脉冲进行非线性压缩，得到重复频率1 MHz、中心波长515 nm、脉冲宽度18.6 fs、平均功率51 W的高次谐波，实验装置如图2（b）所示，在26.5 eV光子能量附近单阶谐波平均功率达到12.9 mW，图2（c）为该实验测得的高次谐波谱，这是目前高次谐波输出平均功率的世界纪录。

图2 非线性压缩技术优化高次谐波产生。(a) S. Hädrich等利用氪气喷嘴产生的高次谐波谱；(b)目前高次谐波最高平均功率输出的实验装置；(c)利用氪气喷嘴产生的高次谐波谱，以及各阶谐波对应的平均功率

（3）飞秒激光参量放大和啁啾参量放大优化极紫外高次谐波

高次谐波最高极紫外光子能量与激光波长的平方成正比，因此为了获得在芯片制造领域重要的13.5 nm波长和生物医学成像领域重要的水窗波段（2.3~4.4 nm）光源，需要使用红外波段激光驱动源，飞秒激光参量放大和啁啾参量放大是有效技术手段。2013年，Demmler等使用重复频率为180 kHz的光纤激光器泵浦的光参量啁啾脉冲放大系统，输出中心波长为918 nm、单脉冲能量为25 μJ、脉宽为6.6 fs的脉冲，并将该激光脉冲聚焦在氖气喷嘴靶上，产生了光子能量超过200 eV的高次谐波，其中在125 eV附近处光子通量达到1.3×10⁸ photons/s（带宽为1%），该实验测得高次谐波光谱如图3（a）所示。2020年，Pupeikis等采用光参量啁啾脉冲放大技术得到了重频100 kHz、平均功率25 W、脉宽16.5 fs的2.2 μm波长亚双周期脉冲，将输出激光脉冲紧聚焦至内径为1 mm的氦气气盒靶中，得到了最高600 eV的软X射线高次谐波光源，高次谐波光谱和光参量啁啾放大装置原理分别如图3（b）和图3（c）所示。

图3 飞秒激光参量放大和啁啾参量放大技术优化高次谐波产生。(a) Demmler等氖气喷嘴靶最高光子通量与最高截止能量位置利用光谱仪CCD相机测量的高次谐波光谱；(b)Pupeikis等利用氦气气盒靶产生的高次谐波谱；(c) Pupeikis等光参量啁啾脉冲放大器装置原理图，右上角插图显示了输出光轮廓及其稳定性

为了获得高通量极紫外高次谐波光源，不仅要优化激光驱动源的脉冲能量、脉冲宽度、输出波长，还要控制高次谐波产生过程中的宏观传播效应，实现相位匹配以提高转化效率。早在1999年，Constant等提出了宏观传输效应的一维模型，同时考虑了高次谐波与驱动光场的相位匹配效应和气体介质中的极紫外光自吸收效应。基于这一模型，可以定义高次谐波宏观传输过程中的两个特征长度，即相干长度和吸收长度，分别描述相位匹配和自吸收效应，并得出气体介质长度大于3倍吸收长度、相干长度大于5倍吸收长度的优化相位匹配条件。随着驱动激光源和实验条件更加多样，Heyl等和Rothhardt等总结了在不同实验条件下，维持确定高次谐波转换效率的关键参数标度律。通过设定一个描述聚焦数值孔径的无量纲参数，可以获得为了满足优化相位匹配条件，激光脉冲能量、气体介质长度、气体密度、截至光子能量等关键指标与该无量纲参数的标度关系，进而指导实验者在不同参数条件下获得最优通量输出。

极紫外高次谐波光源走向应用的主要制约瓶颈是它的低转换效率，使得大量需要高光子通量的应用无法开展，例如极紫外光刻、光学加工等。然而作为成像和计量检测光源，高次谐波光源配合高灵敏度探测器有望在工业应用中充分发挥其相干性好、定向性高等优点，从而解决系列工程难题，例如相干衍射成像长期以来就在自由电子激光等大型光源装置上开展实验。随着桌面型极紫外高次谐波光源的光通量问题逐步得以解决，极紫外波段的相干衍射成像、傅立叶变换全息成像、叠层扫描成像、相干断层扫描成像等先进成像测量技术就可以拓展为实际工业应用，测量生命医学和芯片制造领域的纳米尺度结构。与此同时，极紫外高次谐波光源的应用需求也在牵引超高功率、超大能量、超短脉宽、特种波长的超快激光技术不断发展，为激光制造等其他工业应用领域带来更先进可靠的光源。