近日，华中科技大学陈学文教授团队在极端尺度光物理和光场调控的实验研究方面取得重要进展。他们揭示了基片表面“亚纳米”的起伏可在远场产生显著且确定的光学散斑，创新性提出了基片表面形貌的光学指纹这一新概念，并据此展示基片横向绝对位置和相对位移的无标记精密感测，测量精度达到0.22 nm。横向位移监测在超分辨光学显微领域和半导体芯片精密加工领域有着极其重要的应用。
相关成果以“Optical Fingerprint of Flat Substrate Surface and Marker-free Lateral Displacement Detection with Angstrom-Level Precision”为题、于2022年11月15日发表在Physical Review Letters上。
基片是现代光学显微和半导体集成芯片所必不可少的组成部分。在光学显微领域，基片用于放置被观测的样品，自然地，人们获得的光学信号不仅包括样品的信息而且也包括基片的特征。基片的影响在干涉光学显微镜（包括相衬显微镜、全息显微镜、Nomarski显微镜等）中显著，特别是在近年来发展迅速的干涉散射显微镜(interferometric scattering microscopy, iSCAT)中，探测器上的光学信号直接依赖于来自基片表面的反射(或透射)场与来自样品的散射场的干涉。
原则上，只要基片的材料和形貌精确已知，就可以从测量信号中剔除基片的影响，从而获得来自样品的信号。因此，典型的显微镜基片（例如玻片）是极其平坦的，其表面粗糙度通常低于0.5 nm，甚至低至几埃。然而，即使采用如此平整的基片，干涉散射显微镜得到的图像仍然显示幅度可观的看似随机的散斑图案。
在过去近二十年来，研究人员对散斑来源的认识始终模糊不清，猜测源于照明光的非均匀性、光路中的灰尘、无法消除的杂散光、基片的表面起伏等，或者是这几种因素的结合，但一直未有确定性的研究证明。
在现实应用中，散斑图案限制了光学检测纳米颗粒的灵敏度，例如，散斑背景的存在使得人们无法直接探测依附在玻片上15 nm以下的颗粒。因此，破解散斑的起源之谜，研究抑制散斑的影响或者利用散斑，具有重要的基础和应用意义。
该团队使用如图1a所示的干涉散射光学显微装置和原子力显微镜(AFM)对玻片表面的金纳米颗粒(GNP)样品进行了一一对应的测量，首先展示了散斑对GNP散射干涉信号的影响。通过对比图1b和1c，可以发现，光学图像充斥散斑，GNP只是依稀可见，而AFM图像显示基片非常平整、GNP清晰可见。反常的是，最小的GNP颗粒却被测得最大的光学干涉对比度，这与预期完全不符，因为理论上GNP的对比度将与其体积成正比，即与直径的3次方成正比。更进一步，如图1d所示，通过测量52个GNP的对比度分布，发现与直径导致的对比度分布相比，存在异常展宽。事实上，所有以上反常现象均为散斑导致的影响。
图1 定量评估散斑对探测金纳米颗粒(GNP)的影响
研究团队结合光学干涉散射显微实验测量、AFM形貌测量和此前发展的干涉散射显微成像多尺度理论模型[ J. Phys. D: Appl. Phys. 54, 274002 (2021) ]，证明散斑源于玻片表面形貌中亚纳米的起伏。图2a和2b展示了玻片表面同一区域的用AFM测量的形貌和光学干涉对比度图像，测量结果显示，玻片的方均根(RMS)高度波动仅为0.27 nm，散斑的干涉对比度则大致与15 nm GNP相当。
图2 (a)基于原子力显微镜获得的基片某区域形貌；(b) 实验测得的同一区域光学干涉对比度图像；(c) 经过低通滤波平滑处理的形貌图；(d) 计算得到的该区域干涉图样；(e) 基于形貌分布获得的感应偶极取向与极化率分布；(f) 基于感应偶极模型计算得到的干涉图像。
对图2a进行空间频率低通滤波得到了较为平滑形貌(图2c)，由此得到模拟的对比度图像（图2d），和实测的对比度图像（图2b）具有高度相似性，证明高灵敏度显微图像中的散斑主要来源于基底表面亚纳米的起伏。高度波动仅有0.27 nm的介质层，与15 nm 直径的GNP，二者尺寸相差接近两个数量级，但是干涉对比度却旗鼓相当，这样的实验与计算结果违反直觉：一层亚纳米非共振的介质竟然有如此显著的远场光学响应？
该团队通过细致观察与研究，发现玻片表面形貌的亚纳米起伏分布具有明显的不均匀性，表面上有些区域像隆起的“丘陵”（高度大于0），另外一些区域却是低陷的“峡谷”（高度小于0），它们的横向尺寸在200 nm左右，因此这些“丘陵”或“峡谷”的体积可与几十纳米的球体相当，导致的散斑对比度可与15 nm GNP比拟。
为了验证这一物理图景，他们采用感应偶极模型，将图2a分割成12×12个方格，每个方格当作1个散射体，也即一个感应偶极子，图2e显示这些方格的偶极极化率分布，波动幅度大致相当于15 nm GNP极化率的绝对值。由这一简化得到的对比度图像如图2f所示，图2d和图2f几乎完全相同，验证了该物理图景正确。
该团队还指出，由于基片每个区域表面形貌上的亚纳米级起伏具有独特性、而且不随时间变化变化，因此光学散斑图样可被视为基片相应区域的光学指纹。由于反射的参考光与样品的散射光在傅里叶面上是分离的，他们在光学显微装置的傅里叶面上放置了部分衰减片(PBB)，选择性地将参考光的强度衰减至1/400，散射光则几乎没有损失，将对比度提升了大约20倍，从而放大了光学指纹效应。该工作进一步实验演示了光学指纹的两种应用：基片横向绝对位置的识别和横向位移的无标记监测。
基片横向绝对位置识别，依靠识别提前记录的散斑图样（光学指纹），可以探测基片确定位置上的微小变化。具体实验演示为：采集并记录玻片一个区域的对比度图像作为光学指纹（图3a）；将玻片取下，旋涂5 nm GNP溶液后，将玻片放回样品台，在大致同一位置再次测量对比度图像（图3b），除了少许平移外，几乎与图3a毫无差别，因此无法分辨是否存在5 nm GNP。
图3 利用基片形貌的光学指纹，识别基片的横向位置，并探测到附着在基片上的5 nm金颗粒
通过拟合图3a与图3b的互相关函数中心，得到两次测量间玻片的位移，将二者对准后进行差分得到差分光学图像（图3c），将散斑背景降至原来的1/50，探测到比原本的散斑背景小30倍的信号；通过AFM扫描该区域的形貌，对比差分光学图像（图3c）与形貌图（图3d）进行验证，可知测得的信号确实源于5 nm GNP。
使用光学指纹测量无标记基片横向位移的演示实验中，需要对实时的对比度图像，并与初始时刻的对比度图像进行互相关函数分析，获取基片的横向位移。研究团队使用压电陶瓷移动玻片，在x方向和y方向平均每6 s移动4 nm，全过程记录1个区域的干涉散射显微图像，并分成9个子区域进行横向位移测量，如图4a所示。
由于各子区域没有相互重叠，得到的光学指纹不存在相互干扰，9个区域得到的测量结果是相互独立的。而且，每个子区域的移动都是压电陶瓷移动玻片导致的，所以9个运动轨迹都应当与压电陶瓷的移动保持一致。将测量结果与压电陶瓷读数进行对比，可以判断使用光学指纹监测基片横向位移的准确性与稳定性。
图4 利用基片形貌的光学指纹，实现基片横向位移的无标记监测，精度可达0.22 nm
图4b展示了基片横向位移测量的结果，实心圆代表整个大区域的测量值，实心三角形代表压电陶瓷的读数，其它标记代表9个子区域的测量值，颜色表示不同时间点的数据。为了方便对比，将其中6个时间点的数据放大（范围半径均为0.5 nm）。从图4b可以看出，在全过程中，光学测量结果与压电陶瓷的读数一致，9组独立测量结果不确定度仅为0.22 nm。
该工作基于扎实的实验与理论研究，破解了基片平整表面在干涉散射光学显微中形成散斑的谜团，揭示基片表面“亚纳米”的起伏产生显著且确定的光学散斑，并给出了清晰的物理图像，即基片表面起伏形成横向尺寸可达数百纳米的“丘陵”和“峡谷”，其光学散射体积波动与几十纳米的球体相当。
该工作进一步指出：对给定的基片表面区域，散斑图样是确定性，因此散斑可被视作该区域的光学指纹。利用基片的光学指纹，实现对同一基片区域经过不同工序后的重复识别，在确定位置探测到小至5 nm 的金颗粒，其干涉信号是原始散斑背景的1/30，因此突破了散斑背景的限制。
该团队更进一步基于基片形貌的光学指纹，实现了精度达0.22 nm的基片横向位移的无标记监测。基片横向位移监测，在超分辨光学显微定位技术和半导体芯片多过程精密加工技术具有极其重要应用，基于这项技术人们可以定量测量和补偿基片的漂移，在半导体纳米加工工艺中实现高精度横向对准、堆叠和封装。该方法具有无标记和装置简易的显著优势。
华中科技大学物理学院博士生林树培、何勇博士为该论文共同第一作者，硕士生冯德龙、捷克科学院光子学与电子学研究所Marek Piliarik研究员作出了重要贡献，华中科技大学物理学院陈学文教授为该论文的唯一通讯作者，华中科技大学为第一完成单位。该论文的所有作者对华中科技大学唐建伟副教授、焦楠方女士提供的帮助表示感谢。
该成果得到了国家自然科学基金国际合作与交流项目（基金号12011530395）、面上项目（基金号11874166），华中科技大学，捷克科学基金（项目号22-11753S）和捷克科学院双边合作项目（项目号NSFC-21-18）的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.213201
