高能飞秒脉冲最复杂和最有趣的应用之一是高次谐波产生（HHG）过程。通过将强激光脉冲聚焦到气体靶中，可以产生比传统固态非线性材料更高阶的谐波，可以很好地扩展到极紫外（EUV）甚至软X射线范围。同时，由于宽带宽和短波长，产生的脉冲甚至可以达到阿秒级。
通常，HHG过程可以用简化的半经典三步模型来描述。首先，强激光场在时间上抑制了原子的库仑势。然后，电子波包可以隧穿到连续体中，并被驱动激光场加速。当驱动激光场反转时，电子波包被拉回原子核，以干扰系统基态中的残余束缚电子波包。这种干涉导致光子能量从几十到几千电子伏特（eV）的相干光子爆发。由于该过程在激光场的每半个周期重复一次，因此连续脉冲之间的干扰会导致基频的奇数高次谐波，在时域中，还会产生阿秒脉冲串。
HHG通常需要1014W/cm2量级的激光强度来扭曲库仑势，并允许电子隧穿并加速到高能量。这种场通常由高峰值功率系统获得，例如光学参数啁啾脉冲放大（OPCPA）系统。然而，HHG也已通过PHAROS和CARBIDE飞秒激光的直接基频辐射进行了验证。在任何情况下，基于Yb的激光源由于其高重复频率而备受关注。传统上，HHG被限制在低脉冲重复频率，不超过几kHz。然而，使用HHG的许多科学应用可以从更高的重复频率中受益。例如，由于电荷效应，时间分辨光发射光谱在每个脉冲发射的光电子数量上受到限制，因此，只有在较高的重复频率下操作，才能改善统计数据。据相关文献报道，使用PHAROS飞秒激光在100kHz重复频率下产生高次谐波，并将其辐射聚焦在气室和毛细管几何结构中；分别参见E.Lorek等人的出版物和KMLabs时事通讯。
用于产生超快、高重复频率和相干EUV光的桌面解决方案使尖端实验成为可能，而以前只有在大型同步加速器设施中才有可能。使用LIGHT CONVERSION提供的紧凑且用户友好的激光系统，HHG光源的可用性、可靠性和稳定性必将得到改善。
本文介绍一种用于17–31eV光子能量范围内超快光电子能谱的相干窄带光源，它以全新的视角带我们了解这项前沿且有趣的技术。
在这里，我们报道了一种基于固体超快光电子能谱（PES）的新型窄带高次谐波（HHG）光源产生的方法。这一结果是通过230fs脉宽的515纳米HHG过程获得。最终的能量分辨率在多晶金样品为在40 K，~22 meV@16.9eV。 这些参数为窄带HHG源设置了一个新的基准，并通过将重复频率改变到200kHz，和以≈3×107电子/秒和≈5×108光子/秒运行以减少了空间电荷。通过比较谐波带宽和脉冲持续时间为～105 fs的最终能量分辨率（从硒化铋的时间分辨实验中获得），我们展示了在接近变换极限条件的固体上进行超快空间无电荷PES实验的新路线。
在非平衡条件下研究复杂和量子材料物理的探索不断扩大，这促使开发了先进的超快光源，以定制特定的激发态并探测其电子瞬态特性。通过高次谐波产生（HHG）光源以及自由电子激光（FEL），可以获得光子能量从极紫外（EUV）延伸到硬x射线的辐射脉冲，脉冲持续时间从亚fs到亚ps，以及全偏振光。然而，尽管这些光源适用于高峰值亮度实验，但它们显示出固体超快光电子能谱（PES）的严重限制，其中必须控制光脉冲中的光子密度和光脉冲重复频率，以减少寄生效应。
PES允许我们在微扰条件下测量最终电子态对物质初始态的投影产生的光谱函数。在量子和强关联材料中，集体激发和准粒子相互作用会影响自身能量；因此，使用了PES光谱函数，其特征揭示了这些多体相互作用对初级光电子动能和动量的影响。通过测量一次电子的动能和动量，PES实验可以扩展到倒易空间，从而测量能带结构，而通过检测其自旋可以观察到光电子的另一个自由度。
在过去的二十年中，角分辨（AR）PES和自旋分辨（SP）ARPES已经扩展到亚ps区域的时域。这些实验需要稳定的（在能量、偏振、强度方面）脉冲光子源，脉冲持续时间在10–100 fs之间，峰值亮度和重复频率可变。因此，对于样品上的固定焦斑，光子的数量必须使空间电荷效应最小化，同时通过尽可能提高脉冲重复频率来补偿有限的光电子统计，以提供最佳的信噪比。
用于时间分辨光电子能谱的可设想光源应响应以下特征：（i）在能量范围6eV–100 eV内为每个脉冲提供103–104个相干光子，持续时间约100fs，以利用有利的光电离矩阵元件，同时覆盖所有材料的整个布里渊区；（ii）可变脉冲功率、脉冲持续时间和重复频率；（iii）光子能量在宽范围内的可调谐性；和（iv）几十千赫兹的重复频率，高达兆赫兹，但与激发态的弛豫时间兼容，以减轻对样品的热影响。
特别是，空间电荷会严重影响初级光电子动能和轨迹，从而限制实验分辨率。这是直接和倒数空间中时间分辨PES实验最具挑战性的问题（角度分辨PES，即ARPES）。
在这里，我们报告了一种新颖的HHG光束线，它为重复频率（高达200 kHz）、每脉冲光子数（高达106）、脉冲持续时间（~100 fs）和时间分辨PES的总能量分辨率为~22 meV，在40K的多晶Au上测量。表I总结了该来源的主要特征。通过将表I中的参数与文献中的等效设置进行比较，下文描述的HHG时间分辨ARPES符合该领域的最新技术。
表I：时间和能量分辨率性能：Δ𝐸 exp，实验能量分辨率，包括光学元件展宽和分析仪分辨率；每秒的电子和光子是为空间无电荷条件提供的，允许总能量分辨率为22 meV（9 pA为16.9 eV和200 kHz）；Δ𝑡 exp，实验时间分辨率，测量为泵脉冲和探针脉冲之间的卷积；Δ𝐸𝑝𝑟𝑜𝑏𝑒, 谐波带宽，在温度和分析仪贡献的反褶积之后；Δ𝑡𝑝𝑟𝑜𝑏𝑒 探针脉冲持续时间；Δ𝑡𝐹𝑇, 傅里叶变换脉冲持续时间的估计，考虑到时间带宽乘积≈0.44。
Wang等人和其他人指出了允许产生明亮和窄带谐波的关键，包括通过紫外线（UV）（≈3 eV）光子脉冲。在这里，我们将这一概念扩展到基于Yb的激光源的情况，并在2.4 eV（参见参考文献27）。该方法允许获得≈20 meV，该值与目前通过腔增强谐波产生装置可获得的值类似。然而，在后一种情况下，固定和高重复频率（60–88 MHz）对泵浦探测实验施加了严格的限制，而基于Yb的放大器允许直接且宽的重复频率调谐，从而允许限制泵浦束的平均功率。虽然通常以固定的重复频率工作，但是在紫外驱动HHG，50kHz下，钛宝石激光器在ARPES实验中可以产生≈60 meV带宽和＜60 fs长谐波（如参考文献14所述）。或者，在30kHz下，对于中空光纤中的红外驱动高次谐波（如参考文献26中所述），必须对带宽进行过滤，以允许30 meV分辨率，代价是减少通量和增加脉冲持续时间。最后，参考相关文献中演示了来自光学参数啁啾脉冲放大器（OPCPA）高功率激光系统的UV驱动HHG。这种方法结合了高重复频率操作（500 kHz）、高平均通量和高时间分辨率（<40 fs），同时提供≈110 meV的谐波带宽。
该光源是基于Yb:KGW的集成飞秒激光系统（PHROS，Light Conversion），其特点是交钥匙操作和高脉冲稳定性。系统在1030nm时产生~300 fs脉冲，重复频率可从单次发射调整到1 MHz。平均功率为20 W大于50 kHz。每个脉冲的最大能量，等于400 μJ，适用于0–50 kHz间隔。高于这些值时，每个脉冲的能量由实际重复频率设置确定：200 μJ/脉冲，100 kHz，100 μJ/脉冲，200 kHz和20 μJ/脉冲，1 MHz。一旦设置了基本重复频率，就提供相应的能量/脉冲。根据该条件，并使用激光腔Pockels单元，可以通过脉冲的脉冲拾取来设置较低的重复频率；这种可能性保留了能量/脉冲，并且对于非线性光学过程的优化特别有用。重复频率调谐的灵活性对实验有直接的影响，使我们能够在（探测）信号统计和（泵激）样品加热之间找到理想的折衷方案。激光源可以产生两个光学参量放大器（OPA），配置为40 μJ/脉冲或360 μJ/脉冲。它们允许630–2500 nm范围内的可调输出，范围为1350–4500 nm它还配备了差频产生晶体，可将输出扩展至16 μm。
HHG光子束被传播到为PES设计的两个实验终端站。束线由产生室、单色仪和再定标室组成，并与OPA源耦合，用于时间分辨泵浦探针光谱。完整的光路如图1所示。
图1：泵浦/探测设置：M，镜子；BS，分束器；SHG，二次谐波产生晶体；Bs，光束挡板；CBs，锥形光束止动器；L，透镜；c1、c2、c3、d1、d2，环形聚焦镜；G、 光栅。
HHG过程是一种高度非线性的光学效应，当激光电场的强度与介质（通常是气体）的原子键强度相当时，就会出现这种效应，导致种子光子能量的许多奇次谐波的同时产生，在宽（平台）能量区域上具有几乎恒定的强度。它通常在所谓的三步模型中描述：隧道电离、自由加速和复合（再碰撞）。
产生室被设计为在所谓的紧密聚焦区中工作，该区域允许达到1014W/cm2峰值功率密度，这是驱动HHG工艺所需的，脉冲持续时间为~300fs。
为了在不使主涡轮分子泵过载的情况下保持良好的真空水平，在气体喷嘴周围安装了第二个腔室，该腔室具有70μm内径。该室通过真空馈通直接连接到140m3/h的主泵。内室朝向主室的唯一孔是两个用于光束入口和出口的可调节孔。该解决方案允许在气体喷嘴输入处常规施加几（4–6）bars的气体压力，同时保持主腔室中约10−5mbar的基本压力。气体喷嘴连接到平移台，该平移台用于优化相对于激光束的喷嘴位置。
在标准操作条件下，HHG过程由激光器的二次谐波515 nm作为种子源，1030nm用2 mm厚的β-硼酸钡（BBO）非线性晶体产生。转换效率为50%，200 μJ/脉冲@50 kHz，100 μJ/脉冲@100 kHz， 50 μJ/脉冲@200 kHz的频率。由于沿光束路径的光学元件，二次谐波产生（SHG）晶体之后的额外能量损失将产生室中的每脉冲能量减少到110 μJ/脉冲@50 kHz，70 μJ/脉冲@100 kHz和29 μJ/脉冲@200kHz。
然后用10 cm焦距镜头。我们估计焦点处的光斑大小为10 ± 2μm。为了倾倒用于产生的激光辐射，在产生室和单色仪之间插入锥形光束阻挡器。1.5mm的孔锥形顶点上的保证了谐波的完全传输，同时将种子束传输限制为仅≈输入功率的1%。通过这种方式，预计反射镜和光栅的寿命更长。束流倾卸还引入了高真空阻抗，减少了由于产生气体而导致的以下真空室中的压力升高。锥体是引入差动泵的唯一机械元件。超高压终端站的压力增加仅受到气体的轻微影响。通常，特高压终端站的压力从基础值1–3升高 × 10–10至5–8 × 10–10 毫bar重新聚焦室的阀门打开时。这与用于HHG的Ag气体的存在无关，并且主要取决于这样的事实，即由于存在许多机动反射镜致动器。
单个谐波的光谱选择由（OPM，off-plane-mount）光栅单色仪执行。与经典衍射不同，光栅凹槽（gr）垂直于入射平面，在非平面几何中，入射平面几乎平行于凹槽。这种配置的主要优点是能够减轻衍射后的EUV脉冲前倾斜，从而降低单色脉冲的时间展宽。此外，与经典安装相比，OPM提供了高得多的EUV效率。
仪器设计包括两个环形镀金反射镜和五个OPM平面光栅（图1中的G）。光束由第一环形镜（c1）准直到特定光栅上，然后由具有相同焦距的第二环形镜（c2或c3，取决于使用的分支）重新聚焦到两个出口狭缝中的一个上，以便选择单个谐波光束，并将其引导到SPRINT（纳米尺度和时间的自旋偏振研究仪器）或T-ReX中（时间分辨X射线光谱）终点站。反射镜在等掠角和单位放大率下操作，以最小化输出端的像差。特定光栅的选择决定了服务的终点站，无需进一步调整。反射镜和光栅的规格分别列于表二和表三。考虑到反射镜和光栅的反射率，从谐波源到样品的整个系统传输可以估计为46%左右。光栅参数设计为引入足以隔离狭缝宽度为~100μm的单个谐波的色散（相邻谐波间隔2.4 eV，1030 nm种子和4.8 eV，515 nm种子）。由于谐波的固有带宽肯定低于通过单色仪传输的带宽，因此总能量分辨率受到HHG源本身的限制。因此，单色器用作可调谐滤波器，用于选择单个谐波并滤除所有相邻谐波。
表二: 环面镜规格（Rsag，矢状半径；Rtan，切向半径；f，焦距；AOI，入射角；反射率根据镜规格和AOI估算）。c1、c2和c3，单色器室中的环形反射镜；d1，d2，重新定域室中的环形镜。
表III: 格栅规格；根据光栅规格和AOI估计反射率。
由于衍射，光栅的使用本质上产生了脉冲前沿倾斜，这会导致时间展宽。EUV散度的测量允许估计这种展宽。通过刀口技术测量光束发散度，在16.9范围内的谐波产生10mrad eV（即515 nm的7次谐波 ）至31.2 eV（即515 nm的13次谐波 ）。由于脉冲前沿倾斜，单色仪产生的时间展宽范围为50–100 fs，通常低于谐波的预期持续时间。
重新聚焦室配备有环形镜（d1或d2，取决于使用的分支；规格见表II），该镜以1:1的比例将狭缝位置处的单色EUV束斑成像到样品平面上。在重新聚焦室中放置一个银色方形反射镜，以将泵浦光束引导到样品上[图1（d）中的m1，补充材料]。泵浦光束相对于EUV探测脉冲形成大约一度角。反射镜安装在压电支架上，以精确设置泵探头光束重叠。第二个方形反射镜[图1（d）中的m2，补充材料]，偏心安装在步进电机上，可以插入光束路径中，以将准共线泵探头光束发送出真空室（补充材料中报告了光束线的3D草图）。这种可能性用于优化光束聚焦（注意，泵浦光束由焦距为f的透镜聚焦 = 1.5m，放置在重聚焦室上的入口窗口之前），并大致确定时间零点条件。为此，泵浦光束和零阶探针被发送到由4GS/s示波器记录的快速光电二极管上。通过这种方式，时间零点以几个ps的不确定性预先确定，并最终在光发射实验中直接找到。
