图1 双光子聚合激光直写制造及所制备超表面彩虹状相移分布示意图
-
1. 导读
超表面是由亚波长光学元件（金属或介质）阵列组成的平面结构，可用于改变入射光的相位、振幅和偏振等。这种超薄图形化超器件最主要的功能是通过优化纳米颗粒的几何参数（形状、大小、方向和间距），实现任意相移调制。这种波前操纵不仅限于特定波长，只要对超表面不同区域进行适当的色散设计，还可扩展到宽带范围。等离子体（金属）超表面因其交叉偏振场与入射光之间的耦合较弱，通常效率不高（25%）。相比之下，介质超表面中没有金属中的欧姆损耗带来的影响，成为了高效波前操纵的理想材料选择。然而，诸如电子束光刻（EBL）和聚焦离子束（FIB）等用以制备介质超表面的传统方法费时且成本高昂，不适合大规模生产制造。
近日剑桥大学Daping Chu团队联合南京大学施毅团队在Nanophotonics发表文章，通过3D激光直写直接制备多高度超表面（见图1），实现在1460.1~1618.0 nm宽带范围内的波前自由操控。通过探究长方体和圆柱体两种形状纳米颗粒高度对相移的线性调制功能，制备偏振相关及偏振无关两种超表面，在3×3区域内分别加入高度不同的纳米柱，获得0~2π范围内全相移分布，相邻区域间相位差为45°（见图1）。两种超表面在透射率方面不同的表现也使得其分别在波长选择及低损耗传输方面有重要应用前景。
相比传统介质超表面制备方法，3D激光直写方法免去了多步沉积、光刻及刻蚀等步骤，避免湿法刻蚀带来的侧壁不陡直的影响，只通过一步激光写入就可以直接在基底上获得不同高度的纳米颗粒，极大提升了制造的灵活性。这种简易快捷且高精度的工艺方法使得大规模生产波前操控的超表面成为可能，在轨道角动量（OAM）、全息影像、平面透镜、反常折射及四分之一或半波板等器件制备上有很大优势。
-
2. 研究背景
超表面是由亚波长尺度周期性散射子组成的超薄平面结构，通过纳米颗粒几何参数的设计，可以实现对入射光任意特性的自由调控。由于较高的等离子体损耗，金属超表面传输效率通常不高。介质超表面免除了这种影响，其非对称构型通常用于设计0~2π相移自由调控器件，而对称构型则通过同时激发电、磁偶极子获得无反射传输器件。
为了得到能对光进行相移调控的介质超表面，科学家们对纳米颗粒的形状、大小、方向及间距均已进行了设计及验证。纳米柱的高度对相位累积能起到线性调控的作用，但由于传统制备方法在一次工艺中只能处理单一高度的微结构，之前实验中还未能获得证实。EBL和FIB等介质超表面制造方法的步骤繁杂且成本高昂，因此研究团队将目光转向3D激光直写超表面制备的研究，旨在提供一种方便快捷的高效波前调控超表面的制备方法，在大规模量产超小型器件方面有独特优势。
图2 （a）偏振相关超表面示意图，（b）,（c）,（e），（f）相移、透射率与其长宽分别在x和y方向偏振的关系，（d）相移在185~205 THz宽带内的变化，（g）相移、透射率与其高度的关系，（f）距超表面500μm处的远场。
-
3. 创新研究
为获得能实施波前自由操控的超表面，研究人员首先对周期性长方体纳米柱进行仿真（见图2）。通过改变长方体的长和宽可以实现2π相移，并且这种全相位调制能延展到185~205 THz（1460.1~1618.0 nm）之间的宽带。各向异性的散射子形状使其在x与y偏振方向入射光下结果不同，且关于直线W=L对称，验证了其偏振相关性。进一步探究并获得了相移与高度变化的线性调制关系。由于长宽调控在小范围内会出现剧烈相移突变的特性，在制备存在微小误差的情况下，高度对相位的调控更为可靠。研究人员将偏振相关超表面分设为3×3区域，在每个区域内首先分别设定不同高度用以获得0~2π等间隔（45°）的相位，然后优化长宽将透射率提升到最佳。
同样，研究人员还计算了周期性圆柱体纳米柱的几何参数（见图3）。各向同性的圆柱体的相位及透射率在各偏振方向上随半径变化的表现相同。仅在半径大于0.7 μm时能实现2π相位调制，线性调制的半径变化范围很小且透射率在某些半径取值下严重下降。相比而言，相移随高度在4.32~5.52和5.56~6.84 μm之间线性下降，且该范围内透射率基本在80%以上。由于对称结构中，Mie型散射共振导致的电、磁偶极子同时激发，偏振无关超表面在入射频率180~280 THz之间，高度4.20~7.20 μm变化范围内始终维持了70%以上的透射率。
图3（a）偏振相关超表面示意图，（b），（c）相移、透射率与其半径和高度在任意偏振方向上的关系，（d）透射率与高度在180~300 THz范围内的关系。
团队通过商用原型设备Nanoscribe Photonic Professional GT基于双光子聚合模式制备了两种3×3区域多高度超表面（见图4），每个小正方形区域面积均为125×125 μm2，相邻区域间距25 μm，超表面总大小为425×425 μm2。用于直写的飞秒激光在纵向和横向上的分辨率分别为0.04和0.1 μm，在得到高纵横比的同时也保证了纳米柱的机械强度。研究人员通过SEM对偏振无关、相关超表面内各区域的纳米柱高度进行表征，展示出两种超表面不同区域内的形状及高度变化并验证了3D激光直写制造的精确性。
最后，研究人员搭建迈克尔逊干涉仪分别测量了偏振相关超表面在x，y偏振方向上以及偏振无关超表面在任意方向上的相移及透射率（见图5）。结果显示在1550 nm入射光下实验测得相移与仿真结果均很好吻合，且两种超表面9个区域的平均透射率为80.1%和85.1%，分别在入射光的频率选择及低损耗传播方面有重要应用前景。另外，不同曝光时间下测得的远场也表示光场大多分布在直接穿透过超表面的零阶光位置，只有极少部分分布于高阶光的散射分量上。
图4 （a）3×3偏振相关超表面显微镜照片，（b）偏振无关超表面区域I的SEM俯视图，（c）,（d）,（e）,（f）偏振无关、相关超表面区域A, I, IX, V的SEM侧视图。
图5 （a）测量相位的光学系统示意图，（b）,（c）偏振相关超表面分别在x，y偏振方向入射光的仿真、实验结果对比，（d）,（e）曝光时间为5 ms和50 ms时，100 mm处的远场图案，（f）偏振无关超表面在任意偏振方向入射光的仿真、实验结果对比。
-
4. 应用和展望
研究团队提出一种3D激光直写制备超表面的方法，在超表面不同区域生长高度不同的纳米颗粒实现全相位调制的功能。所制备的偏振相关及无关两种超表面均验证了该方法的制造精度及波前操控能力。激光直写方式免去传统工艺中沉积、光刻和刻蚀等过程，大大降低了工艺复杂度及成本，在大规模量产方面有很大优势。今后，3D激光直写方法可广泛应用于轨道角动量（OAM）、全息影像和低损耗等器件的生产上。
该研究成果以“Multi-height metasurface for wavefront manipulation fabricated by direct laser writing lithography”为题在线发表在Nanophotonics。
本文作者分别是Fan Ye, Mike Pivnenko, Huiyu Huang, Xin Chang, Lee Robinson, Youdou Zheng, Yi Shi, Daping Chu,其中Fan Ye为第一作者，Yi Shi和Daping Chu教授为共同通讯作者。Daping Chu团队隶属Centre for Photonic Devices and Sensors (CPDS), University of Cambridge，施毅团队隶属南京大学固体微结构物理国家重点实验室。
