固态高次谐波产生中的高灵敏度频率梳载波包络相位测量
非微扰和相位敏感的光-物质相互作用导致了阿秒光脉冲的产生和电流在同一时间尺度上的控制。传统上，通过高次谐波产生探测这些效应涉及复杂的激光器和设备，以产生获得和测量对光波相位敏感的光谱所需的少周期和高峰值功率脉冲。相反，在固态晶体中，可以通过简单的低脉冲能量频率梳来获得依赖于载波包络相位的非线性效应，将其与高灵敏度解调技术相结合，以测量谐波频谱调制。在此，Daniel M. B. Lesko、Kristina F. Chang和Scott A. Diddams提出了高灵敏度频率梳技术，以研究在100 MHz下由具有低能量（nJ）脉冲的固体电介质产生的相敏谐波。进而，由低噪声和可扩展的短脉冲生成技术实现，该技术克服了100 MHz铒光纤梳的传统功率，在1550 nm处产生12 nJ 20 fs脉冲，将这些脉冲聚焦到500 µm ZnO至2 TW/cm^2，产生波长短至200 nm的近连续谐波，而不需要高压空心光纤、脉冲拾取或复杂的真空设备。为了测量载波包络相位相关的光谱调制，研究人员利用铒光纤梳的低噪声特性来表征紫外谐波中由非零引起的极小幅度调制边带频率。这种方法，称之为载波包络调幅光谱，在1 Hz分辨率带宽下提供85 dB的信噪比，使人们能够测量四周期脉冲中载波包络相位循环的影响。用载波包络调幅光谱分析多个谐波揭示了晶体对称性对泵浦载波包络相位产生的周期性光谱调制的影响。通过门控脉冲，有效缩短脉冲，并观察到调制增加和非微扰功率提升，进一步证实了产生的光的非微扰性质。固态靶和光纤激光系统的使用产生了一种简单、鲁棒和无真空的装置来测量这些强场效应。这项研究验证了在100 MHz频率下产生和表征谐波的鲁棒和超灵敏方法，将为研究固态系统中的阿秒非线性过程提供优势。此外，作为一种简单且低噪声的频率梳，这种宽带源将用于紫外和可见光谱区域（200-650 nm）内一系列物理系统的精确双梳光谱。该工作发表在Optica上。
Daniel M. B. Lesko, Kristina F. Chang and Scott A. Diddams, High-sensitivity frequency comb carrier-envelope-phase metrology in solid state high harmonic generation, Optica 9(10): 1156-1162 (2022).
非微扰和相敏非线性光学为阿秒时间尺度上的气体、液体和固体中的物理现象打开了新的窗口。原子和固态半导体系统中的这些阿秒过程最常见的探测方式是高次谐波产生发出的光。导体、低带隙半导体和等离子体激元类似地表现出这些阿秒现象，但通过相敏电流产生进行探测。这种高带隙和低带隙材料中的超快物理现象有可能用于产生和控制拍赫兹（1018 Hz）电子器件的超快瞬态电流，并探索阿秒时间尺度下的光-物质相互作用。尽管驱动这些过程所需的光场能量差异很大，但在这一广泛的研究主题中，对激发子周期动力学的稳定的少周期光脉冲的要求是常见的。探测这些动力学需要具有明确定义的载波包络相位的脉冲，即可重复和可控的波形，以在光循环的时间尺度上提供已知的电势。
气体和半导体中的非微扰高次谐波产生过程通常需要具有µJ-mJ能量和≤10 kHz重复频率的高功率激光器。但类似的相位相关过程存在于固态导体和低带隙半导体中，其在nJ范围内需要显著更低的光能，因此，与100 MHz范围内的脉冲源兼容。为了阐明高次谐波产生过程中的相位灵敏度，将载波包络相位锁定到定义明确的值，并缓慢扫描以测量相位相关的频谱偏移。该技术依赖于用低重复率源实现的高通量，以使用光栅光谱仪产生可测量的光谱偏移。另一方面，当在低带隙或零带隙材料中探索这些过程时，可以利用高重复率和高频调制解调技术来执行类似的测量。具有非零fceo，载波包络相位循环通过2𝜋以明确的速率。通过在fceo和简单的对称性论点，可以确定相位相关的电流产生以及带间和带内电流对总信号的贡献。然而，这种方法测量不同的可观测值（电流）并使用缺乏所需通量的激光器来测量载波包络相位相关的高次谐波产生。以高灵敏度解决高次谐波产生中的亚周期阿秒动力学问题需要在用于检测这些载波包络相位相关信号的方法方面取得重大进展。
实验装置，如图1(a)所示。该装置基于商业的100 MHz低噪声保偏1550 nm的铒光纤振荡器（Menlo Systems）。这个振荡器的fceo由一个传统的𝑓-2𝑓干涉仪到参考信号fceo=1 MHz。这提供了具有由定义的采样的载波包络相位的明确定义的循环2𝜋fceo/frep=63 mrad/脉冲。这个frep没有被锁定，但在典型的10 s平均值上保持足够的稳定性以可忽略地影响载波包络相位循环的速率。
图1 由频率梳驱动的固态高次谐波产生实验装置：（a）利用低噪声铒光纤梳在1550 nm处产生短脉冲以产生高功率、20 fs脉冲的实验装置。脉冲驱动500 µm厚的a平面切割ZnO（11-20）中的高次谐波产生。产生的紫外线和可见光由单色仪和光电倍增管检测。（b） ZnO中高次谐波产生的光谱。沿中心对称轴（0001，蓝色）定向的高次谐波产生主要产生奇次谐波，而非中心对称轴线（1-100，红色）产生偶次谐波和奇次谐波。385 nm处的峰值似乎与中心对称轴上的光致发光一致。右上角，11-20 ZnO的结晶取向。锌原子以绿色表示，氧以橙色表示，相对大小显示在页面内和页面外方向。
振荡器脉冲被放大并频谱加宽以支持少周期脉冲。简言之，振荡器输出在普通色散光纤中被拉伸并在专门构建的掺铒/镱光纤放大器中被放大到20 nJ。然后用光栅压缩器对脉冲进行压缩，在保偏正常色散的高非线性光纤中进行光谱加宽并使用熔融二氧化硅和三阶色散镜再次压缩。用熔融二氧化硅楔优化分散，以在500 µm厚的a面单晶ZnO（六方纤锌矿结构，Miller指数：11-20）的背面提供12 nJ，20 fs（四周期）脉冲。通过二次谐波产生频率分辨门控验证了这一点，这表明ZnO中的线性压缩比非线性压缩过程占主导地位。在空间上，脉冲由离轴抛物面镜紧密且无色地聚焦到4.5 µm的1/e2半径。将该焦点放置在ZnO的背面使ZnO带隙上方产生的光的再吸收最小化。峰值功率估计为0.675 MW，对应于>2 TW/cm2的峰值强度。虽然脉冲的峰值功率足以考虑自聚焦，但驱动脉冲缺乏观察到的自坍缩和光谱加宽表明，这不是产生高强度的主要过程。自聚焦和非微扰谐波产生之间的动力学将是未来研究的主题。
ZnO晶体产生的紫外线和可见光（200–650 nm）由在紫外线中具有高反射率的离轴抛物面镜（Acton#1200，120–600 nm）收集并发送到专门建造的单色仪。单色仪基于安装在旋转台上的250 nm闪耀1800克/毫米光栅（Richardson Gratings）和快速紫外敏感光电倍增管（H6780-03 Hamamatsu）。估计的分辨率在250 nm处为125。光电倍增管产生的直流光电流使用低噪声电流前置放大器放大并在示波器和频谱分析仪上同时测量。在每个光栅位置，测量并减去暗光电流。通过用陷波滤波器和功率计测量三次谐波产生率来校准功率谱密度。通过用陷波滤波器和功率计测量三次谐波产生率来校准功率谱密度。由于检测器饱和，三次谐波和四次谐波的光谱在被缩放以匹配测量的光功率并与高次谐波级联之前，用中性密度滤波器在线获取。在旋转支架中使用UV Glan Thompson偏振器来测量产生的光的偏振。
ZnO晶体中产生的200-650 nm紫外线和可见光光谱，如图1(b)所示。ZnO晶体的切割使晶体能够定向，从而线偏振泵浦脉冲的激发主要发生在中心对称轴（0001，蓝色）或非中心对称轴上（1-100，红色）。由于晶体对称性，沿着中心对称轴的产生主要产生1550 nm驱动激光器的基波的奇次谐波以及385 nm处的光致发光。沿着中心对称轴也观察到一些偶次谐波，但相对于奇次谐波明显较弱。弱偶谐波的观测可能源于晶体对称性被破坏的晶体表面的谐波产生，源于驱动激光的紧密聚焦引起的离轴产生或源于共传播表面产生的二次谐波。相反，沿着非中心对称轴的生成产生偶和奇谐波，与中心对称轴相比，产生更连续的频谱覆盖。在两种晶体取向中，都可以观察到高达七次谐波（~221nm）的产生。给定驱动脉冲的强度，期望超过7次谐波但位于检测器的波长范围之外的谐波。在两种晶体取向中，观察到谐波主要是来自驱动激光场的共偏振。共极化谐波的观测结果与ZnO中先前的高次谐波产生实验一致。对于12 nJ、100 MHz的驱动激光器，研究人员在221 nm处产生>1010个光子/秒/nm，这是观察到的最高谐波（图2）。
图2 载波包络相位相关谐波产生的载波包络振幅调制光谱测量。(a) 描述驱动激光脉冲与载波包络相位循环的时序示意图以及由此产生的依赖于载波包络相位的紫外产生。驱动激光的每个半周期（上）产生一个紫外脉冲（下），其振幅和频谱取决于驱动场的大小。随着载波包络相位的发展（从左脉冲到右脉冲），生成的紫外脉冲序列也会发生变化。这种紫外脉冲的差异被传递到生成的光谱上。(b) 描述载波包络相位相关光谱检测方法的示意图。(i) 载波包络相位的依赖性可以在光谱中看到，某些区域产生较大的信号。(ii) 隔离一个波长区域，这种依赖于载波包络相位的光谱强度可以被视为对frep音调的调制。(iii) 傅立叶变换揭示了载波包络相位依赖强度(β)的调制深度以及频率和载波包络相位循环频率（fceo）。(c) 在谐波中心（来自第三次谐波的数据，约500 nm），实现了>85 dB对载波包络相位效应的灵敏度，允许测量小调制。研究人员在光谱中观察到fceo和2fceo。(d) 439 nm处的频谱显示对称破缺对fceo和2fceo相对振幅的影响。fceo和2fceo的存在分别对应于载波包络相位上信号的2π和π周期。
窄带射频检测允许进行两次额外测量。对于锁定检测方案fceo和2fceo可以作为波长的函数进行测量（图3）。这种测量可能用于提供紫外线脉冲啁啾的信息，类似于使用光栅光谱仪的传统载波包络相位扫描。在未来的实验中，在没有光栅单色仪进行光谱滤波的情况下，可观察到紫外线脉冲相对于驱动激光包络的质心偏移（定时抖动）。质心偏移可以产生关于所产生的紫外光相对于驱动激光器的载流子包络相位的相位延迟的信息。在这里，对frep可能有益，其中定时抖动对信号的影响比幅度调制更强。
利用载波包络调幅光谱，研究人员测量调制深度𝛽在中心对称[图3(a)]和非中心对称[图3(b)]轴的光谱上（200-700 nm）。如上所述，非中心对称轴上增加的对称性破坏会产生更大的𝛽在频谱上对应于用2𝜋 周期性。在两个晶体学轴上，低阶谐波的调制深度遵循一种趋势，即在每个谐波的侧翼更加突出，在中心急剧减小。这是因为，在3.9个周期的脉冲长度下，谐波中心的位置（i）不会随着载波包络相位的变化而显著偏移且（ii）在整个2𝜋 载波包络相位乘以积分时间（由fceo和分辨率带宽决定）。一个有趣的观察结果是中心对称轴上5次和7次谐波之间的平坦调制深度，其中只有fceo，尽管频谱中没有明显的六次谐波。人们还希望看到2𝑓外差增益谐波之间的fceo（5𝑓-7𝑓干涉），如果这是一个扰动过程。此外，没有观察到任何fceo在1550 nm的基础上的任何地方，这将源于级联𝜒(2) 过程。
图3 在(a)中心对称轴和(b)非中心对称轴上的紫外/可见光谱上测量的射频功率调制的载波包络调幅光谱光谱（表示为nfceo/frep）。
为了进一步研究产生紫外光/可见光的非微扰过程，研究人员使用偏振辅助振幅门控[图4(a)]来减少导致非线性过程的循环次数。为了实现偏振辅助幅度门控，两个消色差𝜆/2个波片赋予𝜆延迟，而消色差𝜆/4波片赋予椭圆度。通过添加/去除紫外线熔融二氧化硅玻璃来补偿波片的额外色散。时变偏振有效地减少了有助于产生紫外线的循环次数。研究人员在气体中观察到这种偏振门控的影响，其表现出对偏振的强烈依赖性。然而，诸如MgO和ZnO的固体表现出各向异性且也预期对谐波产生类似的偏振依赖性影响。当测量调制深度时𝛽 作为𝜆/4板角度时，在45度时增加了23.3 dB[图4(b)]。此外，曲线的形状和椭圆率在调制深度上的奇异峰值[图4(b)]表明，尽管a-cut ZnO晶体存在双折射，但驱动脉冲上的时间依赖椭圆轮廓基本保持不变。此外，研究人员对泵浦脉冲的时变椭圆率进行了建模。由于ZnO和一般大多数固体中的高次谐波产生的效率对驱动脉冲的偏振具有比气相高次谐波生成更弱的灵敏度，因此，存在作为椭圆率函数的调制深度的形状，但并不尖锐。尽管如此，偏振辅助振幅门控以及更普遍的偏振门控，仍然可以应用于ZnO中的固态高次谐波产生，从而提高对驱动激光载波包络相位的灵敏度。紫外线的总产量减少了大约8倍，这与气体中的比例一致且与非微扰图像一致。在微扰图像中，基于随强度的简单I5提升和驱动脉冲的减少，五次谐波光将减少>10000倍。这将远远低于探测范围。
图4 增强ZnO中的载流子包络相效应。(a) 利用偏振辅助振幅门控来减少产生紫外线的周期数。通过引入λ板的(I)时间剪切，能够通过λ/4板传递一个时间依赖的椭圆度(II)。这将有效驱动脉冲减少到一个<1周期脉冲。最后，可以通过熔融二氧化硅楔形优化载波包络相位和啁啾(III)。(b) 调制深度(β)作为λ/4的函数，表明在生成过程中使用更少的循环时，紫外调制深度增加了23.5 dB。(c) 在中心对称轴上使用第七次谐波和第五次谐波之间的偏振辅助振幅门控测量的调制增加(1β)。调制增加的形状与扩宽谐波的摄动图像不匹配。
调制深度（Δ𝛽) 来自部分紫外光谱的偏振辅助振幅门控[图4(c)]。如果紫外光的产生由微扰非线性光学控制，预计谐波的宽度会因有效更短的驱动脉冲而增加。Δ𝛽来自n的归一化外差增益𝑓-(n-1)𝑓 来自该频谱加宽的干涉将对应于靠近每个谐波的中心的信号的增加。这将由靠近谐波中心的频谱重叠的增加引起。然而，Δ𝛽在五次谐波和七次谐波之间未观察到[图4(c)]。Δ𝛽 纯微扰谐波产生机制的预期趋势为非微扰产生机制提供了进一步的证据。
载波包络调幅光谱提供的特殊灵敏度超过了基于商用相机的传统紫外线光谱仪几个数量级。利用这种高灵敏度，可以设想将该技术扩展到研究半导体中的载波包络相位相关过程，其中带内电流的载波包络相相关信号将大大小于带间电流。此外，可以探测被认为在带间或带内电流中不具有载流子包络相位灵敏度的材料。这些带内和带间电流现象已经在具有类似锁定技术的导体系统中进行了研究，但在半导体固体和气体中还没有以这样的灵敏度进行研究。
虽然偏振辅助振幅门控实验的结果表明，频谱本身由少周期、非微扰谐波产生调制，这种检测方法不能直接识别来自载波包络相位相关频谱的幅度调制对频谱重叠谐波之间的干扰对整个调制信号的贡献。从根本上讲，由这种谐波干涉产生的调制对驱动激光器的绝对载波包络相位不敏感，而在少周期和非微扰极限中，光谱本身会随着载波包络相位而偏移和调制。谐波频谱干涉图像的基础是每个梳齿都可以用方程来描述foptical=𝑞(nfrep±fceo)，其中，𝑞 是谐波阶数𝑛是梳齿数。谐波之间频谱重叠的干涉𝑞=5和𝑞=6将导致fceo与干涉𝑞=5和𝑞=7导致fceo。虽然以前的实验（如Benko等人）用这个简单的频域方程简洁而准确地描述了双极紫外梳干涉，但有意思的是，这个基础是否适用于高峰场和单周期脉冲极限。
总之，研究人员提出了一种基于鲁棒、低噪声和紧凑的100 MHz铒光纤频率梳的非微扰单程固态高次谐波产生装置。利用高频调制/解调技术来测量载波包络相位循环的频谱调制，信噪比为85 dB。这使人们能够测量通过四周期脉冲产生的载波包络相位敏感高次谐波在紫外/可见光光谱上的光谱调制。这种简单、鲁棒、高强度和高重复率的源将有助于研究半导体固体和气体中的场敏感物理，这些物理得益于弱信号的检测和100 MHz速率下的固有快速平均。此外，用ZnO的非中心对称轴产生的宽带紫外/可见光光谱将与用于双梳光谱的宽带大气紫外吸收剂（如NO2和SO2）相匹配。根据五次谐波产生的光量，在平均时间<1h的情况下，可以测量100 THz光学带宽上的光谱，分辨率为10 GHz。这类实验的工作，包括构建第二个频率梳系统，正在进行中。
免责声明：本文旨在传递更多科研资讯及分享，所有其他媒、网来源均注明出处，如涉及版权问题，请作者第一时间联系我们，我们将协调进行处理，最终解释权归旭为光电所有。
