高功率掺铥光纤激光的非线性脉冲压缩

短波红外区域（1.4-3.0 µm）的强、少周期激光源作为非线性频率转换过程的驱动源受到了广泛的关注。与现有的近红外激光源（0.75-1.4 µm）相比，其更长的驱动波长使得用双色等离子体产生太赫兹的效率提高，并提供了在中红外产生超过5 µm的非线性系数高的非氧化物晶体的能力。此外，对于高次谐波的产生，短波红外驱动波长被认为是实现重要的水窗光谱区域（280-540 eV）的高光子能量截断的一种有前景的平衡，同时保持一个合理的单原子响应。这些光谱区域的桌面激光源具有高转换效率和高光子通量，是生物、医疗和工业应用的有吸引力的工具，如成像、光谱学和传感，这意味着驱动源同时提供峰值和平均功率。

利用近红外激光源驱动光参量啁啾脉冲放大是产生短波红外、少周期脉冲的传统方法，具有较宽的相位匹配带宽和稳定的载波包络相位。迄今为止，100 kHz重复频率的短波红外光参量啁啾脉冲放大系统在2.2 µm时提供16.5 fs脉冲，平均功率为25 W，在1.75 µm时提供166 fs脉冲，平均功率为106 W。同时，1.7 µm时的2.3 TW（100 mJ, 31 fs）和1.8 µm时的2.5 TW（30 mJ, 11.6 fs）（均为10 Hz重复频率）是短波红外光谱的最高峰值功率。在短波红外区域实现少周期脉冲的另一种可行方法是使用合适的激光基体材料直接发射激光。近年来，基于铬掺杂硫系晶体（如ZnSe、ZnS）的块状激光器得到了迅速发展。基于这些增益材料的宽发射带宽，有很多关于锁模振荡器或放大器在高重复频率（70 MHz-1 GHz）下直接输出瓦级平均功率的少周期脉冲。然而，由于Cr:ZnS和Cr:ZnSe激光器的导热系数低、热光学系数大、光学损伤阈值较低，导致目前激光器的最大输出功率限制在10 W级且没有旋转增益元件和激光束。另一种有前途的短波红外激光类型是掺铥光纤啁啾脉冲放大系统，然后是非线性脉冲压缩阶段。掺铥熔融二氧化硅具有约1.9 µm的宽发射带宽，支持亚100 fs脉冲。在功率提升方面，掺铥光纤啁啾脉冲放大系统实现了265 fs脉冲在80 MHz重复频率时平均功率为1 kW，85 fs脉冲，脉冲能量为1.65 mJ，平均功率为167 W。为了进一步将脉冲持续时间缩短到几个光周期，可以采用基于自相位调制引起的光谱增宽的非线性脉冲压缩方法。该技术最近最显著的成果是基于充气多通管的1.82 μm、34.4 μJ脉冲能量、43 W平均功率的13 fs脉冲和1.94 μm、122 μJ脉冲能量、51 W平均功率的35 fs脉冲。

实验装置，如图1所示。非线性脉冲压缩级的输入是基于一个定制的掺铥光纤啁啾脉冲放大系统，该系统由四个杆状放大器的相干组合组成。实验中，掺铥光纤啁啾脉冲放大系统在1.92 µm中心波长下输出90 fs脉冲，平均功率约为180 W，重复频率为101 kHz。非线性脉冲压缩级由两个输入输出耦合的真空室和一个充满氩气的高压室组成，用于非线性展宽。高压室的底部侧采用水冷，在高压室中间的V型槽上放置一个杆状空心光纤。为了减轻气体电离效应，选择的空心光纤内径为500 µm，远高于电离效应开始的最小计算半径。1 m长的空心光纤可以提供足够的非线性，同时提供良好的功率处理，理论传输率为89.5%。空心光纤的输入输出耦合采用了涂有增反射涂层的熔融硅透镜（f=750 mm）。准直输出光束由一个未涂覆的楔形反射进行采样并从楔形反射的传输中测量输出功率。大功率部分的输入和输出侧放置在压力<1 mbar的真空室中，以减轻水汽吸收造成的不利影响。低功率表征路径在实验室气氛中进行。

 

图1 非线性脉冲压缩级的实验装置。

为了确定最佳压缩条件，研究人员进行了输入平均功率为177 W的氩气压力扫描。不同氩气压力下的空心光纤输出功率，如图2(a)所示。在压力范围从1到3 bar的氩气中，输出功率几乎恒定在139 W左右，也就是说整体传输效率为78.5%。当氩气压力高于3 bar时，输出功率随气体压力的增加而显著下降，在4.25 bar时最小输出功率为125 W。此外，空心光纤输出光束的近场图像[图2(b)]在施加氩气压力从1 bar到3 bar时没有变化。成像光束从3.5 bar开始变得不稳定，在4 bar时明显变形。此外，值得注意的是，在相同的气体压力下，在低输入平均功率水平（相同重复频率）下，既没有观察到传输下降，也没有观察到输出束流退化。因此，这两种效应由高脉冲能量和高压氩气引起的克尔透镜效应引起。估计输入脉冲的峰值功率（177 W）约为13 GW。与计算的自聚焦的临界峰值功率相比[图2(a)]在3.0 bar氩气时达到70%，在4.25 bar时几乎达到100%。此外，为了避免测量装置内的非线性传播，采用光栅光谱仪（测量范围为1.2-2.4 µm）和多模传输光纤对光谱展宽进行测量[图2(c)]。傅里叶限制脉冲持续时间对应于测量光谱，如图2(d)所示。当施加压力增加到3 bar时，可以观察到显著的光谱展宽，而傅立叶极限脉冲持续时间为9.8 fs。增大气体压力进一步导致光谱展宽效率较低。傅里叶极限脉冲持续时间在4 bar时下降到8.1 fs，在4.25 bar时略微增加到8.3 fs。这也与功率降相吻合，功率降导致非线性展宽阶段累积分的减小。

 

图2 氩气压力扫描结果。(a) 蓝色：输出平均功率作为氩气压力的函数。红色：输入脉冲峰值功率与计算出的自聚焦临界峰值功率的比值作为氩气压力的函数。(b) 1 bar、3 bar和4.25 bar氩气压力下空心光纤输出光束的近场图像。(c) 测量了不同氩气压力下的归一化加宽光谱。(d) 基于(c)中实测的输出光谱计算出傅立叶极限脉冲持续时间。

考虑到谱展宽和输出光束的稳定性，选择3 bar氩气作为非线性脉冲压缩方案。在这种情况下，输入平均功率为180 W时，输出平均功率为132 W，相当于重复频率为101 kHz时输出的脉冲能量为1.3 mJ。输出光束的近场图像、输出脉冲的光谱和时间特性，如图3所示。图3中浅蓝色区域为实测光谱和计算得到的傅里叶限脉冲。由于光谱仪的测量范围有限（1.2-2.4µm），被测光谱在短波侧边缘尖锐。加宽后的光谱以1.87 µm的波长为中心，谱宽为−40 dB，跨越一个光学倍频。输出脉冲通过熔融石英光学元件（一个窗口和输出耦合透镜）传播压缩，其总厚度约为3 mm，群延迟色散约为−225 fs²。一对啁啾反射镜用于补偿第二个熔融硅窗（1 mm厚，放置在表征路径之前）的色散。用商用TIPTOE器件(带电场时域观测扰动的隧穿电离)对压缩脉冲进行了表征。时间测量窗口为1.6 ps，步长为0.07 fs，重构的均方根误差为3×10⁻⁵。反演的光谱和时间数据，如图3所示。回收的输出脉冲持续时间为10.2 fs，在1.87 µm的中心波长处对应1.64个周期。提取的脉冲具有良好的时间脉冲对比度，约66%的脉冲能量局限在主要时间特征上。将回收的脉冲归一化，得到的脉冲峰值功率约80 GW。

 

图3（a）实测光谱(淡蓝色区域)、模拟光谱(绿色区域)和光谱相位(橙色区域)、反演光谱(蓝色区域)和光谱相位(红色区域)。附图:输出光束的近场图像。（b）根据(a)的实测光谱和模拟(红色)和反演(蓝色)的时域脉冲剖面计算得到的Fourier-limited脉冲(淡蓝色区域)。所有的时间脉冲剖面归一化为输出脉冲能量。

图4描述了短期稳定性测量的结果。掺铥光纤啁啾脉冲放大输出的相对强度噪声为0.75%，集成在20 Hz-50 kHz（重复频率的一半）的频率范围内。在非线性脉冲压缩阶段，主要的噪声贡献主要在低频范围，高达2 kHz，这是来自水冷却和真空泵的机械振动。对迹线积分，两次循环脉冲的相对强度噪声为1.0%。

 

图4 短期稳定性测定结果。（a）激光噪声过频功率谱密度。（b）20 Hz-50 kHz的暗校正综合噪声。红色：Tm:FCPA输出的测量结果。蓝色：非线性脉冲压缩输出的测量结果。灰色：深色痕迹。

总之，该激光器中心波长为1.87 µm，脉冲能量为1.3 mJ，峰值功率为80 GW，平均功率为132 W。这一性能在101 kHz重复频率下的掺铥光纤啁啾脉冲放大系统和随后基于充气空心光纤的非线性脉冲压缩条件下实现。氩气压力扫描可以观察到可能由克尔透镜造成的局限性，这导致了传输下降，输出光束退化和低效的光谱展宽。基于此，用3 bar的氩气进行非线性脉冲压缩，将输入脉冲的脉冲持续时间从90 fs压缩到10.2 fs，输出脉冲稳定（≈1%相对强度噪声）。因此，这标志着短波红外中最高的平均功率少周期源。除此之外，基于这一结果，在不久的将来，通过使用更轻的稀有气体和更大的空心光纤，可以进一步扩展到mJ量级，100 W的次级双循环源。此外，该激光源具有mJ级脉冲能量和80 GW脉冲峰值功率的亚两个周期脉冲，在101 kHz重复频率下，非常适合驱动非线性频率转换到太赫兹、中红外和软X射线光谱区域。