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超快科学 | 揭示开壳层原子中普遍存在的自旋可分辨多电子动力学机制

导读:超短激光脉冲提供了认识原子分子内超快动力学过程的手段。不同于我们已经深刻理解的单电子体系,多电子原子在强激光场中的动力学过程是非平衡、非绝热的多体库仑相互作用过程,其中的很多动力学机制尚有待探索。研究者以Li原子为例,利用数值模拟含时薛定谔方程的方法,研究了Li原子在x射线激光中的单电离和双电离,揭示了在开壳层原子中普遍存在的由极紫外光激发的自旋可分辨电子轨道交换动力学机制,并利用该机制演示如何通过阿秒泵浦探测技术控制双电离电子的自旋态。

 

超快科学 | 揭示开壳层原子中普遍存在的自旋可分辨多电子动力学机制

两个内壳电子顺序双光子电离的三条路径示意图

引用格式(点击阅读原文):Jiang H, Zhang ZH, Li Y, Ruiz C, He F. Ultrafast Two-Electron Orbital Swap in Li Initiated by Attosecond Pulses. Ultrafast Sci.2023;3:Article 0028.

主要内容

 

阿秒激光脉冲的发展使得观测-理解-控制原子分子内电子超快运动过程成为可能。对于多电子体系的原子或者分子而言,电子之间的关联效应决定了很多超快运动过程。电子的关联不仅和电子空间波函数有关,还和电子的自旋波函数有关。Li作为最简单的开壳层多电子原子,是理解自旋分辨电子超快动力学的理想体系。

 

近日,来自上海交通大学的超快激光物理研究团队研究了Li原子的光电离过程。团队利用数值模拟含时薛定谔方程的方法研究了强激光驱动的Li原子在XUV光场中的单电离和双电离。研究发现,当一个内壳层原子吸收光子电离后,Li+中具有相反自旋方向的两个电子会处在自旋单态和三重态的叠加态上并形成量子拍。随着Li+波函数的演化,自旋相反的两个电子在周期性交换轨道。

研究人员首先利用一束阿秒激光脉冲和自旋极化的Li原子相互作用(不妨假设价电子自旋向上,两个内壳层电子的总自旋为0),使Li原子发生单电离。一定时间延迟后再利用另一束阿秒激光脉冲和Li+相互作用,并电离出第二个电子。一般地,阿秒激光脉冲优先电离出内壳层电子。若第一束阿秒激光脉冲电离出内壳层自旋向下的电子,则Li+中两个电子的自旋相同,Li+处于自旋的本征态,Li+的电子波函数分布不随时间发生变化。若第一束阿秒激光脉冲电离出内壳层自旋向上的电子,则Li+中两个电子的自旋相反,Li+处于自旋三重态和单重态的叠加态,Li+中处于两个壳层的电子随着时间演化会互换空间轨道。因此,Li+内壳层电子的自旋方向在周期性翻转。由于阿秒激光脉冲优先电离内壳层电子,如果在不同时刻延迟引入第二束阿秒激光脉冲,则从Li+出射的光电子的自旋方向也会不同。数组模拟研究中,通过改变两束阿秒激光脉冲的时间延迟,可以获得自旋极化率可控的光电子对。不同于以往利用自旋轨道耦合控制光电子自旋的研究,该研究揭示了电子波函数交换对称性对多电子超快关联运动的重要影响。

 

总结展望

 

研究团队通过模拟演示了一种广泛存在于开壳层多电子原子中的轨道交换机制。当体系内壳层电子被电离后,剩余离子可能会处于不同交换对称性态的叠加态上并形成量子拍。随后的演化会导致特定可观测量(电子轨道)的周期性变化。更进一步地,该轨道交换机制会影响其他的超快动力学过程,比如高次谐波的产生等。展望未来,该机制可以为多电子体系的自旋可分辨相干控制提供新的思路。

 

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