哈理工朱智涵、中科大史保森联合团队：发现非线性光学中的反常轨道角动量守恒

研究背景

自Franken等人在六十多年前首次揭示光学非线性效应以来，光参量相互作用就被广泛研究并作为非线性光场调控的核心手段，在新型激光技术以及量子信息与量子光学研究中扮演重要角色。“参量”一词是指非线性介质中的非线性极化场处于“虚能级”，其量子态在“反应”前后保持不变、不与参量光场发生净能、动量交换。因此，光参量相互作用系统中的光场能量、动量应保持守恒，这一基础对称性进一步限定了参与非线性相互作用光场间的纵模结构选择规律与相位匹配条件。系统动量守恒同样包含轨道角动量自由度（OAM），而OAM态的选择规律（selection rule）在光场横模结构、甚至是时空结构的非线性调控中扮演决定性作用。

目前已知的三波混频过程中，参量产生光场的OAM态都是由输入驱动光场所携带的OAM决定。例如（见图1左）：两个携带的光子可通过参量上转换合并为一个携带 的光子；反之亦然，一个携带的光子通过参量下转换分裂为两个携带光子。这一直观、优美的OAM变换规律自Allen等人的奠基性工作（PRA 54, R3742 1996）发表以来，从未受到过意外结果的挑战并已深植人心成为非线性光场调控研究的基础范式。然而，这一范式也限制了研究人员在光场空间结构与高维量子态调控研究中的想象力，如能打破这一经典思维范式的束缚（如图1右），则能极大地拓展非线性光场调控的研究思路。

最近，哈理工朱智涵、中科大史保森联合团队围绕前沿课题“高维量子光场的制备、调控及接口关键技术”，在已实现的高维矢量频率接口（Optica 2022, 9(2): 187-196）基础上，提出可实现真零级非线性结构高斯模态变换与高阶几何相位操作的“像散频率接口”技术（见图2），并基于弱相干光系统成功进行了实验论证。该技术的提出与论证，一方面，赋能光学频率接口使其具备操控空间模态间信息交互的能力，进一步拓展了频率接口在经典空分复用及高维量子信息系统中的应用场景；另一方面，也在基础物理层为非线性OAM守恒定律带来了新的疑问：为何两束不携带净OAM的光束却能够通过参量相互作用产生一束携带净OAM的拉盖尔高斯光束？

图2 （a）真零级结构高斯模态变换原理及（b）OAM频谱在变换中的演化规律，（c）像散频率接口原理示意图

针对上述疑问，研究团队将小信号模型延展到更加符合现实情况的抽空域，并利用前期开发的完备理论工具（Phys. Rev. A 2020, 101(6): 063805）对所有参与“像散参量相互作用”的光场进行OAM定量分析，并成功锁定“遗失的OAM”去向——隐藏在剩余泵浦光束中（如图1右所示）。为实验验证这一推论，研究团队基于脉冲相干光与type-0准相位匹配晶体搭建了一套能够高效抽空“像散超高斯泵浦”的参量上转换系统，并利用空间复振幅分析技术与空间模态全维度投影层析术对“像散超高斯”泵浦光束在“反应”前后的OAM含量做精确测量。结果表明（见图3）残余泵浦刚好携带了与参量产生的拉盖尔高斯光束等值反向OAM，从而保持了系统角动量守恒。这一结论革新了人们对非线性OAM守恒原理的认知，进一步拓展非线性光场调控的研究思路，特别是在高维量子态参量制备研究中将具有重要指导意义。

图3 抽空域参量转换前后“像散超高斯”泵浦光束的空间复振幅以及OAM频谱特征