飞秒四波混频技术应用为飞秒激光技术研究带来新火花

飞秒超快激光是过去三十多年里由激光科学发展起来的最强有力的研究工具之一，其迅速发展与飞秒超快激光相关应用的拓展与深入互相反哺，相互促进。

随着飞秒超快光谱和非线性光学显微成像相关应用的进一步拓展和深入，近年来一些重要的实验研究需要同时用到多个不同波段的飞秒超快光场（也就是多色飞秒超快光场）。而在超强方面，如何获得超强超短激光系统中稳定干净的种子源，如何实现对飞秒激光脉冲时域宽度、对比度等参数准确高效地测量，关乎超强超短飞秒激光本身及其应用的长足发展。

鉴于飞秒激光脉冲的四波混频的超快响应特性，其可以作为一种超快光学开关或者说是超快滤波器对入射的飞秒激光脉冲进行超快调制，为获得超强超短激光系统中稳定干净的种子源打开新思路。飞秒四波混频还可用于获得多色飞秒激光，以及实现对飞秒激光脉冲时域宽度、时域对比度等重要参数的准确高效测量。

综上所述，飞秒四波混频技术的发展给飞秒激光相关技术研究带来了新的火花。下文将概述级联四波混频（CFWM）、交叉偏振波产生（XPW）、自衍射效应（SD）和瞬态光栅效应（TG）等四种飞秒四波混频技术在飞秒激光研究中的应用，供读者参考。

1高性能多色飞秒激光产生

应用背景：

常用的固体激光器的输出波长范围通常限制在一定的区域，例如钛宝石的发光波长范围是700 nm-900 nm，掺铬镁橄榄石的发光波长范围为1200 nm-1360 nm，掺铬石榴石的发光波长范围为1360 nm-1570 nm。

然而在多色非线性光学显微成像，多维超快光谱研究等领域，往往需要多个中心波长不同的飞秒激光脉冲，因而对激光脉冲进行频率变换以获得合适的波长是一项很重要的工作。CFWM过程是多次非简并飞秒四波混频的集合，两束中心波长不同的飞秒光，以一定角度交叉重合于三阶非线性材料中，可以一次性获得多个空间分离且中心波长可调的飞秒激光脉冲。基于目前已经商业化的25 fs钛宝石放大器出射光，利用CFWM可以获得能量百微焦以上的飞秒激光脉冲，光谱范围可以覆盖紫外到近红外。

应用优势：所使用的装置简单紧凑，而且一定程度上相当于多个NOPA同时工作，简单经济[1]。

2超强超短激光系统中稳定干净的种子源产生

应用背景：超强超短激光因其能在实验室内创造出前所未有的极端物理条件而获得了科研人员的青睐。然而，如何获得稳定干净（即高对比度）的放大输出脉冲却成为超强超短激光研究进程中的“拦路虎”。通过对超强超短激光系统中的种子光源进行净化，即获得稳定干净的种子光源，是超强超短激光系统输出高对比度放大脉冲的有力保证。

（a）面向1 PW-10 PW超强超短激光系统——800 nm种子激光的获得

应用优势：XPW由于直线型的光路结构和相位自动匹配的特点被广泛应用于对比度提升技术研究领域。2005年Aurélie等人利用BaF2晶体获得转换效率为10%，对比度为1010的飞秒激光脉冲输出[2]。随后该研究小组又利用两块BaF2晶体将激光对比度提高到1012[3]。 2010年刘军小组提出基于SD效应的对比度提高技术，为获得更高对比度的种子激光脉冲提供了一种新方法。其产生的信号光与入射激光空间分离，不需要偏振元件，巧妙解决了XPW方法中偏振元件有限消光比限制问题。在有效地补偿了SD的角色散的基础上，实现了单级信号大于7个数量级的对比度提升和780 μJ的能量输出[4-5]。

（b）面向100 PW-EW超强超短激光系统——910 nm种子激光的获得

应用优势：当前100 PW量级超强超短激光中心波长都在910 nm，且多采用多级复杂敏感的OPA等非线性过程来获得激光输出。因此系统的稳定性和可靠性势必受影响。然而，利用非简并四波混频技术，只需要一片玻璃片和一级四波混频就可以获得满足高对比度、宽光谱、高稳定性等条件的910 nm的种子激光，大大减少了复杂敏感的OPA等过程，降低成本并提升了种子激光的稳定可靠性[6]。

3高时间分辨对比度单发测量技术

应用背景：超强超短激光系统输出脉冲的高对比度对测量仪器的单发测量动态范围提出了要求。目前有时域-空间编码的三阶相关方法，可以达到1010动态范围测量，但是时间分辨率不高，约为700 fs。基于时域-频域编码方法可以实现20 fs的高时间分辨，但是测量动态范围只有108，不能同时实现高动态范围和高时间分辨的测量。

（a）新型单发四阶相关仪

应用优势：单发四阶相关仪技术不同于三阶相关仪的倍频，取样光通过四波混频获得，这样的取样光更干净，测量具有更高保真度。初步实验，该技术已同时实现时间窗口宽度为50 ps，测量动态范围1010, 时间分辨率为160 fs（优于sequoia）的单发测量[7]。

（b）自参考光谱干涉（SRSI）单发测量仪

应用优势：不同于时域-空间编码的三阶相关方法，SRSI是时域-频域编码的测量方法，时间分辨率高，且可以同时测量脉冲形状宽度。该方法先采用飞秒四波混频（XPW，SD，TG）来获得干净的参考光，再与待测光光谱干涉。目前最高（SRSI-ETE）可以实现时间窗口18 ps，分辨率20 fs，动态范围108的测量结果[8]。

(c)对比度降低技术+SRSI-ETE

应用优势：将对比度先降低再测量的实验方法是目前对比度测量领域又一新思路。通过啁啾展宽、克尔效应和反饱和吸收等方法都可以将对比度降低约一个数量级。结合SRSI-ETE方法，我们可以将动态范围提升到109以上[9]。

4飞秒脉冲时域形状单发测量技术

应用背景：飞秒激光脉冲时域形状（幅值和相位）对于飞秒激光相关领域的应用来说是一个非常重要的参数，它不仅关系到脉冲所能探测到的超快过程的速度，同时也与脉冲峰值功率相关。因此，一种快速、精准、简单的飞秒激光脉冲测量方法对于提升飞秒激光的应用效率非常重要。作为光谱干涉技术（Spectral Interferometry, SI）的扩展，基于四波混频（XPW，SD，TG）的SRSI方法具有解析、灵敏、精准和快速特点，并且其光学装置和用于重建飞秒激光脉冲的时域信息的算法都比较简单，具有极高的商业应用前景。

（a）基于XPW-SRSI的飞秒脉冲时域形状单发测量技术

应用优势：光路共线，简单易调。其是最先用在SRSI方法中的一种三阶非线性效应。目前商用仪器Wizzler即是基于该方法。反射式XPW-SRSI的光路结构设计解决了前者使用的偏振光学元件引入的色散问题，成功实现了脉宽为4 fs的飞秒脉冲的单发测量[10]。

（b）基于SD-SRSI的飞秒脉冲时域形状单发测量技术

应用优势：SD效应是一种非共线四波混频参量过程，产生的自衍射信号与入射激光脉冲在空间上分离，从而不需要偏振光学元件，不受待测光波长的限制[11]。

（c）基于TG-SRSI的飞秒脉冲时域形状单发测量技术

应用优势：TG信号光的产生是相位自动匹配过程，无需偏振光学元件也没有SD信号中存在的角度色散。这些特性使得TG较XPW以及SD在SRSI中的应用更有优势。因此基于TG-SRSI方法的飞秒脉冲单发测量装置正崭露头角[12-14]。

作者

刘军、朱晶鑫、申雄、王鹏。刘军，中科院上海光机所-强场激光物理国家重点实验室，研究员，博士生导师。主要研究方向：1.飞秒激光脉冲对比度提高、单发测量与脉冲时空测量技术研究与仪器研制；2.多色飞秒激光技术与装置及其在超快光谱等应用上的拓展研究；3.光片显微成像技术研究及其在肿瘤的光动力治疗上的应用；4.光透过强散射介质（生物组织）的成像研究。