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亮点综述 | 捕捉最短瞬间，单个阿秒脉冲表征技术研究进展

《中国激光》于2024年第7期（4月）推出“极紫外光源及应用”专题，其中国防科技大学赵增秀教授课题组特邀综述“单个阿秒脉冲表征技术研究进展”被选为专题亮点文章。

 

文章介绍了阿秒条纹相机技术的原理，并重点阐述了基于阿秒条纹能谱的表征算法，对其主要优缺点进行分析，最后对阿秒脉冲表征的发展进行了总结和展望。

原文链接：王家灿，肖凡，王小伟，王力，陶文凯，赵零一，李悉奥，赵增秀. 单个阿秒脉冲表征技术研究进展[J]. 中国激光, 2024, 51(7): 0701003

一、研究背景

 

超短超强脉冲的出现，为人们以极高时间分辨研究微观超快动力学过程提供了可能，推动了人们对光与物质相互作用的理解。微观范畴内，分子转动过程时间尺度在皮秒量级，分子振动过程时间尺度在飞秒量级。而原子、分子、固体中电子运动时间尺度为阿秒量级，需要阿秒宽度的超短脉冲对其进行测量和研究。
2001年，P. Agostini小组产生了脉冲宽度250 as的13~19阶高次谐波的阿秒脉冲串。同年，F. Krausz小组得到了脉宽650 as的单个阿秒脉冲，标志着超快研究进入阿秒领域。其后20多年来，阿秒脉冲脉宽被不断压缩，国内外的单个阿秒脉冲产生研究均取得重要进展（见图1）。2023年，美国科学家Pierre Agostini、德国科学家Ferenc Krausz和瑞典科学家Anne L’ Huillier被授予诺贝尔物理学奖，以表彰他们在实验上产生阿秒脉冲串及单个阿秒脉冲，以及将阿秒脉冲用于研究物质中电子动力学过程的巨大贡献。
相较于阿秒脉冲的产生，对其精确表征是深入研究和应用的基础，目前主流方法是通过阿秒条纹相机技术测量获得阿秒条纹能谱，进而从中提取阿秒脉冲的时域信息。此文先介绍阿秒条纹相机技术的原理，重点阐述基于阿秒条纹能谱的表征算法，最后对阿秒脉冲表征进展进行总结和展望。
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图1 单个阿秒脉冲产生技术的发展历史

二、关键技术进展

 

1、阿秒条纹相机技术
条纹相机技术最初被用于测量皮秒量级的超快光信号，利用随时间变化的横向电场偏转光电子轨迹，将脉冲信号的时间信息转换到探测器空间分布上，通过测量光电子的空间分布能够反演待测脉冲随时间的强度分布。为了测量时间尺度更短的阿秒脉冲，Itatani等于2002年提出将偏转电场换成随时间变化更快的飞秒激光场，用于阿秒脉冲的测量。在阿秒条纹相机中，阿秒脉冲电离气体原子产生的光电子在红外光场中加速，其光电子能量改变量由电离时刻的激光场相位决定。
自阿秒条纹相机技术提出以来，已有许多反演方法能从阿秒条纹谱中反演光谱相位，进而重建阿秒脉冲时域波形，实现对阿秒脉冲时域表征。如用于阿秒脉冲重建的频率分辨光学门技术（FROG-CRAB）、基于单频滤波的宽带阿秒脉冲表征算法（PROOF）、基于层析成像原理的层析算法（ePIE）、基于Volkov态的广义投影算法（VTGPA）、将阿秒和红外脉冲以参数化形式描述从而直接通过迭代优化参数的反演算法（PROBP），以及将神经网络、机器学习应用于阿秒脉冲表征的算法等。
2、FROG-CRAB
2005年，Mairesse等基于强场近似理论，忽略中间激发态的相互作用，假设电子从基态直接电离到连续态，并考虑电子电离后只受到激光场作用即忽略离子势对电子的影响，将成熟用于飞秒脉冲表征的FROG算法，发展为适用于阿秒脉冲测量的FROG-CRAB算法。2006年，Sansone等在实验上测量了阿秒条纹谱图，并首次使用FROG-CRAB算法表征获得了脉宽130 as的单个阿秒脉冲，之后该算法继续拓展优化并广泛应用于阿秒脉冲表征。
3、层析算法
在FROG-CRAB算法基础上，为了克服其傅里叶变换带来的精度和谱宽限制，并提高反演算法的迭代速度，Lucchini等首次将ePIE应用于表征阿秒脉冲，并扩展到反演紫外至极紫外的宽带阿秒脉冲振幅和光谱相位。
不同于主成分广义投影算法（PCGPA）或最小二乘广义投影算法（LSGPA）等投影算法，层析投影算法放宽了对条纹相机测量能谱数据的频率分辨率和时间延迟精度的要求，大大减小了实验测量和迭代计算中的数据规模，提高了反演速度和精度。ePIE与PCGPA和LSGPA的对比如图2所示。

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图2 PCGPA、LSGPA和ePIE反演实验条纹谱图结果对比
4、PROOF
为了克服中心动量近似的局限性，Chini等于2010年提出基于单频滤波的宽带阿秒脉冲表征算法PROOF，该算法能够在弱调制场（＜1012 W/cm²）条件下反演宽带阿秒脉冲。相较FROG-CRAB，PROOF方法更为简洁，该方法只考虑单光子调制项，降低了反演复杂度，更适合宽带光谱、弱光强调制的阿秒脉冲反演。如图3所示，常增虎课题组于2012年报道了使用7 fs近红外脉冲结合双光学门技术，获得55~130 eV超连续光谱，采用PROOF表征脉宽为67±2 as的单个阿秒脉冲，与FROG-CRAB反演结果互相印证。

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图3 67 as单个阿秒脉冲测量与表征
然而，PROOF采用的遗传算法在迭代求解时需要大量算力及时间，且算法对诸多实验条件的适应性讨论较少。在PROOF算法单频滤波的基础上，国防科技大学赵增秀教授团队提出针对宽带阿秒脉冲的快速反演算法（qPROOF），有助于在超短阿秒脉冲产生实验中，为调整色散补偿和其他实验参数提供实时反馈。
5、VTGPA
Keathley等提出了基于Volkov态的广义投影算法VTGPA，该算法根据跃迁振幅表达式直接计算条纹谱图，并采用最小误差函数进行寻优求解，避免了快速傅里叶变换对能谱数据中时间和能量采样精度的限制以及数据插值的复杂过程。
当阿秒脉冲谱宽延伸到软X射线频段时，产生和测量阿秒脉冲都会存在更复杂的物理过程。Gaumnitz等研究了多个束缚态电子电离对阿秒能谱的非相干贡献，提出了多线VTGPA（ML-VTGPA）算法，并在实验上使用中红外驱动电场作用于氙气得到覆盖65~150 eV的宽带阿秒能谱。最终反演得到τSXR=43±1 as的软X射线波段超短阿秒脉冲，如图4所示。
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图4 ML-VTGPA反演实验阿秒条纹谱及表征43 as单个阿秒脉冲
6、PROBP
基于强场近似理论，Lin小组提出针对宽带阿秒反演的PROBP以及改进的自相关PROBP（PROBP-AC），使用条纹能谱的时间自相关函数检验重建阿秒脉冲的正确性。为了更符合宽带光谱作用下电子光电离截面的实际情况，采用单电子近似计算跃迁矩阵元，并直接对跃迁振幅进行积分计算，避免了引入诸多近似带来的误差。
PROBP方法通过数值实验，表明其对于软X射线到水窗波段超宽带阿秒脉冲和宽频谱红外电场的表征能力。但其采用B样条插样方法导致只能应用于光滑变化的光谱相位，无法处理实验中常见振动等机械因素导致的阿秒光谱相位跳变，且该算法依赖于实验上无红外电场测量的阿秒脉冲光谱强度和红外电场信息，对实验测量的噪声较为敏感。
7、神经网络与机器学习
近年迅速发展的神经网络为阿秒表征提供了新的思路。常增虎小组使用仿真阿秒条纹能谱及阿秒脉冲波形训练神经网络模型，建立能谱和阿秒脉冲波形间的映射函数，然后再用于映射实验能谱，以反演阿秒脉冲频谱相位及时域波形。
神经网络方法优点在于通过大量仿真数据完成对模型的训练后，能够以远优于其他方法的速度反演实验条纹谱，但是其模型的映射过程缺乏清晰的物理图像，而且对于含有复杂噪声实验数据重建结果的准确性有待验证。
三、总结与展望

 

阿秒脉冲的表征算法在近二十年内有了长足发展，并仍有很大的发展前景。目前的反演算法主要集中于阿秒谱宽在数十至数百电子伏特范围内，随着人们对原子分子内壳层电子动力学和更复杂材料、生物结构研究的需求增加，以及高重频、高能量、中红外波长驱动光的发展和应用，产生的超宽带阿秒脉冲已经从数十电子伏特，拓展至水窗波段，覆盖了碳、氮、氧、氯等众多元素K吸收边，为了更准确地表征阿秒脉冲脉宽及时域特征，继而更深入应用阿秒脉冲，对于超宽带阿秒脉冲的表征算法仍需投入更多研究精力。
课题组介绍

 

 

国防科技大学强场超快物理团队起源于“哈军工”时期的核爆过程光学诊断任务，始终坚持扎根基础、面向前沿、服务国家重大需求，在强场物理基本理论、数值模拟方法及超快实验技术等方面形成了一支特色鲜明的研究队伍。团队获评湖南省首届优秀研究生导师团队，是原子与分子物理国家重点学科、信息物理与高能量密度物理军队重点实验室、极端条件物理及应用湖南省重点实验室、A类物理学科的核心团队。近五年来团队承担国家重点研发计划课题和国家自然科学基金重点项目各2项，获湖南省自科一等奖1项，成员获国家、省部级人才奖励4人次，培养研究生获评省部级优秀学位论文4篇。
通讯作者简介

 

 

赵增秀，国防科技大学教授，博士生导师。2005年在美国堪萨斯州立大学获博士学位，2008年12月至今任国防科技大学教授，入选教育部新世纪优秀人才支持计划、湖南省121人才工程、军队高层次科技创新人才工程。主要从事强场超快原子分子物理研究，在分子的强场电离机制、太赫兹辐射和高次谐波产生机理、阿秒多电子动力学等方向开展了独创性研究，提出了原子实极化动态反屏蔽、多电子轨道层析成像、多谱段同步测量、激光协同连续辐射等强场物理新概念，参与创建MOADK的分子隧穿电离理论等。主持科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金重点、重大研究计划等项目，发表论文100余篇（自然子刊和物理评论快报12篇），被引2800余次。获湖南省自然科学一等奖、军队科技进步二等奖、军队院校教学成果奖、湖南省优秀研究导师团队等教学科研奖励。

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