1985年，莫罗（Gérard Mourou）和斯特里克兰（Donna Strickland）发明了啁啾脉冲放大（Chirped Pulse Amplification，CPA）技术[1]，该技术将激光峰值强度增大到1018 W/cm2以上[2]。然而，通过CPA技术产生的激光脉冲的波长主要在近红外波段，如0.8 µm或1.0 µm。
近年来，人们发现2-20 µm波长范围内的相对论强度中红外波在激光化学、超快光学和强场物理中有许多潜在应用[3-4]，如何产生高功率相对论强度中红外脉冲引起了科学家们极大的兴趣。但是由于光学晶体存在损伤阈值的限制[5]，传统光学方法很难产生相对论强度、少周期、波长可调谐的中红外脉冲。近几年，基于等离子体的光调制技术获得了人们极大的关注，并且已经成为产生相对论中红外脉冲的重要方法之一[6]。然而，研究表明从驱动激光向中红外脉冲转化的能量转换效率通常限制在2%左右，这极大地限制了这种方法的实际应用。
近日，由国防科技大学理学院余同普教授和张国博副教授所领导的研究小组提出了一种可以高效产生相对论强度、少周期、长波长中红外脉冲的新方案。该方案基于等离子体光调制方法，使用负啁啾激光脉冲与低密度等离子体相互作用来产生中红外脉冲。在特殊分布的折射率和激光前沿能量耗散的共同作用下，在纵向上负啁啾脉冲会快速压缩。因此大量光子进入光子减速阶段并产生中红外频率分量。多维粒子模拟研究表明，该方案可以获得最大中心波长为8 µm，最大峰值强度为aMIR = 2.9（激光场归一化振幅）的相对论中红外脉冲，驱动激光向中红外脉冲转化的最大能量转换效率在5.0%左右。
该成果发表在High Power Laser Science and Engineering 2023年第5期的文章(Dongao Li, Guobo Zhang, Jie Zhao, Yanting Hu, Yu Lu, Hao Zhang, Qianni Li, Dongze Zhang, Rong Sha, Fuqiu Shao, Zhengming Sheng, Tongpu Yu. Laser chirp controlled relativistic few-cycle mid-infrared pulse generation[J]. High Power Laser Science and Engineering, 2023, 11(5): 05000e57)。
该方案如图1所示。在低密度等离子体中，相对论强度的负啁啾激光脉冲传播时可分为三个作用区域：第一作用区域为尾波场激发区，第二作用区域为电子层压缩区，第三作用区域为脉冲转换区。
图1 激光啁啾控制的少周期中红外脉冲产生示意图
在第一区域，负啁啾激光脉冲会激发具有空泡结构的非线性尾波场，同时形成一个特殊的折射率分布，在折射率梯度小于零处会发生光子减速，在折射率梯度大于零处会发生光子加速。在第二区域，由于非线性尾波场中折射率的重新分布和激光前沿的能量耗散，负啁啾激光脉冲在纵向上快速压缩，进而增大了驱动激光强度和等离子体扰动密度，从而使得驱动激光脉冲在第三作用区域快速向中红外波段转化，并显著提高了驱动激光向中红外脉冲转化的效率。
论文第一作者、博士研究生李东澳发现了该方案的一个特别之处，由于负啁啾脉冲频率的变化，低频部分的折射率随频率的减小而减小，此时折射率梯度为正值，说明负啁啾脉冲的低频部分经历了光子加速，如图2所示。在光子加速和激光前沿能量耗散的共同作用下，负啁啾激光脉冲可以在等离子体中实现有效的对称压缩，与无啁啾情况相比，驱动激光的最大强度提升了1.8倍。
图2 负啁啾脉冲与无啁啾脉冲的折射率及演化的对比图
二维粒子模拟结果表明，当啁啾参数b为-0.07时，能量转换效率可以提高到5.0%。驱动激光的脉宽在传播1.8 mm时可以被压缩至9 fs；同时，空泡前端等离子体密度从6×1018 cm-3 提升至3×1019 cm-3；接下来驱动脉冲开始快速向中红外脉冲传换，在2.9 mm处可得到最大中心波长为8 μm，峰值强度为aMIR = 2.9的相对论中红外脉冲。研究还表明，中红外脉冲的能量转换效率和光束质量可以通过改变啁啾参数b来控制，如表1所示。与无啁啾脉冲相比，使用啁啾参数b=-0.07的脉冲驱动等离子体，可以使中红外脉冲的能量转换效率提高2.6倍左右。
表1 不同啁啾参数下，驱动激光产生的中红外脉冲对应的最大能量转换效率
利用负啁啾激光脉冲作为驱动光，可以显著提高中红外脉冲转化效率，通过调节啁啾参数可以很好地控制中红外脉冲的光束质量。这种长波长、短周期、相对论强度的中红外脉冲在亚阿秒、甚至仄秒脉冲的产生等领域具有广泛的应用前景。
参考文献：
[1] D. Strickland and G. Mourou, “Compression of amplified chirped optical pulses”, Opt. Commun. 55, 447 (1985).
[2] C. N. Danson, C. Haefner, J. Bromage, T. Butcher, J.-C. F. Chanteloup, E. A. Chowdhury, A. Galvanauskas, L. A. Gizzi, J. Hein, D. I. Hillier, N. W. Hopps, Y. Kato, E. A. Khazanov, R. Kodama, G. Korn, R. Li, Y. Li, J. Limpert, J. Ma, C. H. Nam, D. Neely, D. Papadopoulos, R. R. Penman, L. Qian, J. J. Rocca, A. A. Shaykin, C. W. Siders, C. Spindloe, S. Szatmári, R. M. G. M. Trines, J. Zhu, P. Zhu and J. D. Zuegel. “Petawatt and exawatt class lasers worldwide”. High Power Laser Sci., 7, E54 (2019).
[3] T. Popmintchev, M.-C. Chen, D. Popmintchev, P. Arpin, S. Brown, S. Ališauskas, G. Andriukaitis, T. Balčiunas, O. D. Mücke, A. Pugzlys, A. Baltuška, B. Shim, S. E. Schrauth, A. Gaeta, C. HernándezGarcía, L. Plaja, A. Becker, A. Jaron-Becker, M. M. Murnane, and H. C. Kapteyn, “Bright coherent ultrahigh harmonics in the keV x-ray regime from mid-infrared femtosecond lasers”, Science, 336, 1287 (2012).
[4] B. Wolter, M. G. Pullen, M. Baudisch, M. Sclafani, M. Hemmer, A. Senftleben, C. D. Schröter, J. Ullrich, R. Moshammer, and J. Biegert, “Strongfield physics with mid-IR fields”, Phys. Rev. X, 5, 021034 (2015).
[5] Z. Chang, L. Fang, V. Fedorov, C. Geiger, S. Ghimire, C. Heide, N. Ishii, J. Itatani, C. Joshi, Y. Kobayashi, P. Kumar, A. Marra, S. Mirov, I. Petrushina, M. Polyanskiy, D. A. Reis, S. Tochitsky, S. Vasilyev, L. Wang, Y. Wu, and F. Zhou, “Intense infrared lasers for strong-field science,” Adv. Opt. Photon. 14, 652-782 (2022).
[6] Z. Nie, C.-H. Pai, J. Hua, C. Zhang, Y. Wu, Y. Wan, F. Li, J. Zhang, Z. Cheng, Q. Su, S. Liu, Y. Ma, X. Ning, Y. He, W. Lu, H.-H. Chu, J. Wang, W. B. Mori, and C. Joshi, “Relativistic single-cycle tunable infrared pulses generated from a tailored plasma density structure”, Nat. Photonics, 12, 489 (2018).
论文通讯作者，主要研究方向：激光与等离子体相互作用
余同普，国防科技大学物理系教授、博导。主要从事强激光驱动粒子加速、新型辐射源和强场QED研究。已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Phys. Rev. Lett.等杂志发表SCI论文130余篇，出版学术专著1部，论文被引2500余次。曾获国家“优青”、霍英东青年基金和湖南省“杰青”，先后入选湖南省“湖湘青年英才”计划、湖南省科技创新领军人才计划和军队高层次科技创新人才工程。目前担任欧洲核心物理杂志EPJD副主编、MRE编委和国内三个中文期刊的编委及青年编委。曾获亚太等离子体物理“杰出学者”奖、王大珩中青年人员光学奖和全国等离子体科学技术优秀青年创新奖等。
论文共同通讯作者，主要研究方向：激光与等离子体相互作用
张国博，国防科技大学核科学与技术系副教授，湖南省核学会理事。主要从事激光驱动电子加速及其应用研究。主持国家自然科学基金青年基金等项目多项，申请和授权专利10余项，荣立三等功1次和嘉奖多次，享受军队优秀专业技术人才岗位津贴，在Phys. Rev. Applied、Opt. Express等国际学术期刊发表论文50余篇，担任Phys. Rev. Accel. Beams、Phys. Plasmas等期刊审稿人以及Front. Phys.期刊客座主编。
李东澳，国防科技大学物理学专业博士生，导师为余同普教授。主要从事强激光驱动等离子体的中红外脉冲源研究。以第一作者身份发表SCI论文3篇，合作发表论文7篇，主持湖南省研究生创新资助一项。
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