3分钟了解单个阿秒脉冲表征技术

王家灿，肖凡，王小伟，王力，陶文凯，赵零一，李悉奥，赵增秀

国防科技大学理学院

引 言

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观测和研究瞬态过程是人们探索未知和认识自然的重要手段。超短超强脉冲的出现，为人们以极高时间分辨研究微观超快动力学过程提供了可能，推动了人们对光与物质相互作用机理的理解。微观范畴内，分子转动过程时间尺度在皮秒量级，分子振动过程时间尺度在飞秒量级。Zewail将飞秒激光应用于超快成像技术，分析出分子中原子在化学反应中的运动轨迹，使人们能够理解和研究重要化学反应过程，从而开创了飞秒化学。而原子、分子、固体中电子运动时间尺度为阿秒量级，需要阿秒宽度的超短脉冲对其进行测量和研究。

如今，阿秒脉冲的脉冲宽度已达到几十阿秒的时间尺度，光谱范围覆盖了紫外、极紫外（XUV）至软X射线（SXR）波段。基于阿秒瞬态吸收光谱、阿秒光电子测量等技术，阿秒脉冲被广泛应用于对原子、分子和凝聚态物质中的电子超快动力学过程进行研究，如俄歇衰变、原子内壳层跃迁、原子分子光电离延时、多原子分子内的电子转移、固体材料中的超快结构相变、宽禁带半导体中光诱导的拍赫兹振荡调控以及液体环境中的超快质子转移过程等。

阿秒条纹相机技术

02

条纹相机技术最初被用于测量皮秒量级的超快光信号，利用随时间变化的横向电场偏转光电子轨迹，将脉冲信号的时间信息转换到探测器的空间分布上，通过测量光电子的空间分布能够反演待测脉冲随时间的强度分布。为了测量时间尺度更短的阿秒脉冲，Itatani等提出将横向偏转电场换成随时间变化更快的飞秒激光场。如图1所示，在阿秒条纹相机中，阿秒脉冲电离气体原子产生的光电子在红外光场中加速，其光电子能量改变量由电离时刻的激光场相位决定，等效于在时域上引入相位调制。采用合适的反演算法，可以从条纹能谱中测量阿秒脉冲的光谱相位，进而结合光谱振幅重建时域电场，实现对阿秒脉冲的时域表征。

图1 阿秒脉冲电离的光电子在强激光场作用下的速度改变。虚线表示无强激光场时的速度分布，实线表示强激光场作用时的速度分布

光电子条纹能谱是关于电子动能及扫描延时的二维函数。当红外激光场为圆偏振时，将产生角度分辨的光电子谱，也可用于重建阿秒脉冲，以及进行自由电子激光的单发测量。

图2（a）是一种实验上常见的基于阿秒条纹相机技术的光路示意图，被广泛应用于各种阿秒光学实验。实验中，入射红外脉冲被分为两束，其中泵浦光在气体池中产生的阿秒脉冲被轮胎镜聚焦后，透过百纳米厚度的金属薄膜，滤除红外驱动光并进行色散补偿后，与探测光通过带孔合束镜合束，然后在气体喷嘴处产生受探测光调制的光电子。

如图2（c）所示，阿秒脉冲产生的光电子被飞秒脉冲调制后由飞行时间谱仪（TOF）收集并探测。扫描阿秒脉冲和飞秒脉冲的时间延迟，最终能够获得图2（b）所示的条纹能谱图。通过合适的反演算法能够从中重建出阿秒脉冲和飞秒脉冲的时域信息，以及探测介质的光电离截面和光电离延时等信息，也可用于研究气体、固体中的阿秒时间尺度动力学过程。

图2 阿秒条纹相机技术。（a）阿秒条纹相机技术光路图；（b）实验测量的阿秒条纹能谱图；（c）电子被XUV脉冲从靶原子电离，在近红外（NIR）或红外电场中加速后，由TOF收集并探测

基于阿秒条纹谱图的相位重建

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自阿秒条纹相机技术提出以来，已有许多反演方法能够从阿秒条纹谱图反演阿秒脉冲的光谱相位，进而重建阿秒脉冲时域波形，如用于阿秒脉冲重建的频率分辨光学门技术（FROG-CRAB）、基于单频滤波的宽带阿秒脉冲表征算法（PROOF）、基于层析成像原理的层析算法（ePIE）、基于Volkov态的广义投影算法（VTGPA）、将阿秒和红外脉冲以参数化形式描述从而直接通过迭代优化参数的反演算法（PROBP），以及将神经网络、机器学习应用于阿秒脉冲表征的算法等。

01

FROG-CRAB

Mairesse等在2005年将成熟地应用于飞秒脉冲表征的频率分辨光学门（FROG）算法引入阿秒领域，提出了用于阿秒脉冲重建的频率分辨光学门技FROG-CRAB。

采用FROG-CRAB这样的迭代算法，可以从实验谱图中反演得到飞秒脉冲和阿秒脉冲的光谱相位，继而重建时域波形。2006年Sansone等在实验上测量了阿秒条纹谱图，并首次使用FROG-CRAB算法表征获得了脉宽130 as的单个阿秒脉冲，之后该算法继续拓展优化并广泛应用于阿秒脉冲表征。

2022年，Takahashi课题组首次报道产生了0.24 μJ桌面式阿秒脉冲源，采用FROG-CRAB算法表征获得了266 as的单个阿秒脉冲，实现了桌面式10 Hz低重复频率、1.1 GW高强度的单个阿秒脉冲源。但随着驱动光强的提高、选通门技术的进步和驱动光波长的提高，阿秒脉冲光谱逐渐变宽且向软X射线波段发展。对于脉冲更短、光谱更宽的阿秒脉冲，CMA逐渐失效，导致FROG-CRAB算法的误差变大。

02

层析算法

在FROG-CRAB算法的基础上，为了克服其傅里叶变换带来的精度和谱宽限制，并提高反演算法的迭代速度，Lucchini等结合CMA，首次将ePIE应用于表征阿秒脉冲，并扩展到反演紫外至极紫外的宽带阿秒脉冲振幅和光谱相位，该算法被称为rePIE。

ePIE是一种最早由Hoppe提出用于岩层造影的相位反演方法，并于2007年首次在实验上实现无透镜方案的可见光波段相位提取。该方法基于远场散射的测量结果（如光谱或电子谱），通过对待测波形传播路径上的每个横向切面进行迭代求解，重建实空间中波形的振幅和相位。Lucchini等将ePIE算法 与阿秒条纹相机技术相结合，通过迭代求解（ePIE、rePIE），从条纹谱图S(ω,τ)中同时实现对阿秒脉冲和飞秒脉冲的表征。

不同于PCGPA或最小二乘广义投影算法（LSGPA）等投影算法，层析投影算法放宽了对条纹相机测量能谱数据的频率分辨率和时间延迟精度的要求，大大减小了实验测量和迭代计算中的数据规模，提高了反演速度和精度。ePIE与PCGPA和LSGPA的对比如图3所示。但其仍采用了中心动量近似，不适用于宽带阿秒脉冲的测量。

图3 PCGPA、LSGPA和ePIE反演实验条纹谱图结果对比。（a）三种算法20000次迭代反演阿秒条纹谱图与实验阿秒条纹谱图对比；（b）三种算法反演得到的红外电场、阿秒脉冲包络和相位

03

PROOF

为了克服中心动量近似的局限性，Chini等于2010年提出基于单频滤波的宽带阿秒脉冲表征算法PROOF，其原理如图4所示。该算法能够在弱调制场（<10¹² W/cm²)条件下反演宽带光谱单个阿秒脉冲。

图4 PROOF原理图。（a）单个阿秒脉冲电离基态电子至连续态，红外脉冲调制连续态的电子形成随时间延迟的振荡；（b）对特定能量的光电子信号进行傅里叶变换的频率信号，在激光频率的零频、基频和倍频处存在信号峰，对基频信号进行选通；（c）基频信号进行傅里叶逆变换的谱图，包含相位角信息

相较FROG-CRAB，PROOF方法更为简洁。只考虑单光子调制项，降低了反演复杂度，更适合宽带光谱、弱光强调制的阿秒脉冲反演，自提出以来得到了持续发展和广泛应用。

如图5所示，常增虎课题组于2012年报道了使用7 fs近红外脉冲结合双光学门技术，获得55~130 eV超连续光谱，采用PROOF表征脉宽为67±2 as的单个阿秒脉冲，与FROG-CRAB反演结果互相印证。然而，PROOF采用的遗传算法在迭代求解时需要大量算力及时间，且算法对诸多实验条件的适应性讨论较少。在PROOF算法单频滤波的基础上，我们提出针对宽带阿秒脉冲的快速反演算法qPROOF，有助于在超短阿秒脉冲产生实验中，为调整色散补偿和其他实验参数提供实时反馈。

图5 67 as单个阿秒脉冲测量与表征。（a）实验测量阿秒光电子条纹谱图；（b）实验谱图（a）中提取的基频信号（左）与反演所得基频信号（右）对比；（c）实验测量光电子谱（粗实线），PROOF反演谱和相位（实线），以及FROG-CRAB反演谱和相位（虚线）；（d）PROOF（实线）和FROG-CRAB（虚线）重建的阿秒时域波形与相位

04

VTGPA

Keathley等提出了基于Volkov态的广义投影算法VTGPA。

虽然VTGPA仍采用构造误差函数并迭代优化的求解方法，但其计算过程仅使用SFA近似而规避了CMA等诸多近似条件，大大拓展了算法的适用范围。该算法可以同时重建阿秒脉冲和复杂红外脉冲波形。仿真和实验数据反演结果表明，相较于FROG-CRAB方法，VTGPA的反演谱图和输入谱图的均方误差可以降低3个量级。

当阿秒脉冲谱宽延伸到软X射线频段时，产生和测量阿秒脉冲都会存在更复杂的物理过程。Gaumnitz等研究了多个束缚态电子电离对阿秒能谱的非相干贡献，在VTGPA的基础上提出了多线VTGPA（ML-VTGPA）算法，并在实验上使用双周期中红外驱动电场作用于氙气得到覆盖65~150 eV的宽带阿秒能谱，成功产生和表征了脉宽为43 as的单个阿秒脉冲，为目前世界最短记录。

05

PROBP

基于SFA近似理论，Lin小组提出针对宽带阿秒反演的PROBP，以及改进的自相关PROBP（PROBP-AC），使用条纹能谱的时间自相关函数检验重建阿秒脉冲的正确性。

随着近些年中红外激光器和少周期脉冲技术的发展，在2017年有3个研究组分别报道产生并测量了软X射线谱段的单个阿秒脉冲。通过使用PROBP-AC算法，Zhao等对3组阿秒谱图数据进行表征和分析，并计算其条纹能谱的自相关函数。如图6所示，其引用的文献中重建条纹能谱［图6（b）］与实验条纹能谱［图6（a）］的自相关函数相差较大，且其引用的文献中重建的43 as单个阿秒脉冲波形与光谱相位［图6（d）和图6（e）］，与PROBP-AC重建结果显示的62 as和相位也有较大不同。

图6 PROBP-AC方法。（a），（b）文献中实验测量及重建的阿秒条纹谱计算所得自相关函数；（c）PROBP-AC算法重建阿秒条纹谱的自相关函数；（d）~（f）PROBP-AC算法与文献中ML-VTGPA重建的阿秒脉冲波形、光谱相位以及红外电场矢势

可以看出，对于极紫外乃至软X射线波段的超宽带阿秒脉冲，提高测量与反演的准确性仍然是富有挑战性的课题，且由于实验方案及反演算法差异性较大，目前还缺少适用于多种阿秒脉冲光谱、相位和波形的普适性算法。同时需要发展能够更加有效地判断反演准确性的方法。

06

神经网络与机器学习

近年迅速发展的神经网络为阿秒脉冲表征提供了新的思路。常增虎小组使用仿真阿秒条纹能谱及输入阿秒脉冲波形训练神经网络模型，建立能谱和阿秒脉冲波形间的映射函数，然后再用于映射实验能谱以反演阿秒脉冲频谱相位及时域波形。

神经网络方法优点在于通过大量仿真数据完成对模型的训练后，能够以远优于其他方法的速度反演实验谱图，但是其模型的映射过程缺乏清晰的物理图像，而且对于含有复杂噪声的实验数据，重建结果的准确性有待验证。

总结与展望

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本文主要对基于阿秒条纹相机的单个阿秒脉冲表征技术进行了综述。FROG-CRAB算法是最早的单个阿秒脉冲表征算法；层析投影算法巧妙地将层析算法中的相位反演技术引入阿秒领域；PROOF提出了单频滤波思想，VTGPA在迭代过程中绕过傅里叶变换从而避免了中心动量近似，且更准确地引入跃迁矩阵元；PROBP-AC使用能谱自相关函数简化目标函数，提高了反演速度和准确性；神经网络算法提供了新的反演思路，能够直接建立能谱与阿秒相位的映射，但缺乏直观的物理图像。

综上所述，阿秒脉冲的表征算法在近20年内有了长足发展。理论上，对跃迁矩阵元从常值处理到HFS理论计算给出，对能谱正向计算提出使用强场近似、中心动量近似、慢变包络近似、弱场近似等进行简化处理，再到求解TDSE，越来越符合真实物理含义。