环形高重频高平均功率激光驱动下的高通量阿秒脉冲
导 读
阿秒脉冲是人类至今为止能够产生和控制的最短事件，是实时观测和控制微观世界电子运动的必要工具，为了扩展其在固体、电子学、化学和生物中的应用，近年来科学家们一直致力于提高其重复频率和光通量。特别对于符合测量和需要大量事件来提高信噪比的实验，单纯增加单发阿秒脉冲的能量并不能获得足够好的信号，必须要增加单位时间内阿秒脉冲的数量，也就是说，要提高重复频率。产生这样的阿秒脉冲需要使用高平均功率的激光，随之而来的是两难困境：(1) ‘高平均功率’增加了分离激光和阿秒脉冲的难度；(2)而探测脉冲的‘低脉冲能量’给泵浦探测实验带来了困难。如何简单的避开这两个困境？本文作者将驱动激光整形为环状(见图1)，并利用阿秒脉冲产生过程中的强场高非线性效应，同时解决了这两个问题。这样又引出了新的问题：空间上非高斯形的飞秒激光在自由空间和电离介质中如何传播？其产生的阿秒脉冲会有如何的不同？在欧洲极端光学基础设施-阿秒光源(ELI-ALPS)上，科学家们使用环形光束，得到了高重频(>10kHz)系统中目前为止最高单脉冲能量的阿秒脉冲。这一方法可以被广泛地应用于使用高平均功率激光的实验中，也为任意形状的飞秒激光传播提供了一定的参考。
图1. 环形光束在空间的传播，黑色区域光强为0，对应于完美的环形光束。
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图2. 位于ELI-ALPS的100kHz阿秒束线的光路示意图。
在典型的阿秒泵浦-探测实验装置中，驱动激光被分成两束。第一束用来产生阿秒脉冲，第二束和阿秒脉冲同时作用于要研究的体系，通过控制两者之间的相对延时，就可以获得系统随时间的变化信息。实验中需要将第一束光和其产生的阿秒脉冲分离，传统上使用金属薄膜阻挡剩余激光，让阿秒脉冲透过，但高平均功率激光会烧毁薄膜，传统方法失效。第二束光通常在空间上是高斯型，当使用中间带孔的镜子将其和阿秒脉合束的时候，会造成能量的极大衰减。如图2所示，一个带孔的反射镜将光束整形为环形的产生光束(generation beam)和探测光束(probe beam)。产生光束在焦点是一个实心的类高斯型的分布，产生阿秒脉冲后，经传播，自发变回环形光束，就可以在不衰减阿秒脉冲的情况下，将剩余的产生光束通过反射去除(见图1中z = 0的黑色空洞位置)；而由于强场高非线性效应，产生的阿秒脉冲会集中于中心，且形状有别于驱动激光。同时，探测光束在合束镜的位置也变成环形，从而在合束的时候能够使其损耗最小。通过这样的架构，实现了从阿秒脉冲产生区域到和样品作用区域最高的传输效率18%，得到了高重频系统(>10kHz)中最高的阿秒脉冲能量(每发51 pJ，见图3)，脉冲宽度为166阿秒(使用RABBITT的方法进行测量，见图4)。
图3. 主要的研究小组产生的高次谐波(实心图标)和阿秒脉冲(空心图标)的能量，并给出了对应的重复频率。本工作产生了目前为止高重频系统中最高能量的阿秒脉冲。
图4. 阿秒脉冲串的RABBITT测量结果，从中可以得到脉冲的宽度是166阿秒。
考虑到电离介质会改变激光的时空形貌，作者同时从实验和理论模拟两方面研究了环形激光脉冲在自由空间和电离介质(阿秒脉冲的产生介质)中的传播，在高次谐波和阿秒脉冲产生的典型参数区间内，此方法有效。
总结与展望
叶蓬(一作和共同通信作者)，在匈牙利的欧盟极限光学基础设施-阿秒光源(ELI-ALPS)任Research Fellow职位，目前就职于法国的LIDYL ( Laboratoire Interactions,Dynamiques et Lasers, 激光与物质相互作用及动力学实验室)，CEA and University Paris-Saclay (法国原子能和替代能源委员会，巴黎萨克雷大学)。在Physics Review Letter, Physics Review Applied, Physics Review A, Science Advance, New Journal of Physics等杂志发表文章20余篇。曾获得中科院优秀博士论文、朱李月华优秀博士生奖，第二届光学工程优秀博士论文提名奖等。目前主要研究领域是高次谐波和阿秒脉冲的产生和诊断、脉冲光场的传播、强场过程中的量子轨道干涉、固体材料的强场响应等。
Balázs Major (共同通信作者)，欧盟极限光学基础设施-阿秒光源(ELI-ALPS)次级光源部门 (Secondary Source Division)的高重频阿秒源研究小组 (HR Attosources Group)组长，赛格德大学 (University of Szeged)助理教授。在Optica, New Journal of Physics, Physical Review Applied, Physics Reports 等杂志发表文章20余篇。主要研究方向是强电离介质中激光场的传播和高次谐波的产生、高重频阿秒脉冲的产生和应用等。从2022年起，他担任为期3年的美国光学学会 (Optica, formerly OSA)短波长光源和阿秒/强场技术小组的主席 (the chair of Short Wavelength Sources and Attosecond/High Field Physics Technical Group)。2021年，他被英国物理学会 (IOP)Journal of Physics B的编辑委员会选为原子、分子与光物理领域的新星 (Emerging Leader)。
Katalin Varjú，欧盟极限光学基础设施-阿秒光源 (ELI-ALPS)所长 (Science Director)，赛格德大学 (University of Szeged)副教授。主要研究方向是飞秒激光的非线性传播、高次谐波和阿秒脉冲的产生、阿秒脉冲的应用等。在Physics Review Letter, Nature Physics, Optica,Optic Express等杂志发表文章60余篇。
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