发展中的光学频率梳

Scott A. Diddams, The evolving optical frequency comb [Invited], Journal of the Optical Society of America B 27(11): B51-B62 (2010).

如果锁模飞秒激光器是这段历史的根源，如图1所示，那么是什么将锁模飞秒钟激光器转换为频率梳？目前有数百种不同飞秒激光器，但只有在过去十年中，这些激光器中的一些才被归类为频率梳。锁模激光器的时域平均输出可以用简单的公式描述：每一根光频齿的频率=𝑛∙重复频率+载波包络偏移频率。如果该描述适用于所有锁模激光器，那么从本质上说，频率梳是锁模激光器的光学输出，其参数为时域平均输出频率, 积分模式指数, 重复频率和载波包络偏移频率被测量和控制。虽然这似乎是一个微不足道的区别，但对于图1所示的各种应用，测量和控制大量频率梳齿的明显”简单”行为为现有应用带来了巨大价值并为锁模飞秒激光器的若干新应用开辟了可能。

多年来，飞秒激光的重复率一直在测量和控制中，但直到1999年，光源和非线性光纤才发展到可以用未经改进的锁模激光振荡器轻易产生超过一倍频程的光谱的程度。这是载波包络偏移频率测量和控制的关键要求，也是光学频率梳发展的决定性时刻，因为它允许微波和光学域之间的直接连接。图2以图形方式描述了倍频程跨越频率梳并说明了其稳定的方法。几乎在所有情况下，载波包络偏移频率都是通过倍频程扩展光谱的红外部分倍频并用现有梳元件外差来测量的。也可以用较窄的光谱测量载波包络偏移频率，但需要高阶非线性，例如，三次谐波、二次谐波。载波包络偏移频率的物理来源是激光腔内群速度和相速度之间的差异，时域表现为载波相位和脉冲包络之间的脉冲-脉冲滑移。相对于脉冲包络的电场相位是高阶非线性光学和产生孤立阿秒脉冲的方案中的一个重要参数。对于此类实验，载波包络偏移频率的测量和控制是一个先决条件。

图2还说明了测量和控制载波包络偏移频率的两种方法。如前所述，载波包络偏移频率可以相对于微波振荡器进行测量；或者，如图2所示，可以通过光学梳的一个齿与稳定连续波（激光器之间的外差拍有效地测量和控制载波包络偏移频率。在前一种情况下，基本上是将微波参考值乘以光学域，而在后一种情况中，频率梳将光学输出分为微波输出。正如将要讨论的，后一种方法可以利用最佳腔稳定激光器的极低噪声，其分数稳定性超过了普通射频或微波振荡器的分数稳定性。

前面的段落概括地描述了测量飞秒激光频率梳相关参数的方法，但很少提及用于构建图2中所示的能够控制参数每一根光频的频率、载波包络偏移频率和载波包络偏移频率的锁相器的技术。通常情况下，需要在激光腔内安装两个致动器来控制这三个参数中的两个。最常见的方法通常包括压电安装腔镜来控制载波包络偏移频率以及一些调节腔内功率以控制载波包络偏移频率的方法。

在过去十年中，人们对光学频率梳的兴趣不断增加，从而开发了新的飞秒激光光源并重新审视了现有光源，重点关注频域特性。虽然梳在皮秒和飞秒染料激光器的一些实验中得到了认可和应用，但尚不清楚这些激光器的噪声特性是否允许在保持尖锐梳的同时产生倍频程带宽谱的非线性。事实上，频率梳在世纪之交的快速发展极大地得益于20世纪90年代强劲的飞秒固体激光器的发展，例如，基于钛宝石的激光器。尽管基于钛宝石的频率梳是第一个光谱展宽到倍频程并自参考的频率梳，但在过去十年中，其他几个飞秒激光器被用作频率梳。根据上述频率梳的功能定义，表1总结和比较了直接测量载波包络偏移频率的七种不同飞秒激光器，图3显示了从这些频率梳源中获得的一些典型光谱。

这十年见证了频率梳技术向新型飞秒激光器的扩展，与原始钛宝石相比具有一些明显的优势。首先，由激光二极管直接泵浦的铒和镱基激光器已成为低成本、紧凑和耐用的替代品。与此同时，对理想频率梳的探索仍在继续，表1中所示的每种不同激光器都有各自的优缺点。然而，在为给定应用选择合适的频率梳时，需要考虑几个关键特性。

最佳重复率确实取决于应用场合。对于大多数传统的频率计量实验，希望获得倍频程频谱的实际重复率最高。这通常在几百兆赫到几吉赫的范围内。给定一个固定的平均功率，较高的重复频率为每个频率模式提供更多的功率[图3c]。在确定模式时，需要重复率的一些可调谐性（1-5%）。频率合成、波形生成和天文光谱仪校准要求重复频率在几吉赫兹到几十吉赫兹之间。在如此高的重复率下实现广泛的频谱覆盖是一个重大且持续的挑战。对于直接使用梳进行光谱分析的应用，很难确定最佳重复率。更低的费率(小于及等于100 MHz），每脉冲能量更高，以获得高光谱分辨率以及需要进行非线性频率转换以获得中红外或紫外波长时。另一方面，吉赫兹重复频率能够直接分辨单个模式并允许使用单个模式的非线性光谱。如表1所示，除了吉赫兹钛宝石和镱光纤激光器外，大多数频率梳的重复频率都为几百兆赫。

在理想情况下，频率梳不应添加超过控制重复率和载波包络偏移频率的基准振荡器的噪声（图2）。对于合理的控制电子设备，这在大于约0.01 s的时间尺度上通常不是问题，因为梳参考基本梳方程准确地再现。然而，在重复频率倒数的二倍高达约1 ms时，不同频率梳的噪声特性可能会有很大差异。由温度和声音驱动的波动引起的频率噪声通常可以通过良好的机械设计和设计良好的控制伺服来克服；然而，来自噪声泵浦激光器或激光器内基波噪声[放大自发辐射]的振幅和频率噪声可能更难消除。一般来说，泵浦激光器上的噪声将转移到梳模振幅和频率的波动，直至与特征增益动力学相对应的傅里叶频率（通常掺铒光纤约为5-10 kHz，掺钛的蓝宝石晶体约为0.5-1 MHz）。具有高内腔功率和短脉冲的飞秒激光器将在梳状结构上具有较小的放大自发辐射诱导频率噪声。在这方面，腔损耗为百分之几的钛宝石和其他固态激光器应该比损耗超过50%的光纤激光器具有优势。除了锁模激光器本身之外，振幅和相位噪声的主要来源是非线性光纤的光谱展宽。放大自发辐射的技术噪声和基本噪声以及光子散粒噪声都可以在非线性光纤中放大，例如，微结构光纤和高度非线性光纤。在某些情况下，这可能导致光谱几乎没有原始的梳，尽管当短脉冲（例如小于50 fs）用于泵浦飞秒激光中心波长附近具有零色散的短非线性光纤。

图3显示，掺钛蓝宝石晶体、掺铒光纤和基于镱的激光器的组合很好地覆盖了波长范围从400 nm到近2200 nm。迄今为止，钛宝石激光器是唯一一种无需使用微结构光纤就能直接产生倍频程光谱的激光器。在所有其他情况下，使用非线性光纤来获得自参考所需的光谱。

频率梳源的一个明确而重要的趋势是朝着更小、更高效、更鲁棒和更便宜的电源发展。在光谱学、长度测量、波形合成和光学原子钟等领域的令人信服的应用，最终将需要能够在研究实验室以外的真实环境中工作的频率梳。这种环境不仅需要坚固耐用，而且总体功耗是一个重要因素。表1还提供了现有频率梳的当前电-光（即“壁插式”）效率的近似数字。很明显，直接二极管泵浦的掺铒和掺镱系统的功耗降低最为显著，其效率约为钛宝石的10倍。这些是仅针对频率梳的激光部分的保守值，可以实际预测，经过精心设计，对于产生倍频程扩展频谱的系统，壁塞效率可能大于5%。这意味着仅使用5-10 W的功率。考虑到控制电子设备和温度控制的额外功率，尽管如此，一个完整的频率梳可能消耗不到50 W，重10 kg，体积约为10-15 升。

10-50 GHz量级的模式间隔宽带梳的开发非常具有挑战性，但对于微波光子学和天文光谱仪校准的新兴应用来说，这是很有价值的。由于脉冲能量与重复频率成反比，因此，在几十吉赫的频率下，非线性频谱展宽的效果远不如在100 MHz的重复频率下。迄今为止，实现倍频程跨越谱和自参考的最高重复率为10 GHz，环形钛宝石激光器。沿着更高重复率的方向，过去几年的一个令人着迷的发展是在高非线性微谐振器中参量产生频率梳。通过单连续激光器泵浦，这种参量梳已经在微环形、晶体谐振器和集成波导谐振器中得到证明。最近，研究人员实现了倍频程带宽，模式间隔为850 GHz，载波包络偏移频率的检测和稳定似乎是可能的。

追溯天文、机械和原子时代的守时历史，人们对指数增长的趋势感到震惊。在过去十年中，这一趋势没有任何偏离，事实上，基于激光的转换技术加速了改进，这些技术构成了下一代原子钟的主要组件。在这十年加速发展的过程中，飞秒激光频率梳扮演着“光学时钟”的角色。在关注频率梳的同时，还简要讨论了激光稳定、激光冷却和捕获以及精密光谱学领域的进展。

图4试图追踪过去约40年来光学和太赫兹领域频率测量不确定性的公开改进历史。这是Hollberg等人最初提出的类似数据的修订和更新版本。此次更新的重要意义在于尝试将过去十年中进行的大多数精确频率测量包括在内，该领域的快速发展使确保所有频率测量都已包括在内成为一项挑战。事实上，在NIST过去十年中，几乎每天都有测量光学频率的活跃期。许多此类测量值用于内部评估，因此，从未公布。

鉴于频率和测量技术的多样性，不可能期望一个图能够充分（或公平）比较所有这些测量。在一些测量中，光谱学可能是限制因素，而在另一些测量中则是频率参考或测量技术。尽管如此，过去40年的进展 几年的时间是显而易见的，为了量化进展，研究人员加入了一些线性拟合。从1967年到2010年，平均每十年的改善率为80。作为参考，这与较成熟的铯微波原子钟技术相比较，该技术在同一时期的历史改进率约为每十年10倍。线性拟合2000年前和2000年后的收益率，分别为每十年50倍和近3200倍。显然，在世纪之交，频率梳技术与冷原子技术和激光稳定技术的进步融合在一起，使过去十年成为发展光学时钟的非凡活动、进步和激动人心的十年。此外，有人明确指出，频率大于100的测量值很少 1990年之前的太赫兹，直到2000年左右飞秒激光频率梳的引入，光学频率的测量速度才真正加速并变得普遍。

即使在20世纪60年代初，研究第一批激光器的科学家们也认识到激光作为精密光谱学和测量的高级工具的潜力。然而，尽管激光稳定和精密光谱学方面的重大突破为光学时钟的振荡器和原子基准提供了手段，但制造实用设备所需的关键时钟却基本上缺失了。有趣的是，在20世纪70年代末到90年代初，有些研究人员探讨了使用锁模激光器的梳在光学域的大间隙中转换的概念或者甚至将光学频率与微波频率相干地联系起来。然而，这些想法在很大程度上被搁置而乘法和区间分割方法被用于光学域和微波域的连接。尽管这些方法复杂、昂贵且在大型研究机构之外并不实用，但图4证明了从20世纪60年代中期到20世纪末在测量不确定性方面取得的显著成果和持续改进。

1999年，随着飞秒激光频率梳的引入，目前的激光频梳也随之转型。这是一个独特的事件，改变了精密频率计量学的方向和光学时钟的发展。最后，频率梳提供了完成下一代原子钟的关键时钟。然而，梳用于连接光学域和微波域的设施也伴随着健康的计量怀疑，导致一些测量结果证实了基本梳方程(每一根光频齿的频率=𝑛∙重复频率+载波包络偏移频率) 并将梳齿的位置确定为一个精确可靠的齿轮，剩余不确定度低于1×10^-19。

飞秒频率梳的到来是偶然的，因为1999年还带来了第一台线宽低于赫兹的连续激光器，用于光学时钟的“钟摆”。Bergquist及同事的出色激光稳定结果仍然是迄今为止发表的最好的结果，尽管现在已经在各种不同的激光系统中定期和反复实现了亚赫兹光学线宽。与激光冷却和捕获相关的技术也已经成熟，从而为新时钟提供了各种孤立和几乎静止的量子参考。过去十年来，该领域的关键进展包括双离子量子逻辑时钟的提出和演示，以及采用中性原子的状态不敏感偶极俘获的所谓“光学晶格”时钟。超稳定激光器、冷原子和离子的三个组成部分以及光学频率梳的时钟系统共同工作，为原子计时提供了十年来无与伦比的改进。

除了实现光学频率计量的进步外，稳定的光学频率梳还可以是一种多用途的光谱工具，提供出色的频率精度、高光谱纯度，同时还可以提供广泛的光谱覆盖范围。传统上，超短脉冲被用作快速摄影闪光灯，以亚皮秒时间尺度上的时间分辨率探测物理过程。因此，最初考虑将锁模激光器的输出用于高光谱分辨率光谱分析似乎令人惊讶。单个超快脉冲提供的光谱分辨率由脉冲持续时间的倒数给出(约1⁄100 fs=10 THz），但许多脉冲的相干积累导致了离散频率梳的形成。通过良好的频率控制，绝对梳线宽和1 Hz级的频率不确定性可以在数百太赫兹的梳带宽上实现。如图2所示，每个约10⁶模式的频率梳可被视为可用于精密光谱学的频率稳定连续激光器。

随着频率梳在这十年的发展，出现了两种通用的光谱方法。在第一种情况下，梳子只是用作频率标尺，用于校准和测量连续激光。然后由连续波激光器进行光谱分析。这种方法最著名的例子之一是氢原子1s-2s跃迁的光谱学和改进测量。这种方法的一个变种是使用宽带宽、高重复率频率梳作为天文光谱仪校准的精确波长标度。在其他重要测量中，这样的工作可以提供所需的精度，以检测与地球行星围绕太阳以外的恒星运行相关的微小多普勒位移。第二种一般方法使用频率梳直接探测原子和分子样品。有趣的是，这是20世纪70年代末推出的探索原子系统中梳模对和多光子跃迁的路线。

就像在连续波激光光谱学实验中一样，产生频率梳光、控制频率并照亮样品是光谱学问题的一部分。然而，检索相关（有时较弱）信号通常会带来额外的挑战，特别是在频率梳光谱学的情况下，目前处理的是相当于10⁵或10⁶连续波的激光器。在这方面，一些最有趣的进展出现在技术上，这些技术充分利用了具有大量光谱模式的高分辨率光谱学的多重特性。图5显示了三种实验方法，它们产生了有希望的结果。

第一种情况，采用荧光检测，是最容易实现的。频率梳照亮样品，激发态的荧光被检测，同时重复频率、 和载波包络偏移频率被扫描。这一基本方法已在磁光阱、束和电池中使用碱原子。对于冷原子或与原子束正交的传播，多普勒展宽可以大大减小，从而在确定跃迁频率时产生不确定性，这些不确定性开始与连续激光光谱学的最佳测量方法相匹敌。当研究多光子跃迁时，对向传播光束也可以提供减小的多普勒展宽，尽管在这种情况下多普勒展宽的抵消并不完全。荧光检测的一个缺点是，对于相同的重复频率和载波包络偏移频率、 因此，检测到的荧光可能来自共享相同激发态的两个（或多个）能级，使得单个跃迁无法区分。

图5b、5c中所示的技术通过直接测量与原子或分子气体相互作用的单个梳齿的功率和/或相位，提供了绕过此问题的替代方法。在图5b的情况下，研究人员使用了一种新型高分辨率交叉光谱扩散器，将各种频率梳模式投射到二维数码相机上。虽然交叉光谱扩散器已在光谱学中使用多年，但一个显著特点是使用侧入口标准具，称为虚拟成像相控阵扩散器，在可见光谱范围内提供约1 GHz分辨率（1550 nm处的分辨率约为500 MHz）。当与正交空间方向上的较低色散光栅结合时，可以在几毫秒的单个测量中捕获5-10 THz的带宽。该技术已成功用于可见、近红外和中红外光谱区的分子指纹和痕量气体检测。当与多程池或增强腔结合时，可实现1×10^-9 cm^-1以下的最小可检测吸收以及对某些常见气体低于10 ppb的浓度的灵敏度。

最后一种方法，如图5c所示，使用两个频率梳，其重复率彼此略微失调（例如，约1kHz）。其中一个梳充当参考，而第二个梳则充当穿过样品的探针。使用高速探测器和数字化仪，从两个梳之间的外差拍获取数据。基本操作可以在时域和频域中理解。在前者中，梳的轻微失谐会导致每个梳的单个模式对之间出现多次外差拍。这是一个时域，相当于两个梳相互穿行产生的脉冲序列，类似于扫描延迟线，尽管没有移动部件。数字化数据类似于从传统扫描迈克尔逊干涉仪获得的数据，复谱（振幅和相位）通过傅里叶变换获得。通过频率梳的相互稳定，可以获得序列干涉图并对其进行平均，从而在具有高光谱分辨率的宽光谱带宽上产生高信噪比。虽然需要两个频率梳，但这种方法具有使用单点检测器的优点。它还与空腔增强兼容，在这种情况下，最小可检测吸收约1×10^-9 cm^-1已实现。

与更传统的连续波激光技术相比，频率梳光谱学有一个有趣的优点，即飞秒激光相关的高峰值功率允许在使用连续波激光即使不是不可能也具有挑战性的波长高效产生光。例如，光的产生及其在40-200 nm范围内的紫外波长以及红外区域(2.5-15 𝜇m) 的光谱实验中的使用。这种宽带频率梳光谱学尚处于初级阶段，其全面影响尚待确定。尽管如此，下一个十年有望出现频率梳的新用途和应用，包括基本光谱学、量子控制和化学分析以及医疗、环境和安全应用中的痕量气体检测。

开始超过200 多年前，随着沃拉斯顿和弗劳恩霍夫的发现，光谱学已经成为了解地球以外宇宙的最重要工具之一。现在，正如频率稳定激光器已经取代氪灯来实现仪表一样，具有大模式间距的宽带频率梳可能开始取代需要最高校准水平的天文光谱仪的更传统的放电灯和吸收池。精确测量天文来源的微小光谱位移是发现类地系外行星、测量早期宇宙基本常数、甚至可能直接测量宇宙膨胀变化率的关键。

如图6所示，频率梳具有原子可追踪梳模的理想特性，具有均匀间距和宽光谱覆盖范围，使其成为高分辨率天文光谱仪的理想光谱校准器。要求最高的天文光谱学要求的精度水平是约10^-11至10^-9。虽然这可能比目前的光学频率标准和时钟精度低很多数量级（图4），但还有其他因素涉及天文仪器和频率梳，使这种精度具有挑战性。首先，所需的精度相当于使用非常微弱的光源，以10⁴或甚至10⁵中某一部分的水平为中心的线，与实验室中从孤立的原子或分子获得的线相比，这些光源的线明显“杂乱”。这一挑战当然需要一个稳定的参考，但要使梳在这一应用中有用，它的模式必须很容易由光谱仪解决。在典型的梯形摄谱仪中，这相当于可见光或近红外的模式间距为几十吉赫。此外，在数百纳米的带宽上需要如此大的模式间距，这是一个极其困难的激光物理问题，特别是在光谱的可见部分。

为实现这一目标，一些有希望的途径包括直接生成高重复率自参考频率梳，例如，10 GHz掺钛蓝宝石晶体[图3c光谱（i）]，低重复频率源的模式滤波[图2b]，或之前提到的通过微谐振器中的参数手段产生的宽带梳。目前，该应用程序在各个方面都没有理想的来源，这使得它成为一个具有挑战性但令人兴奋的研究领域。与此同时，几个小组正在使用更窄的带宽梳进行校准，初步结果似乎很有希望。

在最后一节中，研究人员简要介绍了光学频率梳作为一种新兴工具在微波光子学应用中的作用。就物理而言，微波光子学将被广泛定义为利用光学领域中的工具来产生、处理、控制和分配微波、毫米波和太赫兹信号的领域。在这种情况下，当用作光学和微波频率合成器时，宽频带和频率梳的精确频率控制似乎是一些独特的和潜在的有趣的优点。在这里，重点讨论这方面的两个新兴应用：产生低相位噪声的微波信号以及逐行光脉冲整形。

如前所述，稳定在高精细度光学腔（谐振腔Q因子接近10¹¹）的连续波激光振荡器是任意频率范围内可用的相位噪声最低的电磁振荡器之一。然后，可以使用这个超稳定连续波振荡器作为频率梳的参考。按照图2所示的方式，连续波激光振荡器的低相位噪声特性可以传输到光学频率梳的所有元件，包括重复率及其谐波。一旦稳定，频率梳的各种模式可用于合成微波、毫米波或太赫兹域中具有低相位噪声的其他频率或波形。在最简单的情况下，稳定频率梳输出处的快速光电探测器将以等于梳模式间距的频率产生光电流。例如，在1 GHz频率梳的情况下，光电二极管的光电流输出由1，2，3，4… GHz频率组成，直到二极管的截止频率。图7a显示了基于与稳定光学参考腔相关的相位噪声的预测和测量，10 GHz谐波上的相位噪声应能达到什么程度。接近载波时，相位噪声基本上受到1 Hz时约-110 dBc⁄Hz的高精细度光学参考腔热噪声的限制，降低为1⁄f³。最近，研究人员使用光纤激光频率梳实现了11.55 GHz载波1 Hz偏移频率下低至-120 dBc∕Hz的残余噪声。这种系统中的白噪声地板由光电探测器散粒噪声提供，相对于产生的10 GHz谐波中的功率。使用1 GHz频率梳，测量了-155 dBc⁄Hz附近的白噪声底，受到光电二极管中饱和效应的限制。随着重复率的提高，光电二极管中的饱和程度降低，已达到更高的10 GHz功率，这表明平均光电流接近10 mA时，可达到-165 dBc⁄Hz附近的噪声下限。为了进行比较，图7a显示了其他几个基于蓝宝石介质谐振器的10 GHz微波振荡器的相位噪声测量值。

如果通过高重复率频率梳达到这样的稳定性水平，那么还可以设想使用逐行振幅和相位控制各个模式来生成具有相应低相位噪声和定时抖动的合成光学和微波波形[图7b]。研究人员对使用不稳定频率梳的不同脉冲整形架构进行了演示，使用低相位噪声梳的逐行脉冲整形的其他方面可以增强信号处理、安全通信、雷达和成像等应用的能力。

图7 （a）从几个源产生的10 GHz信号上测量的和预测的相位噪声的比较。（i）测量的商用蓝宝石振荡器，（ii）测量的研究蓝宝石振荡器，（iii）测量的低温蓝宝石振荡器，（iv）锁定到稳定到高精细度参考腔的连续激光器的频率梳的投影相位噪声。（v）虚线是由光电探测器散粒噪声给出的投影白噪声底线。（b）用光学频率梳逐行整形脉冲的一般方法。不同的梳元素在空间/频谱上分散并定向到调制器阵列，其中单个梳线在振幅和相位上进行修改。然后，重新组合模式，形成具有用户定义的光谱和时间特性的光场。

在过去的十年中，飞秒激光频率梳开辟了许多新的研究方向。一些快速变化的发展包括实现了现在保持飞秒时间尺度的光学时钟、新的宽带激光源、新的光谱技术以及具有超低相位噪声的频率合成。事实上，如果频率梳的故事有一个共同的主题，那就是在现有领域的边界上，在意料之外的研究领域中，经常出现新的发展。与它在光学时钟中的作用类似，频率梳作为新应用和新想法的连接器处于最佳状态，看看在未来十年中会出现哪些新分支和相关连接将是一件有趣的事情。